HAL Id: jpa-00234758
https://hal.archives-ouvertes.fr/jpa-00234758
Submitted on 1 Jan 1953
HAL is a multi-disciplinary open access
archive for the deposit and dissemination of
sci-entific research documents, whether they are
pub-lished or not. The documents may come from
teaching and research institutions in France or
abroad, or from public or private research centers.
L’archive ouverte pluridisciplinaire HAL, est
destinée au dépôt et à la diffusion de documents
scientifiques de niveau recherche, publiés ou non,
émanant des établissements d’enseignement et de
recherche français ou étrangers, des laboratoires
publics ou privés.
Propriétés, doses de tolérance et dosage des aérosols
présentant une radioactivité α
Georgette Delibrias, Jacques Labeyrie
To cite this version:
PROPRIÉTÉS,
DOSES DETOLÉRANCE
ET DOSAGE DESAÉROSOLS
PRÉSENTANT
UNERADIOACTIVITÉ 03B1
Par Mme GEORGETTE DELIBRIAS et JACQUES LABEYRIE, Commissariat à
l’Énergie
atomique,Centre d’Études nucléaires de Saclay.
Sommaire. - Dans la
première partie on décrit les propriétés principales des aérosols radioactifs 03B1
et l’on indique les doses de tolérance admises en 1952 pour les aérosols des principaux émetteurs 03B1. Dans la deuxième
partie,
on indique deux méthodes utilisées au C. E. A. pour le dosage des aérosols radioactifs 03B1.Ces méthodes consistent à collecter l’aérosol sur un filtre plan, et à mesurer l’activité 03B1 prise par
celui-ci, soit par comptage proportionnel (par compteur de Geiger ou par compteur à scintillation), soit par
autoradiographie
sur une plaque nucléaire.Dans le cas d’aérosols portant des éléments à période longue, la sensibilité limite avec cette dernière méthode est de l’ordre du 1/10 000e de la dose de tolérance pour l’uranium et le polonium, et d’en-viron 1,4/1000e de la dose de tolérance pour le radium et le plutonium. Par la première méthode,
on obtient des teneurs inférieures limites qui sont environ 100 fois plus fortes.
Pour les produits à vie courte (dépôt solide du radon) la sensibilité limite varie entre le millième et le quart de 1/100 000e de la dose de tolérance, suivant la méthode, et suivant les émetteurs.
JOURNAL PHYSIQUE
14,
JUIN1953,
1. Production et
persistance
despoussières.
-- Ongroupe
sous le nom d’aérosols lessuspensions
dans
l’air departicules
ou degouttelettes,
que l’onappelle
plus
communémentpoussières,
fumées,
brumes,
brouillards. Les aérosolspeuvent prendre
naissance de diverses manières :10 Par
action
mécanique (concassage, broyage,
sablage, balayage,
tamisage),
oumanipulations
diverses
(transport,
etc.)
sur dessels,
desminéraux
et des métaux.
20 Par
combustion :
on obtient alors des fuméesqui
sontdes
poussières
ultrafines..3p Par
projection
degouttelettes
ou condensation de vapeurs(on
a ainsiproduction
de brumes et debrouillards).
Les dimensions des
particules
constituant l’aérosol sont très souvent inférieures au micronet,
dans cecas, ne
peuvent
être évaluéesqu’au microscope
électronique;
c’est le cas, enparticulier,
des fumées(fig. ’).
Dans un aérosol
qui
contient àl’origine
despoussières
de différentestailles,
cellesqui
ont des dimensionssupérieures
àquelques
microns décantent dans lesatmosphères
calmes,
d’autantplus
rapide-mentqu’elles
sont plus
grosses(tableau I) (1).
(1) Ce tableau a été obtenu à partir de l’équation de Stokes
où r est le rayon de la
particule
supposéesphérique;
p estsa densité ; g est l’accélération de la pesanteur et q est la viscosité de l’air à 2oD C.
Pour les rayons inférieurs à 2 p., on a effectué la
correc-tion de Gibbs [21]. ,
Il en résulte
qu’au
bout dequelques
heures lesaérosols,
dans unepièce
où Fair estcalme,
sontFig. i. - Aérosol
d’oxyde d’uranium (U02). Collection par diffusion dans l’air, à 10 cm environ de la
source (arc entre électrodes d’uranium), sur ,pellicule de nitrate de cellulose.
Dans ces circonstances, les grains élémentaires ayant un
un diamètre moyen de l’ordre de 200 À s’agglutinent pour former des ensembles branchus ayant des dimensions de l’ordre du micron. De tels ensembles ne décantent que
très lentement ( cm/h) et restent fixés dans les poumons
lorsqu’on respire l’air , qui les contient.
(Cliché Azan, C. E. A., au microscope C. S. F.).
pratiquement
entièrement constitués depoussières
ayant
des dimensions inférieures au micron[21].
Cependant,
dansbeaucoup
de cas, lesTABLEAU 1.
Vitesse de chute en centimètres par
seconde,
dans l’air calme,de
particules ap proximativeinent
sphériques
( p
=76
cmHg).
ments
de
l’atmosphère
sontsuffisamment
impor-tants pour maintenir en
suspension
desparticules
relativement
grosses. Parexemple,
dans unhangar
où l’on
manipule
des sacs de mineraid’uranium,
on trouve en
suspension
dansl’atmosphère
deFig. 2. -
Autoradiographie
d’un grain d’oxyde d’uranium (U03) de 250 x I50 .
(posé sur une émulsion Ilforà C2 de 50 p.). Le contour blanc autour du grain
de
poussière est un cratèrecreusé par celui-ci dans la gélatine. A l’extérieur du cratère,
,
on aperçoit les traces des rayons a émis par le grain.
Ce grain est un exemple typique de
grosses particules
collectées à i m environ de l’endroit où elles ont pris naissance(poussières dégagées lors du défournement des récipients
à IJO,, atmosphère moyennement agitée).
nombreuses
particules
deplusieurs
dizaines de microns(fig. 2).
2. Résumé des effets
biologiques
des
pous-sières radioactives inhalées. - On saitdepuis
longtemps
que certainespoussières
inhaléespeuvent
présenter
de, gravesdangers
pourl’organisme.
C’est le cas, parexemple,
despoussières
de silicequi,
en s’accumulant dans les poumons,peuvent
en
altérer
considérablement lefonctionnement,
ouencore des
poussières
de sels solubles d’arsenic oude
plomb qui,
absorbées dans lesystème
respira-toire, passent
dans le sang etagissent
alors commepoison.
Des
dangers
nouveaux sont apparusdepuis
que l’onexploite
des minerais radioactifs etdepuis
quel’on
manipule
dans l’industrie et les laboratoires desquantités
importantes
deproduits
radioactifs.Comportement
despoussières
radioactives dansl’organisme.
- Les aérosols radioactifspeuvent
être constitués d’émetteurs
x, P
ou y. Nous nousoccuperons
uniquement,
dans cetteétude,
desémetteurs a..
Les rayons oc dont nous nous occupons
ici,
etqui
proviennent
desisotopes
210pO,
239Pu,
22sRa,
235Uet
238U, 218RaA,
2lgThA,
214RaCB
212ThC’ ont unparcours de l’ordre de
quelques
centimètres dans l’air et sont très ionisants(de
l’ordre de I oo ooopaires
d’ions par
trajectoire).
Leur parcours dans les tissus vivantsest
dequelques
dizaines de microns. Les dimensions des cellules vivantes étant de cet ordre degrandeur,
lesparticules
apeuvent perdre
toute leur
énergie
d4ns
quelques
cellules;
ces cellulespeuvent
alors être détruitescomplètement,
ouvoir leurs
propriétés
très modifiées.On a
observé,
parailleurs,
que ledanger
despoussières
ensuspension
dans l’air varie avec leur,taille. On
estime
que lespoussières
d’undiamètre
compris
entre o,2 et5 lx présentent
leplus
derisques
pourl’organisme;
eneffet,
ellespeuvent pénétrer
profondément
dansl’appareil respiratoire
et
s’y
accumuler;
ellestapissent
alors lesparois
desbronches,
bronchioles et alvéolespulmonaires
dont elles altèrent lestissus;
ellespeuvent,
danscertains
cas,
s’y
dissoudre et passer dans le sang. Lesparti-cules d’un diamètre
supérieur
à5 lx
sont arrêtées dans le nez,la-bouche,
l’arrière gorge ou la trachéeartère et sont
crachées
ou avalées[4], [12]
et
[22].
Si elles sont
avalées,
elles secomportent
.diffé-remment selon
qu’elles
sont insolubles ou solubles :-
insolubles,
elles sontrejetées;
--
solubles,
élles sontdigérées;
leproduit
passe dans le sang. Le sang d’ordinaire véhicule leproduit
dans un organe où il se fixe sélectivement etqu’il
détériore par
radioactivité
ou toxicitéchimique.
D’autre
part,
on estime que lesparticules
degaz; une
petite
fraction de cesparticules
va pardiffusion se fixer sur les
parois
dusystème
respira-toire ;
le reste sera exhalé avec l’air àl’expiration.
Doses de tolérance. - De nombreusesexpériences
sur les animaux ont été faites en
Angleterre
et auxÉtats-Unis
à l’aide d’aérosols de radioéléments variés[6]
pour en déterminer les effetsbiologiques.
Des commissions ont fixé pour les différents
radioéléments inhalés des
doses
de
tolérance;
cesdoses
indiquent
la teneur de l’air enpoussières
radioactives. admissible par unité de volume d’air
respiré.
Cesdoses
sont engénéral
valables-pour
uneexposition journalière
de 8h,
pendant
plusieurs
années. Le tableau II donne
quelques
exemples
de doses de tolérance pour des émetteurs a choisisparmi
lesplus
couramment rencontrés.TABLEAU Il.
Tableau des doses rie tolérance dans l’air des
principaux
émetteurs a(sous.l’orme
d’aérosols ou degaz).
(C) Chalk River Conference (1949); Nucleonics (février 1950, 83). (M) J. S. MITCHELL (Montreal, 1945).
(F) Bureau International du Travail ( Règle’206 ).
(I.C.R.P.) International Commission on Radiological Protection (London, juillet 1950); Niteleonics (février 1951, 70-75).
( 1 ) Ces doses sont calculées pour être subies 8 h par jour, 40 h par semaine, 50 semaines par an et pendant 70 ans.
(t) 1 curie = quantité d’isotope subissant 3,7.1010 désintégrations par seconde. ’
-(’) En réalité là période de Ra C’ est de 1,5.10-4s. C’est la période apparente ex de l’ensemble RaB + C + C’ qui est de 40 mn environ.
Ces doses sont fonction d’un certain nombre de facteurs :
2013 l’énergie
et la nature durayonnement;
- la
période,
de décroissancephysique
del’élé-ment ;
- la
période biologique,
c’est-à-dire la durée aubout de
laquelle
.il ne resteplus
dansl’organisme
que
la moitié de laquantité
de
l’élémentqui s’y
trouvait au moment où l’on arrêtel’absorption.
Les doses admisespour
les émetteurs a àpériode
longue
sont
très faibles :ainsi,
la.concentrationmoyenne
deplutonium
admissible dans l’air estseulement de
Q . I ô-"
g /m3,
cequi
est réalisélorsque
l’on a une seuleparticule
de diamètre1,5 Fjm3.
Les doses de
tolérance
pour les émetteurs a àvie courte
(Rn)
sontbeaucoup plus grandes.
Les deuxproblèmes
essentiels à résoudre pour déterminer la toxicité d’uneatmosphère
contenantun aérosol radioactif sont :
-10 mesurer la
quantité
de l’élément radioactifprésente
par mètre cubed’air;
20 déterminer la distribution en taille des
pous-sières constituant
l’aérosol,
leur natutechimique,
et leur surface de contact avec
l’atmosphère.
-Nous ne nous
occuperons
ici que dupremier
de .ces
problèmes.
,3. Collection des
poussières.
- Engénéral,
là concentration des
poussières
dans l’air esttrop
faible pour être mesurée directement : Il est néces-saire de collecter lès
poussières
ensuspension
dansun volume d’air déterminé.
Les
divers moyens habituellement utilisés pour collecter lespàrticules
d’un corpsquelconque
ensuspension
dansl’atmo-sphère peuvent
êtreemployés.
Ces moyens sont assez nombreux et
variés;
lesprincipaux
sont :io le
précipitateur
électrostatique;
2° le
précipitateur
thermique;
30 le
précipitateur
àjet d’air;
40
lefiltre.,
Nous allons examiner
rapidement
cesquatre
410
10 Le
précipitateur
électrostatique (fig. ’3).
- Cetappareil
est couramment utilisé dans l’industrie pour ledépoussièrage,
Il est constitué leplus
souventde deux électrodes
concentriques,
l’une étantportée
à unpotentiel
assez élevé parrapport
à l’autre(de
i o ooo à i o0 ooo V selon lestypes).
Fig. 3. -
Principe
duprécipitateur
électrostatiqueL’air poussiéreux entre en A et ressort, dépoussiéré, en B Les ions négatifs qui prennent naissance au voisinage
du fil F se fixent sur les poussières et les entrainent vers
le cylindre extérieur.
L’air
passant
paraspiration
entre ces deux élec-trodes estdébarrassé
de sespoussières
qui
secollent
sur l’électrodequi
a
leplus
grand
rayon de cour,bure.
Le mécanisme de la
précipitation
est lesuivant,
dans le cas où
l’électrode centrale
(2)
estnégative :
les
ions
négatifs qui
prennent
naissance
auvoisinage
de cette électrode centrale
F,
dans l’effluve Equi
l’entoure,
vont sedéposer
sur l’électrodepositive
extérieure. Les
poussières qui
traversentl’espace
entre
les
deuxélectrodes
captent
chacune uncertain
nombre de
cesions
et,
ainsi
chargée,
deviennent sensibles à l’action duchamp.
Elles sedéposent
alors sur
l’électrode positive
à une distance de. l’entrée
qui
dépend
de lacharge qu’elles
ontprise,
de leur grosseur, de leur
poids
et de la vitesse du courantd’air
[9].
Cette
propriété
a étéutilisée
parWilkeniiig
pour déterminer la dimension
desaérp-sols
[$],
Pour des
poussières
d’un
diamètredéterminé
(3)
le
rendement
(4)
de
cesappareils
estfonction
dudébit d’air utilisé
etde
la tension
appliquée
entre
les
deux
électrodes,
Dans les
dépoussiéreurs
utilisés
industriellement,
gopour
I300environ
dupoids
des
poussières
contenuesdans l’air
sontarrêtés
(5).
Le rendement atteint 10o pour Ioo
si l’on
a un(2) Cette électrode est, en général, constituée par un fil.
(3) Nous supposerons les poussières sphériques.
(4) Le rendement est Ic rapport entre le poids de
poussières
collectées,
par unité de volume d’air ayant traversé l’appareilet le poids de poussières présentes par unité de volume d’air.
(5) Ces poussières étant du type habituellement rencontré
dans les industries poussiéreuses à air agité. Les. dimensions
d’une poussière standard de ce type sont les suivantes :
précipitateur
de faiblesection
(10 cm2),
unchamp
élevé
( I o
oooVolts /cm)
et une vitesse d’air nedépassant
pas 1 om /s.
Le
précipitateur
électrostatique,
en tantqu’appa-reil de
mesure,
acependant
uninconvénient :
lespoussières
sont collectées sur une surface relative-mentgrande,
au moins 20 cm2, La mesure dans lecas des
atmosphères
peu activesest,
de cefait,
rendue délicate ; elle nécessite l’utilisation de
détec-teurs à
grande
surfacesensible,
oul’introduction
du collecteur à l’intérieur même d’un
compteur
a[1].
20 Le
précipitaleur thermique.
- Sonprincipe
très
général-de
fonctionnement repose surl’observa-tion suivante.
Si l’on
dispose
entre deuxplateaux parallèles
unfil tendu et chauffé et si l’on fait passer entre ces
deux
plateaux
un courant d’airchargé d’un
aérosol(poussière
oufumée)
on remarque que l’air estdébarrassé des
particules
qu’il
contenait ensus-Fig. 4. -
Principe du précipitateur thermique. Les particules de poussière P reçoivent des impulsions de
la part des molécules venues de la paroi chaude qui les font dériver vers la paroi froide, où elled se fixent.
Fig. 5. -
Autoradiographie des poussières collectées
au précipitateur thermique.
Émetteurs a : RaA’et RaC’ adsorbés
sur des poussières normales de l’air.
tous les grains sont de diamètre inférieur à 50 P. et chaque
pension.
Cesparticules
se collent sur lesplateaux
qui
constituent laparoi
froide.Le mécanisme du
phénomène
est le suivant : les molécules d’airqui proviennent
de laparoi
froide ont uneénergie
cinétique plus
faible que cellesqui
proviennent
du .fil chaud. Lesparticules
Pqui
se trouvent entre ces deuxparois
reçoivent
donc desimpulsions plus
grandes
du côté du fil chaud que, du côté de laparoi
froide,
cequi
tend à les faire dériver sur laparoi
froide où elles viennent secoller
(fig.
4
et5).
Les
parois
chaudes et froidespeuvent
prendre
des formes variées[2], [4].
Lerendement
est d’en-viron 10o pour 100, même pourles plus petites
poussières,
à condition que le débit d’air soit trèsfaible (au
maximumquelques
centaines de centi-mètres cubes parminute).
Celasignifie
que l’acti-vité despoussières
collectées ne sera mesurableque dans le cas d’une
atmosphère
fortementpolluée.
Par
contre,
leprécipitateur
thermique
offre lapossi-bilité,
ainsi que leprécipitateur électrostatique
d’ailleurs,
d’utiliser comme surface collectrice uneplaque
demicroscope
optique
ou unporte-objet
demicroscope
électronique,
cequi
permet
l’étude directede la taille des
poussières
ou des fumées[5],
[ 10].
30 Le
précipitateur
àjet
d’air.
- Dans lesappareils’
ide ce genre, l’air est
astreint
à passer paraspiration
à travers une série de buses. En
face
dechaque
buse se trouve uneplaque produisant
unebrusque
déviation des filets d’air. Sur ces
plaques,
recouvertes de substanceadhésive,
on -recueille lespoussières
projetées
hors du courant d’air par laforce
centri-fuge.
Le débit d’air est de l’ordre due 10l/mn
et l’on a un rendement d’environ go pour Ioo avecquatre étages
debuses,
pour lesparticules
dedia-mètre
compris
entreo,5
et5Q p.
[4],
[6],
Les sections des orifices de sortie des buses vont
en
décroissant,
de telle sorte que les dimensions despoussières
recueillies vont en diminuant dupremier
au dernier
étage.
,On obtient ainsi une
grossière répartition
entaille
des
différentespoussières
de l’air.Comme les
précédents,
cet instrumentpeut
êtreadapté
à l’étude du diamètre despoussières,
enutilisant comme
plaques
collectrices desporte-objets
demicroscope.
Onpeut
même,
comme l’a faitJech,
collecter directement sur une émulsionphotographique
nucléaire[16].’
40
Le fiItre.
- Le filtre est unerondelle
de tissuou de
papier
dequelques
dixièmes de millimètresd’épaisseur
ayant
quelques
centimètres carrés de surface. Ce tissu ou cepapier
est constitué par unfeutrage
defibres
(6)
ayant
quelques
microns à (6) Ces fibres peuvent être en cellulose, laine, matièreplastique, verre, ou en substances cristallisées organiques ou
minérales,
quelques
dizaines de microns de diamètre. Unaspi-rateur
oblige
un volumeimportant
d’air à passeur à travers ce filtrequi
recueille sur sa surface amontles
poussières qui
étaient ensuspension
dans cetair. ’
Ce moyen de collection des
poussières présente
trois
avantages
parrapport
aux moyensprécédents :
- il est facile
d’adapter
un filtre sur unappareil
portatif;
- il
permet
de collecter lespoussières
dispersées
dans un volume d’airimportant
(plusieurs
dizaines de mètrescubes);
2013 on
peut
concentrer sur unepetite
surface unequantité
depoussière
suffisante pour rendre sonactivité facilement mesurable.
Les conditions à
remplir
par un filtre sont les suivantes :- il doit collecter les
poussières
avec le maximum d’efficacité : un bon filtrepeut
atteindre unrende-ment de
99,9
pour
100 pour lapoussière
standarddéfinie
plus
haut;
- la
pénétration
despoussières
dansl’épaisseur
du filtre doit être aussi faible quepossible;
ceciest nécessaire pour la détection des rayons a
qui
ont un très faible
parcours
à travers la matièreconstituant
lefiltre;
,-- il
doit
rester trèsperméable
àl’air,
defaçon
à
permettre
un débitimportant
d’air avec uneperte
decharge
modérée.Ces conditions sont assez contradictoires : en
effet,
pour les filtres ordinaires en,papier
ou entissu,
plus
lerendement du‘ filtre
estgrand, plus
laperte
decharge qu’il
entraîne
estimportante;
nousindiquerons plus
bas les conditions que nous avonsadoptées.
’L’arrêt
despoussières
par le filtre résulte deplu-sieurs effets: .
1° un effet de
tamisage
qui ne
joue
que pour lesgrosses
particules
ou pour lesagglomérats
departi-cules
(fige
I)
dont le diamètre moyen estsupérieur
à l’intervalle moyen entre deux
fibre;
a° un effet
mécanique analogue
à celui dupréci-pitateur
àjet ;
sous l’effet de la forcecentrifuge
lespoussières
sedéposent
sur la fibrequi
aproduit
une
brusque
déviation des filets.d’air. Le rendementde cet effet
augmente
avec la vitesse du courantd’air
à travers lesfibres
(7)
[25] ;
.3° pour les
petites particules (d’un
diamètreinférieur à o,5
F)
le mouvementbrownien
lesfait
diffuser hors du
filet d’air
et lesdépose
surles
fibres
qu’elles
rencontrent;
40
pour certainstypes
de fibrescapables
de (1) La vitesse de l’air entre les fibres du filtre varie, engénéral, de 0,I I3 à o mils.
Les rayons de courbure des. filets d’air étant de hordre de o p., les particules sont soumfses à des accélérations
412
conserver
longtemps
descharges
électriques
quedes actions
mécaniques (compression)
ontdéveloppé
à leur
surface,
il y a attractionélectrostatique
desparticules qui passent à proximité
et le filtre fonc-tionne alors comme un filtreélectrostatique.
Certains filtres utilisant cephénomène
ont été réalisésrécem-ment et sont d’une très
grande
efficacité pour lespoussières
ayant
des dimensions trèspetites,
telles que celles d’un aérosol de bleu deméthylène [11].
Description
de deux méthodes dedosage
des aérosols radioactifs.1.
Appareil
deprélèvement.
- En raison desavantages
que
nous avonsindiqués,
c’est le filtrequi
a été choisi comme moyen de collection. Un certainnombre
de filtres ont étéessayés
principalement
enpapier
de cellulose(fig. 6);
celuiqui
a étéprovisoirement adopté
et sertactuelle-Fig. 6. - Fibres de cellulose de divers filtres vues au microscope.
Diamètre du champ : 2,5 mm..
a. Filtre rose (R. Schneider), I5o g/m$, charge amiante; b. Filtre vert .
(R. Schneider), 80 g/m2, sans
charge;
c. BM 2130, charge de carbonecolloïdal; d. Papier filtre ordinaire (Durieux).
ment pour effectuer tous les
prélèvements
est unfiltre de masque à gaz
(type
BM2130,
U. S.A.)
Il est constitué d’une feuille de fibres de cellulose de cotoncomprimées,
imprégnée
de carbone sur un côté( fig.
6c).Son épaisseur
est de l’ordre de 2 mm, et sonpoids
est environ 350g/m2.
La surface fil-trante utilisée estde 7
cm2,
la surface totale du filtre étantde 1 2,5
cm2. Sa résistance à l’air entraîneune
perte
decharge
del’ordre
de 10 mmd’eau,
cequi
réduit des3/4
le débit à vide del’appareil
d’aspiration.
,Ce dernier est un
aspirateur ménager portatif
d’une
puissance
de I5oW,
auquel
on aadapté
unporte-filtre (fig. 7).
La vitesse
d’aspiration dépend
de latension
appliquée
aumoteur;
elle varie vers IIÓ V d’en-viron 1o pour i oo par 1o V de variation de tension(fig. 8).
Le débit total de cetappareir
avec filtreest de l’ordre de
2oo 1 /mn
pour une tension de 110 V.Rendement
dudispositi f
deprélèvement.
- Lemesuré au
laboratoire
dés
aérosols du Bouchet(8).
La mesure a étéeffectuée
en filtrant uneatmosphère
qui
contenait environ 5mg Jm3
de bleud’indigo.
Le débit d’air était deo,26
1 d’air par minute etpar centimètre carré de surface filtrante.
Fig. 7. - Ensemble
aspirateur-porte-filtre
pour les prélèvements d’aérosols. ,
Fig. 8. - Débit d’air à travers le filtre
-en fonction de la tension appliquée ’à l’aspirateur.
D en litres par minute ;
’
V en volts, 5o périodes.
Cette courbe est relative à un appareil de prélèvement C. E. A.
standard, du type représenté sur la figure 7, garni d’une
épaisseur de filtre type BM 2130, avant colmatage
sen-siblé.
Les dimensions des
poussières
constituant cetaérosol de bleu
d’indigo
sont lessuivantes. :
Le rendement est de l’ordre de 85 pour I o0
(e) Nous remercions M. Avy d’avoir bien voulu faire réaliser cette mesure.
lorsque
le filtre n’est pas encore colmaté. Il atteintpratiquement i oo
pour i oolorsque l’épaisseur
dudépôt
de bleud’indigo
dépasse
0,1mg /cm2..
Ce rendement
est,
à
peu de chosesprès,,
indépen-dant du débit entre o,2 et 301 /CM2 /Mn.
Pour des aérosols
d’oxyde
d’uraniumUO.,
nous avons admis le même rendement. Pour les aérosolsporteurs
de dérivés du radium et duthorium,
nous avons admisprovisoirement
que le rendement étaitd’environ i oo pour Ioo dans les
atmosphères
habi-tuelles deslocaux,
maisqu’il pouvait
toutefois tomber à une valeurbeaucoup
plus
faible(infé-rieure à 10 pour
I00)
lorsque l’atmosphère
était très propre(air
extérieur, à
la campagne,après
lapluie).
Les dérivés du radiumet
du thorium sont,en
effet,
présents
dansl’atmosphère
sous forme departicules
de trèspetite
taille(quelques
atomes,[8],
[14],
[8], [14]), qui
ne sont pas arrêtées sur lesfiltres.
Parcontre,
cesparticules
se fixent surles
poussières
ensuspension
dans l’air etpeuvent
ainsi être arrêtées sur les filtressusceptibles
de retenir .ces
poussières.
La collection sur le filtre des dérivésdu radon ne
peut
donc seproduire
que si l’aircontient des
poussières.
’La courbe de décroissance de l’activité du
filtre,
Fig. 9. - Activité présente sur le filtre lors du pompage et après le pompage.
Fig.
9 a. - Cas où l’on recueilleun élément à longue période (U).
Fig. 9 b. - Cas où l’on recueille un élément
. à courte période.
A, début du filtrage; B, fin du filtrage; N, activité du filtre,
en unités arbitraires; t, durée, en unités arbitraires; Nu, acti-vité limite que peut prendre le filtre (fonction du débit et de l’activité de l’air); À, constante radioactive
(°W )
de l’élément filtré; T, période radioactive de l’élément filtré.après
arrêt del’aspiration
dépend
non seulement dela
période apparente
du corpscollecté,
mais encoredu
radon,
elle a une formeanalogue
à cellequi
estindiquée
sur lafigure
13.2. Mesure de l’activité du filtre. - Deux
moyens sont utilisés pour mesurer l’activité
prise
par le filtre. Ils utilisent deuxtypes
dedétecteurs,
sensiblesseulement
aux rayons «, dans le butd’éliminer le bruit de fond dû aux rayons
cosmiques
et aux rayons y ambiants.
1° le
compteur
à rayons « : Cecompteur
est soit uncompteur
Geiger
«proportionnel
», soit uncompteur
à scintillation(dans
ce cas, les rayons «tombent sur une substance
fluorescente
suivie d’unphotomultiplicateur),
soumis à une tensionconve-nable pour ne
compter
que les rayons oc;2° la
plaque photographique
couverte d’émul-sion « nucléaire » surlaquelle
onpeut
voir indi-. viduellement lestrajectoires
des rayons a.1,D A.
Compteur
Geiger
proportionnel
àparoi
mince[17].
- Lescompteurs
utilisés sont descompteurs
« cloches » standard du C. E.A.,
àremplis-sage hélium-alcool.
L’épaisseur
de laparoi
de mica ducompteur
est inférieure à 2Mg/CM2.
La surfaceutile est d’environ 6 cm2. Les
paliers
de cetype
decompteurs
en fonction de la tension sont donnés surla
figure
o. Le rendementglobal (9)
de l’ensembleFig, o. -
Caractéristiques de paliers des compteurs semi-proportionnels utilisés
(type C. E. A. 14 A 1).
N, nombre d’impulsions comptées par minute; V,
diffé-rence de potentiel entre anode et cathode (volts); AB, palier
relatif aux rayons a (dans cette région, on ne compte que
les rayons a, même si le compteur reçoit jusqu’à 106 rayons par minute); CD, palier Geiger-MÜller, dans cette région
on compte les rayons
a, p
et y.de
comptage,
pour uncompteur
de ,gmg/cm2
d’épaisseur
deparoi
est dei5
pour iooenviron
(lo)
dans le cas du
comptage
des « del’uranium,
cetélément
étantréparti
sous formed’oxyde .
d’unefaçon
uniforme sur la surface du filtre avec unedensité
superficielle
inférieure ào,3
mg /cm2.
( 9) Rapport du nombre de rayons a comptés au nombre de rayons a émis par le filtre pendant ce temps.
(10) Ce rendement tombe à o pour I oo environ pour une
paroi de 2,2 mg/cm2.
B.
Compteur proportionnel
à scintillation. ---Nous-utilisons un scintillateur constitué par un
disque
de sulfure de zinc en couche mince de 10 cm2 de surfaceenviron,
associé à unphotomultiplicateur
E. M. I.type
5311. Dans le cas des rayons a del’uranium,
le rendement
global
maximum pour les filtres décrits ci-dessus est de4o
pour Ioo environ.Fig. 11. - Palier a obtenu
-avec un ensemble de comptage à scintillation
(ensemble 2Mc standard C. E. A.).
Photomultiplicateur : E. M. 1. 5311. Source : dépôt diffus de U02 sur filtre standard vert +
écran
SZn, Ag. N,Nombre d’impulsions comptées par
minute,
dontl’am-plitude est plus grande que V. V, tension de
discrimina-tion, en volts.
L’inconvénient des
compteurs,
de l’un et l’autretype,
est de nécessiter unappareillage électronique :
haute
tension,
échelle,
préamplificateur,
qui
n’est pas facilementtransportable
à cause de sonencom-brement et de son
poids.
Par
contre,
ils ontl’avantage
de donner unrésultat très
rapidement,
après
quelques
minutes decomptage
seulement. Onpeut,
deplus,
mesurerla
période
de décroissance du corpscollecté,
ceFig. 12. -
Enregistrement de l’activité a normale de l’air libre à Saclay; (filtre fixe, débit d’air : 100 l/mn). Cette activité correspond à environ I5o désintégrations de RaC’ par minute et par mètre cube d’air, soit i/65oe de la dose de tolérance. (Ceci, en ne tenant compte que du RaC’
susceptible. d’être collecté. La teneur totale n’est égale à la teneur mesurée que si l’atmosphère est riche en
pous-sières).
qui
aide à son identification.4n
peut
mêmeenre-gistrer
les variations de l’activité de l’air avec unfiltre se déroulant
continuellement,
comme cela estréalisé dans
l’appareil
C. E. A.enregistrant
20 La
plaque
photographique.
- D’autres auteursont
déjà
utilisé les émulsionsphotographiques
pour lesautoradiographies de poussières
[14]
à[16].
Fig. I 3. - Décroissance de l’activité d’un filtre
ayant collecté des aérosols porteurs de dérivés du radon (aérosol : Si02).
N, nombre d’impulsions (a) comptées en o s. t, durée écoulée depuis la fin du filtrage.
La
technique
que nous utilisons consiste àcomprimer
pendant
une duréedéterminée
la facepoussiéreuse
du filtre contre l’émulsion(11)
etaprès
développe-ment
(12)
etfixage,
àcompter
lestrajectoires
desparticules
oc.La
longueur
de latrajectoire
dans ces émulsions enfonction de
l’énergie
de laparticule
incidente a étédéterminée avec
précision
parplusieurs
auteurs[13].
Fig. 14. Courbe d’après H. Faraggi et J. Rotblat [13].
Énergies
d’après R. Grégoire [19]. Relationénergie-parcpurs dans l’émulsion Ilford C,.
Parcours .mesuré sur la plaque sèche, après développement
et parallèlement à. la surface de l’émulsion, l’exposition
ayant lieu également sur plaque sèche.
(11) Émulsion nucléaire Ilford G2, de 50 (Jo d’épaisseur.
(12) En général, on les développe à fond par immersion
pendant 20 mn, à 2oo, dans du révélateur ID 19.
D’où la
possibilité
d’identifier le corpsqui
a émisla
particule
en mesurant aumicroscope,
avec unagrandissement
de
l’ordre de 1000(13);
la, longueur
destrajectoires (fig. I4).
Lorsque
lapoussière
portant
le corps émetteur « a été collectée sur unfiltre,
une faible fraction destrajectoires
a lalon-gueur
prévue,
car lespoussières
ontplus
ou moinsFig. 5. - Nombre de
trajectoires enregistrées
sur l’émulsion.
N, nombre de rayons émis par le filtre par unité de temps;
t, temps;. A, début du filtrage; B, fin du filtrage; C, début de l’exposition sur l’émulsion; D, fin de l’exposition sur
l’émulsion; S, l’aire hachurée S est proportionnelle au
nombre de trajectoires enregistrées par l’émulsion entre les instants C et D.
Fig. I 5 a. - Cas où l’élément collecté est à longue période.
Fig. I5 b. - Cas où l’élément collecté est à courte période.
Fig. I6. -
Autoradiographie de poussières de UO,,. Lieu de collection : 20 cm au-dessus de l’outil d’un tour
travaillant de l’uranium; pose : 67 h; collection de l’aérosol
sur filtre standard type BM 2130, n° 25; environ 10 fois la dose de tolérance en UÛ2.
De l’examen de clichés analogues, on déduit la dimension maximum des poussières collectées : presque toutes les
trajectoires, dans le cas de la figure 16, sont issues de
particules ayant une dimension inférieure à 2 (1-.
416
pénétré
dans le filtre et latrajectoire
de laparti-cule « dans la
plaque
s’en trouve raccourcie(fig. 16).
Dans le cas où les
poussières
ont été collectées avec unprécipitateur
thermique,
électrostatique
ou àjet
d’air,
l’identification estaisée,
car iln’y
a paspénétration
despoussières
dans lesupport
(fig. 5).
Fig. 17. -
Autoradiographie de poussières de U02
et de poussières ayant adsorbé des dérivés du radon. Lieu de collection : i m’au-dessus d’un stock d’uranium. Les grandes trajectoires sont dues au RaC’. Les courtes
trajectoires sont principalement dues au RaA et à l’uranium. Prélèvement sur filtre standard type BM 2130, n° 17.
Toutefois,
dans lapratique,
lesproblèmes
d’iden-tification
ne seposent
querarement,
car onsait,
engénéral, quel
est l’élémentauquel
on a affaire(fig. ! 7).
-Le rendement de la
plaque,
c’est-à-dire la fraction du nombre de rayons oc émis par le filtrequi
donnentlieu à
trajectoires.
varie entre40
et 5o pour 100 selon ledegré
depénétration
del’aérosol
dans l’intérieur du filtre.Avantages
particuliers
à laplaque.
- o Laplaque
intègre
les traces de rayons aqu’elle
reçoit pendant
une durée
qui
peut
être trèslongue (plusieurs
semaines).
Cettepropriété
estavantageuse
dans lecas où l’on veut détecter des teneurs très faibles en
éléments
àlongue
période.
Dans
les émulsions IlfordC2,
l’action durayonne-ment
cosmique,
auvoisinage
du niveau de la merest
négligeable,
car il neproduit
que moinsd’une
trajectoire
par Ioochamps
et par mois. Laprin-cipale
source d’erreurprovient
des contaminations.accidentelles de la
plaque
par des dérivés du thoriumet de
l’uranium;
elles neproduisent cependant,
enmoyenne, dans les différents lots de
plaques
que nous avonsobservées,
qu’une
trace par I00champs
etpar mois environ. ,
20 Les
plaques développées
se conserventplu-sieurs années et constituent des documents
qui
peuvent
êtrereconsultés
au besoin.3° La
plaque
est un instrument de mesurefacile-ment
transportable,
cequi
estparticulièrement
intéressant dans le cas où l’on veut
doser,
loin dulaboratoire,
des aérosols radioactifs àpériode
courte40
Laplaque
permet
également
l’évaluation de la dimension despoussières
d’une substance radio-active donnée : le nombre de rayons a émis par ungrain
d’une tellepoussière
estproportionnel
autemps
de pose et au cube du diamètre de cegrain [ 15].
Ainsi une
poussière de 1 fL
d’uranium
naturelproduit
en moyenne par 1200 h de pose une tracedans l’émulsion. Une
poussière
deU03.
naturelayant
3ô li. de diamètreposant
i hproduit
55
tracesdans l’émulsion
(fig.
18).
,
Fig. 18. - Étoile produite
par la pose d’un grain de U03 de 10 p.. environ. (Prélevé sur filtre standard BM 2130 dans l’atmosphère d’un atelier pendant la manipulation
de U03 en poudre).
On a ici un exemple de cliché utilisable
pour
la détermination de la taille des poussièrespar le
nombre de branches desétoiles.
-Émulsion Ilford Cz, 50 8., grandissement 2 ooo.
Teneur minimum détectable
en aérosols radioactifs.
1. Aérosols
porteurs
deproduits
àlongue
période (plus
de 4mois).
--a. La sensibilité
limite de la méthode de l’émulsion nucléaire est
déterminée par les conditions suivantes :
La densité minimum mesurable de traces dans l’émulsion est
égale
à environ o,1 trace parchamp
(de
1,7.10-4 cm2),.
cequi correspond
à l’émissionde 1200 rayons a par centimètre carré de filtre
dans
l’angle
4
7r. La durée de pose maximum estde
quatre
mois,
car au bout de cetemps
les tracesparasites
dues aux contaminations accidentellesatteignent
une densitéqui
est
de l’ordre deo,08
trace par
champ.
Dans cesconditions,
si le volumefiltré est de 6 m3 et la surface âu filtre
de 7
cmfl,
l’activitécorrespondante
dé yl’atmosphère
avantfiltrage
est de 1200 rayons apar
mètre cube enquatre
mois,
soit un rayon oc par mètre cube toutesles
1 44
mn.Les poids
correspondants
de substanceainsi que les fractions
correspondantes
de la dose de tolérance pour les éléments 238U(en équilibre
417
TABLEAU III..
Teneurs minimum détectables en aérosols à
longue
période.
(1) Exprimée en rayons x émis dans 1 m3 d’air, en 1 mn, ou en curie, ou en gramme d’élément par mètre cube d’air, ou en fraction de dose de
toléranee. (Cette mesure nécessite le filtrage de 7 m3 d’air).
(2) T est la dose de tolérance pour chacun de ces produits (voii- tableau I1)..
La
précision
de la mesuredépend
du nombre dechamps
explorés
dans l’émulsion. Pour la densité minimum de 0,1 trace parchamp,
on aura unepré-cision
statistique
de 3o pour ioo si l’onexplore
I oo
champs,
cequi
prend
environ 20 mn.Dans la
pratique,
on posependant
unedurée
qui
est de l’ordre de 20h,
cequi
donne,
commelimite de
sensibilité,
desquantités
environ ioo foisplus grandes.
b. Dans le cas des
compteurs
a(proportionnels
ou à
scintillation)
le taux decomptage
moyen minimum est deo,5
rayon ce par minute(le
bruitde
fond,
dû à lapollution
dudispositif
decomptage,
ne
dépasse
pas cettevaleur,,
eneffet,
dans uneinstallation
soigneusement entretenue).
Ceci fixe le minimum d’activité détectable dansl’air par
cemoyen à environ
o,8
rayon oc par mètre cube et parminute dans le cas du
compteur
proportionnel
cloche(rendement
o pourI00)
et à environ o, 2 rayon ocpar mètre cube et par minute dans le cas du
compteur
à scintillation(rendement
4o
pour100).
Les quan-titéscorrespondantes
desubstances
à vielongue
sont
indiquées
dans le tableau III.La
précision
de
la mesuredépend
du nombred’impulsions
comptées :
on aura uneprécision
statis-tique
d’environ 3o pour Ioo si l’oncompte
pen-dant 20 mn.
2.
Aérosolsporteurs
deproduits
à courtepériode.
- Nousn’envisagerons,
commeproduits
à courte
période,
que les dérivés duradium, Rn,
RaA,
RaB,
RaC,
RaC’ et
les dérivés du thorium :Tn,
ThA,
ThB,
ThC,
ThC’.Nous supposerons que ces dérivés sont en
équi-libre dans
l’atmosphère.
Dans chacune des deuxfamilles,
le gaz rare ne se fixe pas surl’aérosol,
mais par
contre,
les corpsA,
B,
et C sefixent.
pareffet
électrostatique
sur lesgrains
depoussière
constituant l’aérosol.
L’allure de l’évolution de l’activité a du filtre
après
aspiration
d’un aérosol ainsi activédépend
de la durée duprélèvement.
A titred’exemple,
l’activité d’un filtreayant
filtrépendant
3o mnun aérosol activé par les dérivés du radium varie
au cours du
temps
comme il estindiqué
sur lafigure
13. Apart
la descenterapide
dudébut
qui
dure environ 10 mn,pendant
lesquelles
le RaAinitialement collecté
décroît,
la forme de la courbeest due à la décroissance du radium B
(période
27mn).
Il n’est pas nécessaire deprolonger l’exposition
du filtre sur laplaque
au delà de 7 fois cettepériode,
soit 3 h environ. De- même dans le cas des dérivés
à vie
courte
duthorium,
il n’est pas nécessaire deprolonger
l’exposition
au delàde 7
fois lapériode
du ThB
(io,6 h)
soit 3jours
environ.D’autre
part,
lors dufiltrage,
l’activité du filtrecroît,
enpremière approximation,
avec unepériode
de 3o mn dans le cas des dérivés du radon et avec
une
’période
de 12 h dans le cas des dérivésdru
thoron. Autrementdit,
dans le cas des aérosolsportant
des dérivésdu
radium,
l’activité du filtreaprès
3o mn defiltrage
seradéjà
moitié de l’activitéprise
àsaturation,
laquelle
seraatteinte
après
3 h environ defiltrage;
dans le cas du thorium il faudra attendre 12 hpour
avoir la moitié de l’activitéprise
àsaturation,
laquelle
sera atteinteaprès
3jours
environ de
filtrage.
Dans le tableau
IV,
nous avonsindiqué
les teneursminimum d’aérosols
porteurs
d’éléments à courtepériode
que l’onpeut
détecter par la méthode desplaques
et par laméthode
descompteurs.
Dans le calcul de ces teneursminimum
nousprenons
les mêmes conditions deprélèvement
etd’observation que dans le cas des aérosols
porteurs
,d’éléments à
période longue :
durée defiltrage
3o mn,418
TABLEAU IV.
Teneur minimum détectable
(1)
d’aérosols porteurs de radioéléments à la vie courte.(1) Exprimée en rayons cx.m-3.mn-1 émis par l’ensemble Rn+ RaA + RaC’ ou par l’ensemble Tn + ThA + ’fhC’. ’
(2) Si l’on avait filtré pendant 3 h, on aurait détecté une teneur environ 2 fois plus faible.
(8) Si l’on avait filtré pendant 3 jours, on aurait détecté une teneur environ 30 fois plus faible (en supposant que la teneur reste constante
pendant 3 jours).
(4) T étant la dose de tolérance pour ces corps (voir tableau II).
(5) En l’absence de chiffres officiels, nous prenons provisoirement la dose de tolérance pour les dérivés du thorium égale à la dose de tolérance
pour les dérivés du Ra, soit 100 000 ex .m-3. mn-1.
dérivés du
radium,
60 h pour ceux duthorium,
densité de trace dans l’émulsion : o,1 I par
champ
de
1,7.10-4
cm2,
taux decomptage
par minute :o,5
(10
mnaprès
l’arrêt dufiltrage).
Manuscrit reçu le 29 janvier I 953.
BIBLIOGRAPHIE,
[1] CARMICHAEL H. et TUNNICLIFFE P. R. - J. Indust.
Hyg. Toxicol., 1948, 30,
211-227-[2] WATSON H. H. - The dust free space surrounding hot bodies. Trans. Faraday Soc., 1936, 32, 1073.
[3] BREDL J. et GRIEVE T. W. - A thermal precipitator
for gravimetry estimation of solid particles in flux gases. J. Sc. Inst., 1951, 28, 21-23.
[4] STOKINGER H. E. et LASKIN S. - Air
pollution and the
Particle-Size Toxicity Problem (2). Nucleonics, 1950,
6, 15-31.
[5] BOURNE H. G., Jr, FOSDICK LEE B. - Collection of mist and dust for particle size measurement. Analyt.
Chem., 1950, 22, 1563-1565.
[6] The pharmacology and toxicology of uranium compounds
(Voegtlin-Hodge). Tome VI-1 des National Nuclear
Energy Series (Mac Graw Hill, Book Co, New-York, 1949).
[7] ELKINS H. B. - The
Chemistry of Industrial
Toxi-cology (Wiley and Sons, New-York, 1950). [8] WILKENING M. H. - Natural
radioactivity as a tracer in sorting of aerosols according to mobility. Rev. Sc.
Instr., 1952, 23, 13-17.
[9] PAUTHENIER M. et Mme MOREAU-HANOT. 2014 La charge des particules sphériques. J. Physique Rad., 1932, 3,
590-613.
[10] WILSON, LASKIN et MEIER. -
Design of an oscillatory
thermal precipitator, University of Rochester, Atomic
Energy Quarterly Report (décembre 1949).
[11] STOKES E. A. 2014 High Efficiency Industrial Fixation.
The Indust. Heating Engin. (G. B.) (June 1951). [12] PATTY. - Industrial
Hygiene
andToxicology,
t. I et II (Interscience Publ., New-York, 1948).[13] FARAGGI H. 2014 Thèse, Paris, 1950. - ROTBLAT J.,
CATALA J. et GIBSON W. M. -
Range Energy relation
for protons and 03B1 particles in photographic emulsions for Nuclear Research. Nature, 1951, 157, 550-552.
[14] CHAMIÉ C. - Sur les
groupements d’atomes radio-actifs dans les gaz. J. Chim. Phys., 1931, 28, 228-232.
[15] LEARY J. A. - Particle size determination in Radio-active Aerosols by Radioautograph. Analyt. Chem.,
1951, 23, 850-853.
[16] JECH C. 2014 Detection of radioactives substances in the air by nuclear emulsion. Coll. Trav. Chem.
Tchecoslov,
1951, 15, 719-722.
[17] LABEYRIE J.2014 Compteur proportionnel 03B1 à paroi mince
(en cours de publication).
[18] LABEYRIE J. et PELLÉ M. -
Enregistreur automatique
de la radioactivité
atmosphérique
03B1, 03B2
ou 03B3 due auxpoussières de l’air (en cours de publication).
[19] GRÉGOIRE R. 2014
Constantes
sélectionnées dePhysique
nucléaire (Hermann, Paris, 1948). [20] Mc CABE L. C. - Air
Pollution, dans Proceedings of the United States Conference on Air Pollution (Mc.
Graw Hill, New-York, 1952). [21] SINCLAIR D. - Handbook on Aerosols,
p. 64-114 A. E. C.,
1950, U. S. Gov. Print, Off. Washington.
[22] HATCH Th. et HEMEON W. C. L. 2014 Influence of Particle
Size in Dust Exposure. J. Indust. Hyg. Toxicol.,
1948, 30, 172.
[23] AVY et RAILLÈRE. 2014 Sur un dispositif original de
prélè-vement des particules au moyen d’un filtre soluble
et volatil. Memorial des Services
Chimiques
del’État,
1944, 31,74-82.
[24] RODEBUSH W. H. 2014 Handbook on
Aerosols, p. 117-122
(A. E. C., U. S., Gov. print. off. Washington, 1950).
[25] GIMENEZ C. et LABEYRIE J. -
Contrôle des doses en
neutrons lents par les plaques nucléaires au lithium