Métamagnétisme du grenat d'erbium et de gallium

HAL Id: jpa-00207249

https://hal.archives-ouvertes.fr/jpa-00207249

Submitted on 1 Jan 1972

HAL

is a multi-disciplinary open access archive for the deposit and dissemination of sci- entific research documents, whether they are pub- lished or not. The documents may come from teaching and research institutions in France or abroad, or from public or private research centers.

L’archive ouverte pluridisciplinaire

HAL, est

destinée au dépôt et à la diffusion de documents scientifiques de niveau recherche, publiés ou non, émanant des établissements d’enseignement et de recherche français ou étrangers, des laboratoires publics ou privés.

Métamagnétisme du grenat d’erbium et de gallium

J.P. Redoules, P. Carrara, A.R. Fert, M. C. Lanusse, G. Mischler

To cite this version:

J.P. Redoules, P. Carrara, A.R. Fert, M. C. Lanusse, G. Mischler. Métamagnétisme du grenat d’erbium et de gallium. Journal de Physique, 1972, 33 (2-3), pp.281-284. �10.1051/jphys:01972003302-3028100�.

�jpa-00207249�

MÉTAMAGNÉTI SME DU GRENAT D’ERBIUM

ET DE GALLIUM

J. P.

REDOULES,

^P.

CARRARA,

^{A. R.}

FERT,

^{M. C. LANUSSE et G. MISCHLER} Laboratoire de

Physique

des Solides

(*),

Institut National des Sciences

Appliquées

31,

^Toulouse

(04) (Reçu

^{le 28}

septembre 1971)

Résumé. ²⁰¹⁴ L’étude expérimentale ^du métamagnétisme ^du gallate d’erbium suivant les trois directions [001], [011] ^et [111], ^{à une} température voisine de 0,080 ^°K (TN ⁼ 0,789 °K), ^{nous a} permis de déterminer le principal paramètre d’échange ^ainsi que le tenseur spectroscopique ^du

doublet fondamental des ions Er3+ dans le potentiel cristallin. L’anisotropie moyenne de ce tenseur

(gX ~ gY ~ 3,80, gZ ~ 11,6) ^ne permet pas de rendre compte des courbes d’aimantation à l’aide du modèle d’Ising.

Abstract. ²⁰¹⁴ Experimental study ^{of the} metamagnetism ^{of erbium} gallium garnet along ^{the three}

directions [001 ], [011 ] and [111], ^{at a} temperature ^{near 0.080 °K} (TN ^{= 0.789} °K), has allowed the determination of the most important exchange parameter, and of the spectroscopic ^{tensor of the} fundamental doublet of ions Er3+ in the crystalline ^field.

The mean anisotropy ^{of this tensor} (gX ~ gY ~ 3,80 ; gZ ~ 11,6) ^{does not allow} to construe

magnetization ^{curves within} Ising ^model.

Classification Physics Abstracts :

17.68

Introduction. ^- Dans le cas des ions de Kramers de terre rare dans les grenats ^{de terre rare et d’alu-} minium ou de

gallium,

^la

symétrie orthorhombique

^du

potentiel

cristallin

décompose

^le

multiplet

^fondamen-

tal J de l’ion libre en

(2

^{J +}

1)/2

doublets de Kramers.

Pour étudier l’ordre

magnétique

^{à basse}

tempéra-

ture

(T. -

¹

OK),

^il suffit de considérer le doublet inférieur à l’intérieur

duquel

^on définit le tenseur

spectroscopique g.

Les études

expérimentales

des isothermes d’aiman- tation en

champ

^fort

[1], [2]

^{et de la chaleur}

spécifique

en

champ

^constant

[3]

^du grenat ^de

dysprosium

^et d’aluminium font

apparaître

^un comportement ^méta-

magnétique,

^{associé à un}

diagramme

^de

phase magné- tique complexe qui s’interprète

^en supposant que l’on

a un modèle

d’Ising (gz

⁼

18,2 ;

gx ⁼ gy ⁼

0)

^et que les interactions

magnétiques dipolaires

^sont

prépon-

dérantes. Dans les autres grenats ^de terre rare, le

diagramme

^de

phase

peut

présenter

^des

aspects

^très variés en fonction de

l’anisotropie

^locale

représentée

par le tenseur

spectroscopique,

^{et de}

l’importance

relative des interactions

d’échange

^et des interactions

dipolaires.

Nous avons

entrepris

^{l’étude du}

diagramme

^de

phase

^du grenat ^{d’erbium et de}

gallium

^{à 0 OK}

(struc-

ture

antiferromagnétique

^de type ^A

[4]).

^L’étude

expérimentale

comporte ^{le tracé} des courbes d’aiman- tation à une

température

^de

^0,08

^{OK très} inférieure à sa

température

^{de Néel}

TN

⁼

0,789

^OK

[5], [6],

pour des (*) ^{Associé au} C. N. R. S.

champs magnétiques compris

^{entre 0 et 51 kOe. On}

observe un comportement

métamagnétique

pour les trois directions

principales [00 1 ], [011]

^et

[111 ],

^associé

à une

anisotropie

cristalline relativement

importante (gx - gy - -ls gz). Cependant,

^le comportement

magnétique

^du

gallate

d’erbium diffère sensiblement de celui de l’aluminate de

dysprosium.

^{Nous ne don-}

nerons ici _que les

interprétations

des résultats

expéri-

mentaux les

plus simples,

réservant pour l’avenir l’étude

théorique

^du

diagramme

^de

phase magnétique.

I. Méthode

expérimentale

^{et résultats}

[7].

^-

L’ap- pareil

de refroidissement _par désaimantation adiaba-

tique

^{utilise comme sel}

paramagnétique

l’alun de fer et

d’ammonium,

^{aimanté sous 20 kOe à}

1,1

^OK.

Un ensemble de 130 fils de cuivre de

0,8

^{mm de dia-}

mètre, régulièrement répartis

^{dans un moule}

cylin- drique

^en

laiton,

^{assure le contact}

thermique

^{entre le sel}

et l’échantillon orienté. Une résistance de carbone permet ^de

repérer

^la

température

^{de cet ensemble}

sel-échantillon.

L’aimantation

parallèle

^au

champ

^{est mesurée} par translation de l’échantillon entre deux bobines _cap-

trices,

^montées de manière

astatique

^{dans le}

champ

extérieur. Le flux induit est mesuré à l’aide d’un

amplificateur

^continu suivi d’un convertisseur tension-

fréquence

^{et d’un} compteur

d’impulsions.

^{Les flux}

supérieurs

à 4 000 Mx sont mesurés avec une

précision

meilleure _que

0,3 %.

L’étalonnage

^{de la bobine}

supraconductrice qui

crée le

champ

aimantant l’échantillon est connu à

Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphys:01972003302-3028100

282

FIG. 1. ^- Variation de l’aimantation en fonction du champ

extérieur appliqué suivant la direction [001 ] (,u : ^moment magné- tique moyen rapporté ^{à un ion Er3+ et} exprimé ^en magnétons

de Bohr).

FIG. 2. ^- Variation de l’aimantation en fonction du champ

extérieur appliqué suivant la direction [011].

FIG. 3. ^- Variation de l’aimantation en fonction du champ

extérieur appliqué suivant la direction [111].

1

% près.

^La

précision

absolue de la mesure de l’ai- mantation est fixée _par l’incertitude avec

laquelle

^est

connu le facteur

géométrique

des bobines

captrices,

soit 2

%.

^Par

ailleurs,

les vibrations ou les oscillations de l’échantillon

après

^son

déplacement

introduisent

une erreur relative

qui

^reste

toujours

inférieure à 1

%.

Le sel

paramagnétique

^{et le}

support

de l’échantillon induisent dans les bobines de mesure un flux

négli- geable

par rapport à celui de l’échantillon.

Les

figures

1, ^{2 et 3} donnent les courbes d’aiman- tation obtenues avec trois échantillons de grenat d’erbium et de

gallium, présentant respectivement

leurs directions

[001 ], [O11 ] et [111 ] suivant

^le

champ.

Notons

qu’aucun

effet de variation de la

tempéra-

ture lors du tracé de

chaque courbe,

^{ni aucun}

phéno-

mène

d’hystérésis

^{ne sont} décelables dans la limite de la

précision

^{de nos mesures.}

2.

Interprétation

des résultats

expérimentaux.

^-

Nous reprenons les notations utilisées dans le trai- tement de

champ

moléculaire de

Capel [8],

^dans

lequel

l’ensemble des ions

magnétiques

^est

réparti

^{en six}

sous-réseaux.

a)

AIMANTATION A SATURATION. ^- A 0 OK, ^l’ai- mantation est donnée _par un calcul de

perturbations

au

premier

^{ordre sur le} doublet fondamental d’un ion du sous-réseau _a, sous l’action du

champ

^effectif

H" ⁼

Ho

⁺

H" ,

^où

Ho représente

^le

champ

^extérieur

et

Hm

^le

_champ

moléculaire sur l’ion considéré.

La composante ^de

l’aimantation Il0152

^{de cet ion}

suivant la direction du

champ

^{effectif H" est donnée}

par la formule :

Soit,

^en introduisant les cosinus directeurs

(u", ^v", w")

du

champ

local H" suivant les axes locaux orthorhom-

biques :

A la

saturation,

c’est-à-dire dans un

champ magné- tique

^très

supérieur

^{aux divers}

champs

moléculaires

H",

l’aimantation moyenne pour chacune des trois directions

principales

^{s’écrit :}

La

comparaison

des valeurs de _gx et gy

mesurées,

d’une part par résonance

paramagnétique électronique

dans les

gallates

de lutétium et

d’yttrium [9],

^{et d’autre} part, par diffraction de neutrons à

0,3,DK

^{dans le}

gallate

^d’erbium

[4],

^nous

suggère l’approximation

gx ⁼ gy. La ^mesure des aimantations à saturation

permet

^{alors de} déterminer les composantes

diago-

nales du tenseur

spectroscopique,

^{soit :}

Ces valeurs sont à comparer à celles obtenues par diffraction de neutrons

[4] :

Les courbes d’aimantation mettent en évidence une

susceptibilité

^à saturation dont on peut obtenir l’ordre de

grandeur,

par ^un calcul de

perturbations

^{au second}

ordre,

^{en utilisant le}

potentiel

cristallin

quadratique

déterminé par

spectrométrie infrarouge [10]. Ainsi,

dans la direction

[00l],

^{la valeur}

expérimentale

^{de la}

susceptibilité

différentielle à saturation est

en accord satisfaisant avec sa valeur calculée

Ce calcul montre aussi _{que la} contribution à l’aiman- tation à saturation due aux

champs

moléculaires

appliqués

^{sur les ions des divers} sous-réseaux est

négligeable [7].

b)

SUSCEPTIBILITÉ A 0 OK. ^- Les valeurs des sus-

ceptibilités

^{initiales dans la}

phase antiferromagné- tique,

mesurées pour les trois directions

principales,

sont les suivantes :

La

susceptibilité

^{est donc}

isotrope,

conformément

aux

prédictions théoriques [8].

^{Dans une}

première approximation,

^nous pouvons calculer ^cette suscep- tibilité en

négligeant

l’ensemble des interactions

d’échange.

Nous obtenons alors la

susceptibilité dipolaire

^{à 0 OK :}

Cette valeur est sensiblement inférieure à la valeur

expérimentale.

^Nous pouvons ainsi déterminer le

paramètre d’échange isotrope J3, qui

^{est le terme}

d’échange

^le

plus important [8] :

J3

^{= -103}

a- 3 (où a représente

^le

paramètre cristallin).

c)

^{DIAGRAMME DE PHASE A 0 OK EN} PRÉSENCE D’UN

CHAMP MAGNÉTIQUE. ^{- Le}

problème théorique

^consiste

à résoudre les

équations

^du

champ

moléculaire

qui

forment un

système

^{de 18}

équations implicites

par rapport ^{aux 18} composantes ^des aimantations des six sous-réseaux. Les solutions sont connues dans le cas d’un modèle

d’Ising

^de

spin t

à interactions purement

dipolaires [1 ], [2], parfaitement

illustré par le comportement

métamagnétique

^de l’aluminate de

dysprosium.

^Le

problème

^{est alors}

simplifié

^{par le fait}

que les inconnues sont des variables discrètes ne pou- vant

prendre

que deux valeurs

opposées.

Dans le cas du

gallate d’erbium, l’anisotropie

^rela-

tivement

importante

^{du tenseur}

spectroscopique

^laisse

prévoir

^un

comportement métamagnétique présentant

des

analogies

^{avec celui} de l’aluminate de

dysprosium.

Les valeurs

théoriques

^des

champs

^{seuils dans le}

modèle

d’Ising,

^en

négligeant

^les interactions

d’échange,

^{sont :}

(modèle

à 6 sous-réseaux

magnétiques [8]), (modèle

^{à 12} sous-réseaux

magnétiques [2]).

Ces valeurs sont du même ordre de

grandeur

que les valeurs

expérimentales, regroupées

ci-dessous :

On peut ^{améliorer l’accord en}

ajustant

^le

paramètre d’échange J2

^{et les}

paramètres d’échange pseudo- dipolaires p5

^et

p2* qui apparaissent

^{dans les} expres- sions des

champs

^{seuils dans un} modèle à 6 sous-

réseaux

(le paramètre p*

caractérise les interactions

d’échange pseudo-dipolaire

^{de même}

symétrie

que les interactions

dipolaires repérées

par le

paramètre

pi, i=

1, 2, 3, 4, 5).

Toutefois,

^{il est très} difficile d’évaluer les ordres de

grandeurs respectifs

^des

paramètres

d’interaction

d’échange.

^On peut ^ainsi raisonnablement

négliger

^le

paramètre d’échange pseudo-dipolaire pi

^{entre les}

sous-réseaux a et a’ devant le

paramètre d’échange isotrope J2

^{entre ces} mêmes sous-réseaux. Par contre, il est difficile de faire une

hypothèse

^sur

l’importance

du

paramètre d’échange isotrope J2

^entre ions troi- sièmes voisins par rapport ^au

paramètre d’échange pseudo-dipolaire p*

^{entre ions}

premiers

^{et deuxièmes}

voisins.

L’interprétation précédente

^{de nos résultats}

expéri-

mentaux se heurte

cependant

^{à la} non-validité du modèle

d’Ising

^{dans le cas du}

gallate

^d’erbium

(gx

⁼ gy ⁼

3,80 ;

gz ⁼

11,6).

^{On observe ainsi une}

différence de comportement

magnétique

^{entre l’alu-}

minate de

dysprosium, qui

^{est un bon modèle}

d’Ising,

et le

gallate

^d’erbium.

Tout

d’abord,

pour ^ce

dernier,

^{la valeur}

expéri-

mentale

1,14 + 0,01

^du rapport ^des

champs

^seuils

dans les directions

[011] ]

^et

[111] ]

^{diffère de la valeur}

théorique

⁼

^1,22.

^{Dans un modèle}

d’Ising,

^ce rapport ^est

indépendant

^des

paramètres

d’interaction

magnétique.

^De

même,

^les rapports

expérimentaux

entre les aimantations à saturation dans les trois directions ne sont pas ^ceux

prévus

^{dans un modèle}

d’Ising. Enfin,

les formes des courbes d’aimantation de l’aluminate de

dysprosium

^{et celles du}

gallate

284

d’erbium diffèrent sensiblement. Ces dernières

pré-

sentent en

particulier

^une

susceptibilité

^assez

grande

dans l’état

antiferromagnétique

^{et une courbure}

impor-

tante au

voisinage

de la saturation.

Nous

développerons

ultérieurement l’étude théo-

rique

^du

diagramme

^de

phase

^{de ces}

composés,

^en

fonction de la

grandeur

^de

l’anisotropie

cristalline caractérisée _{par le} tenseur

spectroscopique

^{et de l’im-}

portance ^{relative des} interactions

dipolaires

^{et des}

interactions

d’échange.

Conclusion. ^- Le tracé des courbes d’aimantation suivant les trois directions

principales

^du

grenat

^de

gallium

^et

d’erbium,

^{à une}

température

^{très inférieure}

à sa

température

^{de Néel}

(T/TN rv 0,1 ), a permis

^de

déterminer avec

précision

^{le tenseur}

spectroscopique

des ions

Er3 +

dans le

champ

cristallin.

Les résultats

expérimentaux

^ont aussi montré _que, conformément aux

prédictions théoriques,

la suscep- tibilité était

isotrope.

^{La mesure de sa valeur nous a}

permis d’ajuster

^le coefficient

d’échange isotrope J3.

Les

champs

^seuils mesurés pour les trois directions

principales

^{sont du même ordre de}

grandeur

^{que ceux}

obtenus

théoriquement

^{dans un modèle}

d’Ising

^en

ne considérant _que les interactions

dipolaires.

^L’allure

des courbes d’aimantation a montré

cependant

^des

différences entre le comportement

métamagnétique prévu

par ^ce

modèle,

^et celui observé. Ces différences ont mis en évidence l’influence des valeurs non nulles de _gx et de _gy.

Bibliographie [1] ^BIDAUX (R.), ^CARRARA

(P.),

^VIVET (B.), ^J. Physique,

1967, 28, ^187.

[2] ^BIDAUX (R.), ^CARRARA (P.), ^VIVET (B.), ^J. Physique, 1968, 29, ^357.

[3] ^KEEN (B. E.), ^LANDAU (D. P.), ^WOLF (W. P.), ^{Xth Int.}

Conf. Low Temp. Physics, Moscou, 1966, Com- munication A 24.

[4] ^HAMMANN (J.), ^J. Physique,1968, 29, 495.

[5] ^CARRARA (P.), Diplôme ^d’Etudes Supérieures, 1964, Orsay.

[6] ^MEYER (H.), ^ONN (D. G.), ^REMEIKA (J. P.), Phys. Rev., 1967,156-2, ^663.

[7] ^REDOULES (J. P.), ^{Thèse 3e} Cycle, 1971, ^Toulouse.

[8] ^CAPEL (H. W.), Physica, 1965, 31,1152.

[9] ^WOLF (W. P.), ^BALL (M.), ^HUTCHINGS (M. T.),

LEASK (M. ^J. M.), ^WYATT (A. ^F. G.), ^J. Phys. ^Soc.

Japan, 1962, 17, ^{S. B.} I., 443.

[10] ^DREYFUS (B.), ^VERDONE (J.), ^VEYSSIE (M.), ^J. Phys.

Chem. Solids, 1965, 26, 107.