MODELISATION DES CONDITIONS DE FORMATION D’HYDRATES

(1)

ABSTRACTS / RÉSUMÉS Volume 02, N° 02, Juillet 2008

Noura REBAI

⁽¹⁾

, Abdelaziz NACER

⁽²⁾

(1) Algerian Petroleum Institute, IAP, Avenue du 1er novembre, Boumerdès, 35000, Algérie E-Mail: noura.rebai@iap.dz

(2) Algerian Petroleum Institute, IAP, Avenue du 1er novembre, Boumerdès, 35000, Algérie E-Mail: abdelaziz.nacer@iap.dz

Résumé - La formation d’hydrates présente des problèmes sérieux dans l’industrie gazière lors du dévelop- pement des champs ou, même, pendant le transport et le traitement du gaz naturel. Le calcul des conditions d’équilibre (hydrate= gaz +eau) revient à déterminer les conditions (T, p) qui satisfont à l’égalité des potentiels chimiques de l’eau présente dans les différentes phases en se basant sur le modèle de Van der Waals et Platteeuw. Les résultats de la modélisation thermodynamique s’avèrent très satisfaisants lorsque il s’agit d’un gaz pur ou un mélange binaire.

Dans le but d’améliorer la prédiction des conditions de formation d’hydrates d’un mélange de plusieurs constituants, nous avons rajouté à la pression prédite un terme correctif qui a été approximé par l’application de Réseau de Neurones Artificiels. Un test de validation de ce couplage sur une base de données constituée de 4380 points, a donné une erreur de calcul globale de 4.613%.

Mots-clefs: hydrate de gaz, modèle de Van der Waals et Platteeuw, réseau de neurones artificiels.

MODELISATION DES CONDITIONS DE FORMATION D’HYDRATES

(2)

ARTICLES SCIENTIFIQUES Volume 02, N° 02, Juillet 2008

1. INTRODUCTION

Les hydrates de gaz sont des solides cristallins qui se forment à partir d’eau et de gaz. Il est connu depuis longtemps que les hydrates se forment, sous certaines conditions de pression et de température, dans les conduites de transport d’hydrocarbures qui finissent par s’obturer totalement. Le bouchage des équipements pétrolières entraîne pour les ex- ploitants un surcoût considérable, lié à l’arrêt de la production, à la réparation de la pièce cassée, ou à la mise en place d’une procédure de destruction des bouchons d’hydrate. Ou- tre cet aspect économique, les hydrates posent des problèmes de sécurité liés à leur instabilité, et à la quantité de gaz qu’ils renferment dans un volume restreint, c’est pourquoi la connaissance des conditions de formation d’hydrates de gaz est devenue un enjeu majeur de l’industrie gazière, et le sujet de recherches abondantes.

2. STRUCTURE DES HYDRATES

Les hydrates de gaz sont des composés d’insertion, for- més d’un réseau organisé de molécules d’eau liées par des liaisons hydrogène, et dont les cavités sont occupées par des molécules organiques qui stabilisent la structure par des interactions de type Van der Waals qu’elles forment avec le ré- seau aqueux [1, 2].

Trois différentes structures du réseau cristallin, appelées structure I, II et H, ont été mises en évidence par diffraction des rayons X [1, 2, 3, 4].

3. MODELISATION DES CONDITIONS DE FORMA- TION D’HYDRATES

La condition de l’équilibre thermodynamique Hydrate- Gaz-Eau s’exprime par l’égalité [1, 3, 5, 6]:

(1) Avec :

(2a)

= /

∆µ_W^H ∆µ_W^{L I}

= −

∆µ^H_w µ^H_w µ_w^β

Et

(2b) On désigne par:

: Potentiel chimique de l’eau en phase hydrate.

: Potentiel chimique de l’eau en phase aqueuse (liquide ou solide).

: Potentiel chimique de l’eau en phase hypothétique (état de référence) constituée d’hydrate vide de gaz.

Le calcul des conditions de d’équilibre des trois phases (Hydrate/Gaz/Eau) revient à déterminer les conditions (T, p, x) qui satisfont l’égalité (1). Les expressions des deux diffé- rences des potentiels chimiques sont bien présentées dans les sections suivantes.

3.1 Phase hydrate

Le calcul du potentiel chimique de l’eau en phase hydrate fait appel au modèle de Van der Waals et Platteeuw [1, 3, 5, 6] issu de la thermodynamique statistique, et reposant sur une analogie avec la théorie d’adsorption classique :

(3) La possibilité d’occuper la cavité i par la molécule j, exprimée par , est donnée par l’expression suivante :

(4) Avec

: Nombre de cavités i par molécule d’eau,

: Constante des gaz parfait,

: Température (K).

/ = / −

∆µ^{L I}_w µ^{L I}_w µ_w^β

H

µW

/ L I

µW

w

µβ

ln 1 

= + ∑  −∑ 

H

i ij

W W

i j

β RT

µ µ ν θ

( )

θij

1

= ⋅

+ ∑ ⋅

ij j

ij

ij j

j

C f C f θ

νi

R

T

(3)

Dans la relation (4), représente la fugacité du constituant j dans la phase gazeuse et est la constante de Langmuir relative au constituant j occupant la cavité de type i, elle est donnée par la relation :

(5) Où

: nombre de couches formées par les molécules d’eau qui entourent la cavité i ;

: Potentiel d’interaction de Kihara qui exprime l’é- nergie d’interaction moyenne entre la molécule encagée j et les molécules d’eau formant la cavité i ;

R1: Rayon de la première couche de la cavité i (m).

Le potentiel de Kihara est défini par la relation suivante :

(6) Avec :

(7) Z : Nombre de coordinations qui désigne le nombre d’ato-

mes d’Oxygène par cavité.

: Fonction donnée par l’équation (7) avec N=4, 5, 10, 11.

: Énergie d’attraction maximale qu’est souvent dite paramètre d’énergie de Kihara,

: Paramètre de distance de Kihara,

: Rayon du noyau solide de la molécule encagée, f j

Cij

( )

1 2

0

4 ( )

− exp−∑ 

 

= ∫  ⋅

n

R aj ij

ij n

W r

C r dr

kT kT

π

n

Wij

12 6

10 11 4 5

11 5

( ) 2=   + −  + 

a a

r Z

W R r R Rr R

σ σ

ε δ δ δ δ

(

¹

)

⁻

(

¹

)

⁻ /

 

= − − ^N− + − ^N

N r R a R r R a R N

δ

ε

σ a

Les paramètres de Kihara sont ajustés de façon que la diffé- rence entre le potentiel chimique de l’eau en phase hydrate et celui de l’eau en phase aqueuse soit inférieur ou égale à la tolérance cible en utilisant des données expérimentales sur les conditions de formation d’hydrates [7].

3.2 Phase aqueuse

Le potentiel chimique de l’eau en phase aqueuse est don- né en fonction de la température et de la pression par l’expression développé par Holder et al [1,3, 5, 6]:

(8)

Avec (9)

Et

(10)

Les quatre principaux paramètres de cette relation sont : : La différence entre le potentiel chimique de l’eau en phase hypothétique et celui de l’eau en phase aqueuse (L/I) (calculés à T=273.15K et P=0 atm) ;

: La différence entre l’enthalpie molaire de l’eau en phase hypothétique et celui de l’eau en phase aqueuse (L/I) (calculés à T=273.15K et P=0 atm) ;

: Différence entre les volumes molaires de l’eau dans les deux phases mentionnées précédemment ;

: Activité de l’eau.

L’activité de l’eau dépend de la quantité du gaz dissoute dans la phase aqueuse. Elle est exprimée, dans ce cas, par la

fraction de l’eau présente dans cette phase (11)

0

0 2 0

∆ ^w=∆ ^w−^T∫ ∆ ^w +∫^p∆ ^w −ln w T

h dT V dP a

RT RT RT RT

µ µ

0 0

= +

∆ w ∆ w ^T∫∆ pw

h h T C dT

( )

0 0

= +

∆Cpw ∆Cpw α T T−

∆µ0_w

∆h0w

∆Vw

aw

= − ∑1 ⁿ

w j

a j x

(4)

Avec n est le nombre de constituants dissous dans l’eau et Xj : présente la fraction molaire du constituant j dans la phase liquide.

Les valeurs des paramètres, nécessaires pour le calcul du potentiel chimique, sont regroupées dans le tableau (1).

T0=273.15

Tableau (1) : Propretés de l’état de référence.

4 RESULTATS DE LA MODELISATION THERMO- DYNAMIQUE

Afin de tester l’efficacité de la modélisation thermodynamique des conditions de formation d’hydrates, nous allons, maintenant, calculé la déviation des résultats obtenus par rapport les données expérimentales disponibles dans la litté- rature. Le calcul de l’erreur sera effectué pour les gaz purs : CH4, C2H6, C3H8, N2, CO2, H2S, i-C4H10, n-C4H10 et pour quelques mélanges. Le calcul de l’erreur relative moyenne, ERM, des pressions prédites par rapport aux données expéri- mentales se fait selon l’expression suivante :

(12) Avec :

: Pression de formation d’hydrates obtenue expéri- mentalement à une température donnée ;

: Pression de formation d’hydrates prédite à la même température ;

Paramètres Structure I Structure II

(j/mol)

∆µ0_w

1297 975

(j/mol) T<T0

∆h0w ^{T T}^≥ ⁰ _-4316

1395

-5226 785 (ml/mol)

T<T0

∆V0w T T≥ 0

4.596 2.996

4.996 3.396 (j/mol.K)

T<T0

∆C0pw T T≥ 0

-34.583 3.315

-36.8607 1.029 (j/mol.K)

T<T0

α ^{T T}^≥ ⁰ _0.1890

0.0121

0.1809 0.00377

exp exp

1 −

= ∑ ^cal

N

P P

ERM N P

Pexp

Pcal

: Nombre de points expérimentaux ;

Le tableau (2) regroupe les valeurs de l’erreur relative moyenne déterminée pour quelques systèmes.

Tableau (2) : Erreur relative moyenne obtenue pour quelque gaz.

* Mélange contenant: N₂ 0.42/CO₂ 0.38/CH₄ 45.59/C₂H₆ 49.02/C₃H₈ 4.53/

i-C₄H₁₀ 0.04/n-C₄H₁₀ 0.02.

** Gaz naturel de In-Salah: N2 0.39/CO2 3.64/CH4 94.41/C2H6 1.42/C3H8

0.12/ i-C4H10 0.01/n-C4H10 0.01.

*** Gaz naturel de Hassi Messaoud/ Sud : N2 2.3/CO2 1.16/CH4 51.63/C2H6

23.36/C3H8 15..61/ i-C4H10 1.32/n-C4H10 3.71/C5+ 0.91

N

Gaz Gamme de

température (K) Structure Nombre de points

ERM (%)

CH4

273-293.3 273-286.6 290.2-306.2 273.6-285.8 295.4-285.7

I I I I I

11 4 6 12

2

2.868 2.591 6.995 0.351 3.600 C2H6

273.6-28.9 274.7-286.4 273.25-287.9

I I I

6 15 11

1.721 1.170 4.588

C3H8

273.55-276.89 273.55-276.89 273.22-276.78 273.05-277.95 274.12-277.7

II II II II II

5 5 6 15

4

2.443 2.426 7.957 1.588 2.180

i-C4H10 273.18-275.05 II 24 4.895

N₂ 273-284.5 I 18 1.117

CO₂ 277.05-282.89 273.77-281.9

I I

5 6

2.856 1.371

H2S 277.594-302.65 I 12 1.960 C2H6 + C3H8 273.1-279.6 I/II 50 2.623 CO₂+ C₃H₈ 273.93-281.82 II 9 2.458

CH₄+C₂H₆+C₃H₈ 279.76-284.98 II 9 3.333

Mélange 1 ^(*) 275.977-292.24 II 13 9.223 Mélange 2 ^(**) 275.41-282.41 II 8 2.193 Mélange 3 ^(***) 273.72-293.26 II 8 14.73

(5)

Le calcul effectué sur 167 points touchants sept gaz purs pré- sente une erreur globale de l’ordre de 2.765% et sur 68 points touchants quelques mélanges simples comportant deux ou trois constituants, l’erreur est d’environ 2.695%. L’erreur relative moyenne obtenue, pour les gaz purs et les gaz binaires, est, alors, faible.

Dans le cas d’un mélange de gaz, les résultats obtenus pré- sentent une déviation importante, par rapport aux données réel- les de formation d’hydrates. Cette déviation est justifiée par l’existence des interactions, entre les molécules de gaz enca- gées dans les différentes cavités, qui ont été négligées dans le modèle de Van der Waals et Platteeuw. Des résultats similaires ont été obtenus par Barkan et Sheinin [6], Chen et Guo [8] et Klauda et Sandler [9] dont l’erreur relative peut atteindre 40%.

Elgibaly et Elkamel, en 1998, ont utilisé, pour améliorer la prédiction des conditions de formation d’hydrates, un outil ap- pelé Réseau de Neurones [10]. Ils ont obtenu sur une base d’exemples constituée de 2389 points, une erreur moyenne d’environ 19% [10].

5 RESEAU DE NEURONES ARTIFICIELS

Dans l’objectif de comprendre le travail réalisé par Elgibaly et Elkamel et de voir, ensuite, si il aura une possibilité d’amé- liorer leurs résultats nous proposons de faire une tentative d’application de réseau de neurones dans la modélisation des conditions de formation d’hydrates.

Le réseau de neurones artificiels est une approche inspirée du traitement de l’information effectué par le cerveau de l’être humain qui est composé d'une myriade de cellules nerveuses, appelées neurones.

5.1 Neurone formel

Un neurone formel est un modèle mathématique d’un neurone biologique [11]. Il s’agit d’un système élémentaire qui possède plusieurs entrées et une sortie, dont les caractéristiques sont les suivantes :

- Il effectue une somme pondérée de ces entrées et le résultat obtenu représente l’activité du neurone notée et donnée par la relation :

(13)

ai

=1,

i= ∑ ij j

j n

a w x

Où n est le nombre d’entrées du neurone i, wij sont des coefficients de pondération des entrées du neurone, appe- lés tout simplement poids [11].

- Il applique une fonction, appelée fonction d’activation pour déterminer la sortie du neurone : [11].

La figure (1) schématise le modèle de neurone utilisé.

Figure (1) : Modèle de neurone formel.

5.2 Réseau de neurones artificiels: définition et architec- ture

Un Réseau de Neurones Artificiels (RNA) est un ensemble de neurones connectés entre eux [11, 12, 13] dont la connexion des neurones peut être :

- Totale, où chaque neurone est connecté à l’ensemble des neurones y compris lui-même.

- Partielle, les neurones ne sont connectés que à un nombre limité de neurones [11].

L’architecture, généralement, utilisée pour l’approximation de fonctions ou la vérification des points expérimentaux, est le perceptron multicouches [11, 12]. Le Perceptron Multi- Couche (PMC), comme le montre la figure (2), est une mise en cascade de neurones où le vecteur d’entrées est communi- qué a tous les neurones de la première couche, les sorties des neurones de cette couche sont alors communiquées aux neurones de la couche suivante, et ainsi de suite. La dernière couche du réseau est appelée couche de sortie, les autres étant désignées sous le terme de couches cachées [12, 13].

( )

= i

i f

y a

(6)

Figure (2) : Perceptron multicouche à une seule couche cachée et une sortie.

5.3 Apprentissage des réseaux de neurones

Tout réseau de neurones requiert une phase d’apprentissage, laquelle a pour but de fixer les poids de connexions, , de manière à ce que le réseau soit capable de réaliser une trans- formation donnée, représentée par un ensemble d’exemples constitué d’une suite de K vecteurs d’entrées

associée à une autre suite de vecteurs de

sorties désirées . On note que n et m

sont, respectivement, le nombre d’entrées et de sorties du ré- seau de neurones [13].

Le problème de calcul des poids d’un réseau de neurones peut être simplement formulé comme un problème d’optimisation. Il s’agit de trouver un vecteur, , qui minimise l’erreur quadratique, E, sur la base d’apprentissage [13].

Les méthodes les plus couramment utilisées sont des procédu- res itératives [13] qui exprime la nouvelle valeur de wk+1 en fonction de l’ancienne par la relation :

(14) Où h est le pas d’apprentissage et dk est la direction de recher- che qui peut être déterminer par l’utilisation de la Décente de gradient. Cette méthode consiste à choisir comme direction de décente l’opposé du gradient de la fonction d’erreur (dk=-Grad (E(Wk))).

wij

[

1, 2,...,

]

=

k x xk k xkn

X

( ) ( ) ( ) ( )

1 , 2 ,...,

 

=  ^k ^k ^k

k

y y ym

Y

w

+1= +

k k k k

w w η d

Parmi les algorithmes d’apprentissage de réseaux de neurones qui utilisent la décente de gradient, on trouve la Rétro- propagation qu’est, certainement l’un des algorithmes les plus simples et les plus efficaces pour les réseaux à cellules cachées.

Le principe de la méthode est de minimiser la fonction d’erreur, E, en utilisant une fonction d’activation sigmoïde [13]. Nous rappelons que la fonction sigmoïde est définie par la relation :

(15)

Soit un PMC défini par une architecture de n entrées et m sorties, soit w est le vecteur des poids associés à tous les liens du réseau. L’erreur du PMC sur un échantillon d’apprentissage contenant k exemples est définie par [13]:

(16)

Où est la ième composante du vecteur de sortie calculée par le PMC sur l’entrée . Nous rappelons que la règle de mise à jour des poids de connexion lors de la présentation du k-ième exemple est donnée par l’expression :

(17)

Où h est le pas d’apprentissage.

Pour une architecture simple comportant une seule couche cachée et une couche de sortie dotée d’une seule cellule, les lois de mise à jour des poids de connexion sont données par les relations suivantes [13]:

l=1,…L (18)

j=1, n et l=1, L (19) ( ) 1

1 ⁻

= + ^a f a e

( )

²

1 1

1 2 ^{= =}

= ∑ ∑^{K m} ^ki − ^ki k i

E y o

k

oi

xk

(

^{x y}^k^, ^k

)

= −

ij ij

ij

w w dE ηdw

= + ^k ^k

l l l

W W ηδ o

(

¹

)

= + ^k ^k − ^k ^k

lj lj l l l j

w w ηδ W o o x

(7)

Avec (20)

Et

: Poids de connexion de la couche de sortie ; : Pas d’apprentissage ;

: Sortie de la cellule l, appartienne à la couche cachée et calculée pour l’exemple k ;

: Poids de connexion de la couche cachée ; : Sortie du réseau calculée pour l’exemple k ;

: Vecteur Entrées/Sortie de l’exemple k ;

N et L : Nombres de cellules dans la couche d’entrée et la couche cachée respectivement.

6 AMELIORATION DE LA PREDICTION DES CONDI- TIONS DE FORMATION D’HYDRATES PAR L’APPLI- CATION DE RESEAU DE NEURONES

Afin de prendre en considération les interactions entres les différentes molécules et donc d’améliorer la prédiction des conditions de formation d’hydrates des gaz réels, nous proposons de réaliser une combinaison entre la modélisation thermodynamique des conditions de formation d’hydrates avec le ré- seau de neurones artificiels.

6.1 Principe de notre contribution à la prédiction des condi- tions de formation d’hydrates

Les piliers de cette proposition sont les suivants :

- Le potentiel chimique de l’eau en phase hydrate est donné par le modèle de Van Der Waals et Platieeuw ;

- Le potentiel chimique de l’eau en phase aqueuse est donné par l’expression de Holder et al ;

- L’équilibre de phases est exprimé par l’équation (1). La réso- lution de cette équation, pour une température fixe, donne la pression de formation d’hydrates (p).

( ) (

¹

)

= − −

k yk O Ok k Ok

δ

Wl

η

k

ol

wlj

Ok

(

^{x y}^k^, ^k

)

La non idéalité du système et les forces d’interactions entre les molécules encagées dans les différentes cavités condui- sent à la formation d’hydrates à une autre pression

. C’est par la détermination de la fonction inconnue f que nous souhaitons faire rapprocher la valeur de p, au maximum, de la valeur réelle de la pression de formation d’hydrates (p réel=p new).

Nous rappelons que l’application de réseau de neurones pour l’approximation d’une fonction quelconque est possible tant que nous avons un nombre suffisant de données qui caracté- rise les Entrées / Sorties de la fonction à approximer. Nous spécifions que le vecteur d’entrées comporte les variables : la composition du gaz, la température à laquelle nous souhaitons calculer la pression de formation d’hydrates et la pression de formation d’hydrates (p) donnée par la résolu- tion de l’équation (1). On note que le vecteur de sortie ne comporte qu’une seule composante qui est la correction qui il faut rajouter à la pression prédite par la modélisation thermodynamique pour qu’elle soit la plus proche de celle fournie expérimentalement. On définie cette correction comme étant la différence entre la pression réelle de formation d’hydrates et celle donnée par l’application du modèle de Van Der Waals et Platieeuw (p). On écrit donc :

(21) 6.2 Base de données

Pour construire une base de données comportant les points Entrées / Sortie nous avons procédé avec les deux étapes suivantes :

- Vu la non disponibilité des points expérimentaux de formation d’hydrates, le simulateur Hysys nous a permet de calculer la pression de formation d’hydrates d’un mélange de gaz à une température fixe. Afin que la base de données sera représentative, on a pris en compte plusieurs composi- tions de gaz. Pour chaque composition, on varie la tempé- rature et on calcul la pression de formation d’hydrates.

Cette phase est effectuée pour 11403 points qui constituent la base de données initiale.

( , , ...)

new = +

p p f p T y

, 1,

( ₌ , , )

= ∆ = _réelle− = _{j j} nombre de constituants

f p p p f y T p

(8)

- Nous avons construit un programme informatique pour l’éta- blissement de la pression de formation d’hydrates d’une fa- çon à ce que la lecture des Entrées (composition, température, structure, pression réelle de formation d’hydrates) se fait à partir d’un fichier de données, qui n’est qu’un fichier de la base de données initiale. Ce programme calcul, en premier, la pression de formation d’hydrates et, ensuite, la différence entre cette pression et la pression réelle de formation d’hydrates (la pression fournie par le simulateur Hysys). Ce calcul se fait pour tous les fichiers constituants la base de données initiale et dans des nouveaux fichiers nous enregistrons la composition du gaz, la température, la pression calculée par l’application du modèle de Van Der Waals et Platteeuw et la dif- férence de pression obtenue à la fin du calcul. Ces nouveaux fichiers constituent la base de données finale appelée simplement ‘’base de données’’.

Nous proposons, pour faciliter la manipulation de la base de données, d’utiliser huit réseaux de neurones au lieu d’un seul réseau ; ceci implique la subdivision de la base de données en huit sous bases de données. La subdivision, que nous proposons, est basée sur le nombre de constituants présentent dans le gaz. C’est à dire que le premier réseau est appelé lorsque la prédiction concerne un gaz contenant trois éléments (CH4, C2H6, C3H8), le deuxième réseau est appelé si le gaz contient quatre éléments (en plus des trois élément précédents, le gaz peut contenir CO2 ou N2 ou iC4H10 ou nC4H10) et ainsi de suite.

Nous avons utilisé pour construire les huit réseaux, un modèle très simple, qui possède une architecture classique de perceptron multicouches avec des fonctions d’activation sigmoïdes pour les neurones cachés et le neurone de sortie.

Nous effectuons l’apprentissage des réseaux de neurones par l’application de la descente de gradient en minimisant l’erreur quadratique, E, sur la base d’apprentissage. La phase d’apprentissage se continue jusqu’à ce que l’erreur se stabilise à une valeur presque fixe. L’évolution de E durant la phase d’apprentissage est présentée dans la figure (3), où nous avons illustré les résultats obtenus pour le premier et le sixième réseau.

Figure (3) : Variation de E en fonction du nombre d’itérations

Nous avons effectué l’apprentissage de tous les réseaux jusqu’à ce que l’erreur soit stable, les valeurs de l’erreur relative obtenues à la fin de la phase d’apprentissage de ces ré- seaux sont regroupées dans le tableau suivant :

Tableau (3) : Erreur relative obtenue sur la base d’apprentissage

6.3 Calcul de performance

La base de données construite au début de ce travail a été subdivisée en deux parties, la première partie a été utilisée, lors de la phase d’apprentissage, pour déterminer les valeurs des poids de connexion. La deuxième partie est destinée à la validation des réseaux développés dans ce travail. Le tableau (4) regroupe les résultats du test de performance sur la base de validation.

0 500000 1000000 1500000 2000000 2500000 0,02

0,04 0,06 0,08 0,10

nombre d'itération

E

premier réseau

0,0 0,2 0,4 0,6 0,8 1,0

E

sixième réseau

Réseau Nombre de points dans

la base d’apprentissage ERM (%)

1 70 2.762

2 740 1.433

3 817 2.441

4 963 2.935

5 961 3.155

6 774 3.534

7 708 3.482

8 1981 4.298

(9)

Tableau (4) : Erreur relative calculée sur la base de validation.

Nous venons de voir, selon le tableau ci-dessus, que l’erreur relative globale obtenue sur la base de validation, constituée de 4380 points, est de l’ordre de 4.613 %. Ces résultats montre bien que la phase d’apprentissage des réseaux de neurones est atteinte correctement et, donc, que l’application de réseau de neurones peut présenter une bonne solution pour l’amélioration de la prédiction basée sur un modèle thermodynamique.

7 . CONCLUSION

Le travail qui a été mené dans le cadre de ce projet porte sur la modélisation des conditions de formation d’hydrates.

Nous voulons développer, à travers ce travail, un outil simple qui nous permet de connaître, avec une bonne précision, les conditions dans lesquelles les hydrates se forment.

Dans la première partie de ce travail, nous avons développé un programme informatique qui permet l’établissement de la pression de formation d’hydrates à une température donnée en se reposant sur le modèle de Van der Waals et Platteeuw.

A cause des hypothèses supposées par Van der Waals et Platteeuw, la prédiction est efficace seulement pour les gaz purs et les mélanges simples.

Pour dépasser ce problème, nous avons intégré dans le programme développé huit réseaux de neurones artificiels. Dans la phase de validation du couplage Modélisation thermodynamique/ Réseau de neurones, une erreur de l’ordre de 4.613

% a été obtenus sur un ensemble de 4380 points. Les résul- tats obtenus représentent, alors, bien les données réelles de formation d’hydrates.

REFERENCES

[1] M. M. Mooijer – van den Heuvel, ”Phase behaviour and structural aspects of ternary clathrate hydrate system”, PhD thesis, Technische universiteit delft, 2004

[2] A. Rojey, B. Durand, C. Jaffret, S. Jullian, M. Valais, ” Le gaz naturel : production traitement transport ”, Edi- tions TECHNIP, 1994

Composition du gaz Nbre de points

ERM (%)

CH4+C2H6+ C3H8 60 3.188

CH4+C2H6+ C3H8 + N2

CH4+C2H6+C3H8+CO2

CH4+C2H6+C3H8+H2S CH4+C2H6+C3H8+i-C4H10

CH4+C2H6+ C3H8+n-C4H10

100 100 100 100 100

3.996 3.412 3.925 4.280 3.265 CH4+C2H6+ C3H8 + CO2+ H2S

CH4+C2H6+C3H8+CO2+ i-C4H10

CH4+C2H6+C3H8+CO2+n-C4H10

CH4+C2H6+C3H8+i-C4H10+H2S CH4+C2H6+C3H8+i-C4H10+n-C4H10

CH4+C2H6+C3H8+N2+CO2

CH4+C2H6+C3H8+N2+ H2S CH4+C2H6+C3H8+ N2+ i-C4H10

CH4+C2H6+C3H8+ N2+ n-C4H10

CH4+C2H6+C3H8+ n-C4H10+ H2S

50 50 50 50 50 50 50 50 50 50

4.66 5.792 3.800 3.660 5.114 4.720 4.480 5.281 3.909 4.402 CH4+C2H6+C3H8+CO2+ i-C4H10+ H2S

CH4+C2H6+C3H8+CO2+ i-C4H10+ n-C4H10

CH4+C2H6+C3H8+CO2+ n-C4H10+ H2S CH4+C2H6+C3H8+i-C4H10+ n-C4H10+ H2S CH4+C2H6+C3H8+N2+CO2+ H2S CH4+C2H6+C3H8+N2+CO2+ i-C4H10

CH4+C2H6+C3H8+N2+CO2+ n-C4H10

CH4+C2H6+C3H8+N2+i-C4H10+ H2S CH4+C2H6+C3H8+N2+i-C4H10+ n-C4H10

CH4+C2H6+C3H8+N2+i-C4H10+ H2S

60 60 60 60 60 60 60 60 60 60

4.291 3.748 5.147 5.158 3.797 4.977 4.176 4.275 4.058 5.882 CH4+C2H6+C3H8+CO2+i-C4H10+n-C4H10+ H2S

CH4+C2H6+C3H8+N2+CO2+i-C4H10+ H2S CH4+C2H6+C3H8+ N2+CO2+i-C4H10+n-C4H10

CH4+C2H6+C3H8+ N2+CO2+n-C4H10+ H2S CH4+C2H6+C3H8+ N2+i-C4H10+n-C4H10+ H2S

150 150 150 150 150

3.780 3.545 3.822 5.328 4.401 CH4+C2H6+C3H8+ N2+CO2+i-C4H10+n-C4H10+

H2S

600 4.366 CH4+C2H6+C3H8+ N2+CO2+i-C4H10+n-C4H10+ C5+ 430 4.794

CH4+C2H6+C3H8+N2+CO2+i-C4H10+n-C4H10+ H2S + C5+

940 5.959

(10)

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