COHIISSMtlAT A L ' E H M S I E ATOMIOUE
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CENTRE D'ETUDES NUCLEAIRES DE SACLAY CEA-CONF —9351 Service de Documentation
F91191 GIF SUR YYETTE CEDEX
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PAJOT J . -
CEA Centre d'Etudes Nucléaires de Codoroche, 13 - Saint-Paul-le2-Dui•.
(FR). I n s t , de Recherche Technologique e t de Développement I n d u s t r i e l
LES USINES DE FABRICATION DES COMBUSTIBLES MOX
Communication présentée à s SFEN/BNS Meeting^technicpl session on nuclear f u e l c y c l e
Pari» (FR) 7 Oct 1987
us Dsims m
FABRICATION DES COMBUSTIBLES MOILe Complexe de Fabrication des Combustible* an Plutonian de Cadarache
Jacques PAJOT
Chef du Service de Fabrications et d'Examens Radiométallurgiques COMMISSARIAT A L'ENERGIE ATOMIQUE
IRDI - DMECN - DPFER
Centre d'Etudes Nucléaires de Cadarache 13108 SAINT-PAUL LEZ DURANCE CEDEX
RESUME
Le Complexe de Fabrication des Combustibles au Plutonium de Cadarache a livré depuis sa mise en service près de 100 tonnes d'oxyde mixte destinées essentiellement aux Réacteurs Rapides du programme
français et a ainsi mis en oeuvre plus de 22 tonnes de Plutonium, dont 17 tonnes au cours des dix dernières années. Sa capacité est actuellement en cours d'augmentation afin de fournir à partir de 1989 des combustibles MOX au niveau de 15 tonnes par an.
Un des objectifs visés consiste à utiliser les mêmes produits de départ, Pu02 et UO2» que ceux utilisés pour les combustibles RNR, en adaptant le procédé habituel de cobroyage, aux caractéristiques particulières recherchées pour les combustibles MOX. Les essais prélimi- naires réalisés au CFCa permettent de satisfaire aux exigences
spécifiques de ce combustible.
La nouvelle ligne de fabrication et contrôle pour les MOX, dont le montage vient de commencer au CFCa, bénéficie de l'expérience acquise dans la mise en oeuvre du plutonium et d'améliorations technologiques issues de la R et D en matière de fabrication menée parallèlement aux fabrications. Cette nouvelle capacité de production sera mise en service progressivement en 1989 et 1990.
1. Le COBFLKXI DB FABPJCATIOB DBS COMPJSTIBLBS AP PLOTOWrCH 1» CAMlAntr (CFCa)
Le CFCa regroupe un ensemble de noyens industriels du CEA consacrés à la fabrication des combustibles au Plutonium.
Cet ensemble relève de l'IlSTITDT DE KBCHBICBE TECHBOLOGiqOE ET DE DEVELOPPEIŒBT INDUSTRIEL (IBDI) et se trouve localisé sur la Centre d'Etudes Nucléaires de Cadarache. Il comprend deux
Installations Nucléaires de Base (IBB), construites respectivement en 1961 et 1965, l'Atelier de Technologie du Plutonium (ATPti) et le Laboratoire de Purification Chimique (LPC), ainsi qu'un Atelier de Préparation de Structures. Il constitue un ensemble intégré susceptible d'assurer la fourniture de coeurs ou d'éléments combustibles au Plutonium.
Cent tonnes environ d'oxyde mixte y ont été fabriquées depuis 1962, représentant la mise en oeuvre de 22 tonnes de Plutonium. Cette production a été livrée essentiellement aux réacteurs à Neutrons Rapides (RNR) du programme français : RAPSODIE, RAPSODIE-FORTISSIMO, PHENIX et SUPER-PHENIX, sous forme de combustibles standards et expérimentaux.
Les équipes du CFCa ont développé et mis au point au cours des 25 années écoulées et notamment depuis 1970, des équipements industriels, des méthodes et des procédures, permettant de mettre en oeuvre des quantités de l'ordre de 2 tonnes de Plutonium chaque année, en garantissant les niveaux de qualité spécififlés et en respectant les critères de sécurité tant pour le personnel que pour 1'environnement.
Les connaissances et l'expérience ainsi accumulées sont valorisées au sein d'une Section d'Ingénierie du Plutonium et dans une Ecole du Plutonium.
La Section d'Ingénierie construit les lignes nouvelles et développe tes équipements prototypes. Elle conduit également une R et 0 de fabrication qui se développe dans un cadre européen, avec BELCONUCLEAIRE notassent, l'ENEA et plus recensent l'UKAEA.
L'Ecole du Plutonium qui a démarré en 1986 en collaboration avec l'INSTN, rassemble et synthétise la connaissance et la transmet aux agents nouveaux et plus généralement à tous les agents amenés à mettre en oeuvre le Plutonium.
Le CFCa traite la totalité des opérations de fabrication et de contrôle, et fournit tous les services associés à la production, recyclage des rebuts récupérables, traitement des déchets récupérables, gestion des résidus, permettant ainsi l'établissement de bilans de Matières Nucléaires complets pour les différentes
fournitures.
Le CFCa a en service actuellement deux lignes de fabrication :
- l'une construite en 1978, est dévolue à la fabrication des combustibles pour SUPER-PHENIX 1 avec une capacité annuelle de l'ordre de 18 t d'oxyde mixte,
- la seconde dévolue jusqu'à présent à PHENIX implantée en 1970 dont la capacité est en cours d'augmentation pour lui permettre de prendre en charge la fourniture d'aiguilles pour le réacteur rapide anglais PFR et d'assemblages pour le réacteur rapide italien PEC.
Une troisième ligne de fabrication, dont la construction a été décidée conjointement par le CEA et lr. COGEMA en 1985 est en cours de construction. Elle sera consacrée à la fabrication des combustibles MOX, avec une capacité annuelle de 15 tonnes d'oxyde mixte. Elle devrait fonctionner à mi-capacité en 1989 et à pleine capacité en
1990.
4.
La aise en service de cette nouvelle ligne ainsi que les autres modifications en cours doubleront ainsi la capacité du CFCa.
2. PMOCBM Ml FABKICATIOW DKS HDI
21. Le» objectif»
Le procédé utilisé pour la production du combustible RNR, bien maîtrisé au CFCa, doit être adapté pour la production du combustible MOX, afin d'obtenir les caractéristiques souhaitées.
Parmi celles-ci, on retient principalement :
- la spécification de diamètre qui impose une rectification systématique des pastilles frittées,
- la spécification d'aspect qui nécessite la réalisation de pastilles crues et frittées présentant des caractéristiques mécaniques satisfaisante»,
- la garantie d'un niveau élevé de solubilité du combustible irradié qui ne peut être obtenue que si l'oxyde mixte fritte présente une phase solide très homogène en (U, Pu),
- la spécification de teneur en hydrogène qui ne peut être respectée que si le rapport 0/M du combustible est voisin de la stoichiometric et la porosité ouverte très faible,
- la spécification relative à l'homogénéité isotopique et aux teneurs en matières fissiles des diverses charges qui impose une gestion particulière des matières nucléaires disponibles et des dosages très complexes.
Le premier objectif consiste donc essentiellement > réaliser des pastilles rectifiables, solubles, stoéchiométriques et à porosité ouverte la plus faible possible.
Les autres spécifications ne présentent pas de difficultés d'adaptation particulières.
Un second objectif consiste a utiliser pour les fabrications MOX les mêmes matières nucléaires que celles utilisées pour la réalisation des combustibles RWR.
22. Option» retenue»
L'analyse des résultats des fabrications de combustibles réalisée au CFCa, a permis de définir un procédé applicable aux MOX.
Cette analyse porte sur l'ensemble de la production RNR, sur des fabricatio,s diverses de combustible MOX, ainsi que sur la connaissance des résultats et de l'expérience acquise par BELGONUCLEAIRE dans ce domaine.
On sait que la méthode de cobroyage en broyeurs à boulets, pour des temps de broyage longs, conduit à
- une tris bonne homogénéité du combustible oxyde mixte, - une bonne frittabilité,
- une bonne aptitude à la dissolution des pastilles frittées pour des teneurs en Pu(>2 allant jusqu'à 30 7..
On sait également que les pastilles préparées par cobroyage ont une structure interne généralement hétérogène, qui confère au fritte une mauvaise aptitude à la rectification. Ce défaut est vraisemblablement lié aux opérations de broyage et de granulation qui conduisent à la formation d'agglomérats et de granulés de dimensions et de duretés hétérogènes, ces caractéristiques n'étant pas effacées par le pressage et le frittage ultérieur.
Les caractéristiques géométriques des pastilles frittées présentent alors des dispersions assez faibles, mais encore trop importantes au regard des spécifications MOX.
L'expérience de BELGONUCLEAIRE a «ontré qu'une excellente qualité d'aspect des pastilles peut être obtenue par la aise en oeuvre d'une poudre aixte homogène, ayant une bonne aptitude à la coapressibilité. Cette poudre est obtenue par dilution d'un
•élange aère (Pu02 * IH>2> broyé et taaisé, dans une poudre d'U02 dits "enviable" ayant un spectre granulosétrique bien calibré.
Cette aéthode conduit à une bonne reproductlbilité des caractéristiques géométriques, associée a des dispersions de diamètres et de densités faibles.
Enfin, on note que ce procédé, associé à un 0/M voisin de 2,00, conduit à une porosité ouverte faible et à une teneur en hydrogène faible.
Coapte tenu de l'analyse qui a été faite et des objectifs à atteindre, on prévoit donc de mettre en oeuvre au CFCa un procédé spécifique, baptisé : CO.CA (Cobroyage-Cadarache) qui repose sur la réalisation d'un broyage spécifique. Ce procédé comporte les étapes suivantes :
1. Préparation de la charge de combustible. La préparation d'une charge consiste à programmer à l'avance toutes les opérations de dosage des lots de mélange-mère et des lots de mélange-dilution. Les lots de recyclage ne seront réinjectés dans les poudres fraiches qu'au niveau des lots de mélange-dilution, de façon à autoriser des taux de recyclages
importants.
L'homogénéité isotopique d'une charge considérée sera obtenue en procédant, au niveau du dosage de mélanges-mères, aux mélanges croisés du contenu de plusieurs boîtes complètes de poudre de Pu02 appartenant à plusieurs lots de Pu0£.
2. Mél«aee~broy«C* dee lots 4* —lia»gc mer». Les Iocs de mélange-mère auront un enrichissement en Plutonium inférieur à 25 î.
Les poudres de Pu02 pourront* le cas échéant, être calcinées préalablement. Les poudres d'UO^ seront aises en oeuvre sans traitement préalable.
Les lots de mélanges-mères seront broyés selon un cycle classique utilise pour réaliser les combustibles RNR.
3. Dosage des lots de mélange-dilution. La teneur en produits recyclés dans chacun des lots de mélange-dilution d'une charge sera maintenue la plus constante possible dans la limite de 15 %. Ces poudres de recyclage auront été préalablement obtenues par broyage des pastilles. On réalise ensuite l'homogénéisation du lot de mélange-dilution.
4. Lubrification de la poudre - Utilisation éventuelle d'un porogine. Le lot de poudre obtenu sera lubrifié avec du stéarate de zinc. Le mélange pourra être effectué en une ou plusieurs opérations successives.
Dans le cas où la densité des pastilles obtenues serait trop élevée au regard des spécifications, il sera nécessaire d'incorporer à la poudre un porogène, qui sera introduit dans l'oxyde mixte en même temps que le lubrifiant.
5. Pastillage. Les pastilles seront mises en forme sur des presses hydrauliques.
En sortie de presse, les pastilles seront chargées directement en vrac dans les nacelles de frittage.
8.
6. Prittage. Le frittage des pastilles sera realise dans les Milleurs délais de façon à limiter les effets de la radiolyse sur les lubrifiants et porogènes contenus dans les produits crus.
Les gaz de frittage seront humidifiés de façon a améliorer la diffusion métallurgique des matériaux en présence et à stabiliser le rapport 0/M de l'oxyde mixte a une valeur voisine de 2,00.
7. Rectification. Les pastilles frittées seront rectifiées sur une rectifieuse sans centre et à sec.
Ce procédé de fabrication des pastilles combustibles MOX constitue en quelque sorte une synthèse entre les deux procédés industriellement mis en oeuvre à ce jour pour réaliser les combustibles RNR au CFCa et MOX chez BELGONUCLEAIRE. Il prend en compte les réflexions actuellement en cours au sein de groupes de travail chargés d'examiner les problèmes liés à "l'aptitude a la dissolution" et à "l'homogénéité isotopique" des combustibles MOX. Il s'appuie sur des résultats d'essais très prometteurs menés depuis quelques mois au CFCa avec les poudres habituellement mises en oeuvre pour la réalisation des combustibles RNR et les crayons ainsi fabriqués feront l'objet d'un programme d'irradiation expérimental.
Il est donc raisonnable de penser que les pastilles MOX réalisées selon ce procédé, avec des poudres identiques à celles mises en oeuvre pour la réalisation des combustibles RNR, répondront aux spécifications du combustible MOX. Il est fort probable que l'on puisse également utiliser d'autres poudres d'UÛ2 élaborées par voie humide, même si celles-ci n'étaient pas "coulables".
De plus, ce procédé pourrait être notablement simplifié en procédant, en tête de ligne, à l'homogénéisation de tous les lots de Pu(>2 nécessaires à la réalisation d'une charge. Dans ce cas, il suffirait d* disposer en tête d'usine d'un équipement capable de mélanger des charges de tailles de l'ordre de 70 à 80 kg et d'optimiser les paramètres de fabrication en fonction des différents enrichissements des combustibles à réaliser.
L'idéal serait bien entendu que cette homogénéisation puisse être réalisée plus en amont par les usines de retraitement, qui fourniraient un plutonium de composition isotopique dans une fourchette relativement étroite et évoluant lentement dans le temps.
En ce qui concerne la fabrication des crayons, les procédés et équipements de soudage et pressurisation des tubes en zircaloy sont bien connus et maîtrisés. Ils sont simplement adaptés pour le travail en BAG. Les techniques habituelles d'engainage de pastilles au plutonium, permettent de limiter la contamination externe des crayons à des valeurs faibles. Des procédés de décontamination chimique récemment qualifiés permettent le cas échéant, de ramener cette contamination en dessous des valeurs spécifiées, sans difficultés particulières.
Des équipements spécifiques sont nécessaires pour les contrôles des crayons, notamment pour l'enrichissement. Les procédés par comptage (gamma scanning) donnent de bons résultats dans la majorité des cas. En association avec le procédé de gamma - fluorescence X, ces mesures permettent de garantir dans tous les cas, le non mélange de pastilles d'enrichissements différents.
3. LA LICBE M M <hi CTCa
51* Fabrication et contrôles en ligne
Les équipements de fabrication et Je contrôle en ligne sont installés pour l'essentiel dans l'ATPu, où les surfaces nécessaires ont été dégagées par le démantèlement d'installations anciennes et par le transfert vers le LPC, des contrôles sur échantillons, ainsi que par le transfert vers l'Atelier de Préparation des Structures, des opérations de fabrication des gaines équipées pour SPX1.
Les équipements spécifiques de fabrication et contrôle des combustibles MOX sont répartis dans six cellules de l'ATPu.
* une cellule pestillage dans cette cellule sont effectués la constitution des lots de mélange {UO2, Pu(>2) les broyages et la mise en forme des pastilles sur presses hydrauliques.
* une cellule de récupération par voie sèche des rebuts de fabrication.
- une cellule frittage et stockage stockage des produits en attente de frittage, frittage sous Ar-H2 des pastilles d'(U, Pu) O2, stockage des produits après cuisson.
- une cellule rectification - tri d'aspect et stockage : les pastilles frittées sont rectifiées à sec, contrôlées et triées en aspect par élimination des défauts, puis stockage en attente de gainage. Cette cellule comporte également une installation de dégainage des crayons défectueux.
- une cellule gainege dans laquelle est effectué le remplissage des gaines comportant le premier bouchon soudé avec les pascillee d'(U, Pu) O2» la soudure du deuxième bouchon, la mise sous pression d'hélium et la fermeture du queusot.
- une cellule regroupant les contrôles non destructifs des crayons : ressuage hélium, radiographie, comptage alpha et transmission gamma, gamma scanning et gamma fluorescence X, contrôles dimensionnels et d'aspect. Cette cellule est associée à un stockage tampon important.
Ces équipements de fabrication et contrôle sont desservis par installations d'usage commun parmi lesquelles on peut citer : . réception des conteneurs de PuÛ2
. stockage mécanisé du Pu02
. introduction, déconteneurage et calcination du P un2 . équipements de contrôle géométrique des pastilles . centrales d'azote
. centrales d'argon H£ pour four de frittage . transfert pneumatique.
32. Contrôles hors ligne
L'ensemble des contrôles non en ligne est implanté dans le LPC sur environ 400 m^. Ils comprennent essentiellement : analyse des poudres, métallographie, teneur en Pu et U, composition isotopique, dosage des impuretés, test de dissolution, analyses de gaz, etc...
On réalise également au LPC :
. le traitement des déchets riches de fabrication, en vue de leur recyclage,
. le contrôle et le préconditionnement des déchets pauvres.
Les surfaces affectées a cette nouvelle ligne représentent environ 1 250 vfi répartis cwnme suit Î
. fabrication des pastilles 40 % . fabrication des crayons 10 % . contrôle des crayons 20 % . contrôles sur échantillons au LPC 30 %
12.
Toutes les études relatives à la construction sont aujourd'hui achevées et les principaux équipements sont lancés ou sur le point de l'être. Les déménagements, démantèlements et réaménagements de
locaux sont terminés pour l'essentiel et les premiers montages d'équipements viennent d'être entrepris.
Pour des raisons liées au financement et également pour des raisons d'opportunité, on utilisera partiellement des équipements existants appartenant aux lignes PHENIX et SUPER-PHENIX, afin d'assurer les premières fabrications de pastilles avec un matériel déjà rodé et bien connu.
La mise en service progressive des nouveaux équipements qui ont bénéficié de l'expérience acquise au c?Ca devrait permettre une montée en cadence progressive en 1989 et 1990.
