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Pompage optique avec un laser : théorie
non-perturbative et étude expérimentale de la réponse
non-linéaire dans le cas du néon
Martial Ducloy
To cite this version:
Martial Ducloy. Pompage optique avec un laser : théorie non-perturbative et étude expérimentale de
la réponse non-linéaire dans le cas du néon. Physique Atomique [physics.atom-ph]. Université Pierre
et Marie Curie - Paris VI, 1973. Français. �tel-00011818�
n° A.0.9381
LABORATOIRE
DE
PHYSIQUE
DE
L’ÉCOLE
NORMALE
SUPÉRIEURE
THESE DE DOCTORAT D’ETAT ES SCIENCES
PHYSIQUES
présentée
A
L’UNIVERSITE PARIS
VIpar
Martial
D U C
L OY
pour obtenir le
grade
de Docteur
ès
SciencesSujet
de lathèse :
"POMPAGE
OPTIQUE
AVEC UN LASER : THEORIE
NON-PERTURBATIVE ET ETUDE EXPERIMENTALE DE
LA REPONSE
NON-LINEAIRE
DANS LE CAS DU
NEON"
soutenue le 19
Décembre 1973 devant
laCommission
d’Examen :
MM. J. BROSSEL
Président
P.
JACQUINOT
P.E. TOSCHEK
C.COHEN-TANNOUDJI
Examinateurs
B. DECOMPS
M. DUMONT
N°
d’enregistrchent
auC.N.R.S.
A.O.
9381
THESE DE DOCTORAT
D’ETAT
ES SCIENCES
PHYSIQUES
présentée
AL’UNTVERSITE
PARIS VIpar
Martial
D U C L O Ypour obtenir
le
grade
de
Docteur ès SciencesSujet
de
lathèse :
"POMPAGE
OPTIQUE
AVEC UN LASER :THEORIE NON-PERTURBATIVE ET ETUDE EXPERIMENTALE
DE LA REPONSE NON-LINEAIRE DANS LE CAS DU
NEON"
soutenue
le 19
Décembre 1973 devant
laCommission d’Examen :
MM. J. BROSSEL
Président
P.JACQUINOT
P.E. TOSCHEK C.COHEN-TANNOUDJI
Examinateurs
B. DECOMPS M. DUMONTsincèrement
MM.les
Professeurs
A. KASTLER et J. BROSSELde m’avoir
accueilli dans leur groupe de recherches.
Cette
étude
estle
prolongement
des
travaux surle pompage
laser
entrepris
par
B. DECOMPS et M. DUMONT et abénéficié
d’un
grand
nombre de
leurs
résultats
expérimentaux.
Jeles remercie vivement pour
m’avoir initié
auxtechniques
des lasers à gaz
etpour
avoir
suivi de
près
l’évolution de
cetravail,
malgré
les
importantes
responsabilités qu’ils
ont
été
appelés
à
assumerà Saint-Denis.
Ce
travail
aété réalisé
parallèlement
à celui
entrepris
par Elisabeth
GIACOBINO surle néon
21 et abénéficé
de nombreuses
discus-sions que
nous avons eues. Jela remercie ici pour l’aide
qu’elle
m’a si
souvent
apportée
sur tousles
plans.
Je
remercie aussi
C. COHEN-TANNOUDJIpour les
fructueuses
discussions que
nous avons eues,ainsi que pour
salecture
critique
du
manuscrit.
Jean DATCHARY et
Marie-Pascale
GORZA ontréalisé
unepartie
des
expériences qui
sontdécrites ici.
Jeleur
exprime
toute magratitude
pour leur contribution
importante
à
cetteétude.
En
plus
du travail
administratif qu’elles
exécutent
quotidien-nement,
Madame
C.EMO pour
la partie théorique,
etMademoiselle
I. BRODSCHIpour la
partie expérimentale,
ontassuré
avecamabilité
etcompétence
la
frappe
d’un
texte souventingrat.
Qu’elles
trouventici
l’expression
de
mareconnaissance.
" I N T R O U C I T O N "
I -
HISTORIQUE
DU POMPAGE LASERLe
remplacement
dans lesexpériences
de pompageoptique
[
1
]
deslampes
conventionnelles par une source laser a d’abord étéproposé
par JAVAN[
2
]
en 1964. La
grande
densitéd’énergie
lumineuse émise par les laserspermet
d’étendre aux niveaux excités des atomes les
expériences
de pompageoptique
réa-lisées sur le niveau fondamental. Latechnique
laplus simple
pour obtenir lacoïncidence
optique
entre lafréquence
laser et lafréquence
de la transitionatomique
était d’utiliser les mêmes atomes dans le laser et dans la cellule de pompage. C’est pour cette raison que lespremières expériences
utilisent un laserHélium-Néon pour pomper des atomes de néon
[
3
]
ou un laser à xénon pour pomperdes atomes de xénon
[
4
]
.
Par la
suite,
cesexpériences
ont été étendues aux molécules pourlesquelles
lespectre
très riche apermis
de trouver des coïncidencesaccidentel-les entre accidentel-les raies d’émission des lasers
ioniques
(Argon
ouKrypton)
et les raiesde
résonance
deNa
2
[
5
]
et2
I
[
6
] .
Enfin,
lesrécents
progrès
observés dans le do-maine des lasers àfréquence
accordable(laser
àcolorant)
vontpermettre
d’étendreles
expériences
de pompage laser à des niveauxatomiques
ou moléculairesquelconques
-C’est ainsi
qu’une
excitation en deux échelons(lampe
conventionnelle laser àco-lorant)
apermis
d’étudierquelques
niveaux excités du césium et du rubidium[
7
]
etqu’a
pu êtreréalisé,
dans unedécharge
électrique,
le pompageoptique
deni-veaux excités du néon par un laser à colorant
opérant
en continu[
8
].
II -
CARACTERISTIQUES
DU POMPAGE LASERL’analyse
de la lumière de fluorescence émise par des atomes excitéspompés optiquement
par un faisceau laserpolarisé
permet
ungrand
nombre d’étudesexpérimentales.
Cesexpériences
peuvent
êtreinterprétées
à l’aide d’undéveloppe-ment de
perturbations
de laréponse
du milieuatomique
en fonction despuissances
successives duchamp électrique
de l’ondelaser,
comme l’ont fait B. DECOMPS[
9
]
et M. DUMONT
[
10
].
Le pompage laser
permet
d’abord de réaliser desexpériences
semblablesà celles
réalisées
dans lepompage
optique
usuel : effet Hanle[
3
],
résonanceapparaissent
dans laréponse
linéaire
du milieuatomique -
linéaire
parrapport
à l’intensité laser
(deuxième
ordre deperturbations) -
et ne mettent pas enjeu
les
propriétés spécifiques
de l’onde laser. Cespropriétés apparaissent
dansd’autres
expériences
utilisant soit lagrande
intensité du faisceaulaser,
soit sa cohérencetemporelle.
La forte densité lumineuse de l’onde laserpermet
d’in-duire des effets non-linéaires comme la "résonance de saturation" en
champ
magné-tique
nul[
13
][
14
]
qui
apparaît
sur lespopulations
desniveaux,
auquatrième
ordre dans un
développement
deperturbations.
Parailleurs,
lacohérence
del’onde laser est
responsable
del’apparition
sur la fluorescence de modulationsaux
fréquences
de battements entre modes[
10
].
Contrairement à cet effetqui
estlinéaire,
les "résonances de saturation" enchamp
fort [
10
][
15
]
, qui
sontobser-vées
chaque
fois que lafréquence
de Larmor estégale
à une desfréquences
debat-tements, sont dues à la fois à la cohérence et à la forte intensité lumineuse.
Le calcul de la
réponse
atomique
développé
auquatrième
ordre depertur-bations
permet
d’interpréter
ces effetsexpérimentaux
et de donner leurorigine
physique.
Il estparticulièrement
bienadapté
auxexpériences
mettant enjeu
lacohérence de l’onde laser : il
explique
enparticulier
l’effet de laphase
relativedes modes sur
l’amplitude
des résonances de saturation et donne laposition
de cesrésonances
[
15
].
Cependant
la méthode deperturbations
ne convient pas à une étudequantitative
de laréponse
non linéaire pourplusieurs
raisons :(i)
Lequatrième
ordre deperturbations
nepermet
pasd’interpréter
uncertain nombre de
résultats
obtenus à forteintensité laser,
commel’observation sur la fluorescence d’un moment
hexadécapolaire
induit dans le milieuatomique
[
16
],
ou lesigne
de certaines résonances desaturation
[
14
].
Ces effetsn’apparaissent
qu’au sixième
ordre dansun
développement
deperturbations :
le calcul de ces ordres élevésest très
complexe
et,
deplus,
onpeut
se demander s’il a un sens car il y a degrandes
cnances pourqu’à
forteintensité,
lasérie
deperturbations
ne soitplus
convergente.
(ii)
Même
à faible intensitélaser,
le calcul deperturbations
ne peutfournir les formes de raie exactes. Par
exemple,
il nepermet
pasd’obtenir
l’expression
del’élargissement
radiatif de l’effet Hanle[
9
]
ainsi que celle dudéplacement
radiatif de la raie de résonancemagnétique
[
11
].
Dans ces effets où interfèrentphénomènes
linéaires
et non
linéaires,
toute mesurespectroscopique
nécessite uneI.3
extrapoler
ne varient pas linéairement avec l’intensitéd’irradia-tion.
L’extrapolation
peut
alors être à la source d’erreurs demesure. Nous verrons en
particulier
que ceciexplique
un désaccord entre des mesures de DECOMPS[
9
]
et de DUMONT[
10
].
Il est doncpréférable
de connaître l’allure exacte des variations des gran-deursphysiques
avec l’intensité laser.Pour ces différentes
raisons,
il nous est apparu nécessaire dedéve-lopper
une étudethéorique
qui
ne soit fondée sur undéveloppement
deperturbations
et
qui
soit valable à des intensités laser arbitraires.III - THEORIE NON-PERTURBATIVE
Pour résoudre les
équations
d’évolution dusystème
atomique
à l’aide d’une méthodenon-perturbative,
nous devons fairequelques
approximations.
Laprin-cjpale
consiste à assimiler le pompageoptique
par un faisceau laser multimode àun pompage en raie
large
[
17
]
(*)
.
Ceci est vrailorsque
le faisceau lasercomporte
un
grand
nombre de modesproches.
Dans ce cas, lalargeur
du trou[
18
]
"brûlé"
parun mode dans la
répartition
de vitesse des atomes excités-largeur qui
est donnce par l’inverse dutemps
de relaxation dudipôle
optique
de la transition- est supé-rieure à l’écart entre ces trous -écartproportionnel
à la différence defréquence
des modes- et donc lesdifférents
trous se recouvrent. Si deplus
lalargeur
spec-trale de l’onde laser est
supérieure
à lalargeur
Doppler
de la raieatomique,
tous les atomesinteragissent
avec lelaser,
quelle
que soit leur vitesse. Laréponse
des(*)
Nous
supposons par ailleurs
l’irradiation
laser résonnante
et nousutilisons
enconséquence
l’approximation
séculaire
("rotating wave approximation")
qui
consiste à
négliger
dans la réponse du milieu
atomique
les
composontes
évoluant
à des
fréquences optiques
nonrésonnantes
(cette
approximation
revient à
négli-ger les contributions de l’ordre de
0393/03C9
où
r estla
largeur
naturelle du niveau
excité
et wla
fréquence
de résonance
atomique).
De cettefaçon,
nous neprenons
enconsidération que les
transitions
optiques qui
sontrésonnantes
ouquasi-résonnantes
et nouséliminons les transitions à
plusieurs
photons
dans
lesquelles
le
système
passe par
un ouplusieurs
états
intermédiaires virtuels. Pour
que cestransitions
apparaissent,
il
faudrait
que le
champ
électrique
de l’onde laser
soit du même
ordre
de
grandeur
queles
champs
atomiques,
c’est-à-dire
quel’élar-gissement
radiatif
des niveaux
atomiques
devienne
comparable
à Leur
énergie.
atomes est
indépendante
de leur vitesse. Iln’y
a pas de corrélation entre l’étatinterne
("orientation"
atomique)
et l’état externe des atomes(répartition
desvitesses)
et onpeut
écrire la matrice densité du milieuatomique
sous la forme :où
M
M
(v)
est larépartition
de Maxwell des vitessesatomiques
et p décrit l’étatinterne des
atomes.
Cet état interne estrégi
par unsystème d’équations
couplant
les différentes
composantes
de 03C1 et valable pour des intensités laser arbitraires. Dans ceséquations,
le lasern’apparaît
que par l’intermédiaire d’un seulparamè-tre,
03B3,proportionnel
à l’intensitélaser,
etqui
peut
êtreinterprété
comme laprobabilité
de transitions induiLes par l’irradiation lumineuse.Le
système d’équations
décrit aussi bien lacomposante
continue de laréponse
du milieuatomique
que les modulations induites auxfréquences
debatte-ment entre modes. Nous nous sommes surtout intéressés à la
réponse
enchamp
magné-tique
faible(champ
de l’ordre dequelques
dizaines de gauss suffisant pour décrirel’effet Hanle des niveaux
excités).
Dans ce cas, les modulations de la motriceden-sité sont hors résonance et donc
négligeables
devant lacomposante
continue. Leséquations
du mouvement ont étéentièrement
résolues dans le cas où le laserpossède
une
polarisation
linéaire 03C3 et estrésonnant
pour une transitionatomique
b(J
b
=1)
~ a
(J
a
=0,
1 ou2).
On apu déterminer ainsi les
différentes
caractéristiques
de laréponse
non linéaire du milieuatomique :
élargissement
radiatif de
l’effetHanle,
résonance de saturation enchamp
nul sur lespopulations des
niveaux,
créa-tion de cohérence Zeeman d’ordre élevé.
Les
résultats
principaux
sont les suivants :2022 Pour une transition
J
b
= 1 -
j
a
= 0,
l’effet Hanle du niveau bgarde
une formeLorentzienne,
indépendamment
de l’intensité du laser. Parailleurs,
lespopulations
des deux niveaux a et bprésentent
unerésonance
de saturation enchamp
nul
ayant
la même forme que l’effet Hanle. 2022 Pourune transition
J
b
= 1 -J
a
= 1,
les effets Hanle des deux niveaux ont aussi une forme de Lorentz avec une bonneapproximation,
car lecouplage
induit par le laser entre lesalignements
transversaux de a et b est engénéral négligeable
Par
ailleurs,
les résonances de saturationapparaissant
sur lespopulations
sont formées de deux contributions
respectivement
proportionnel les à
l’effet Hanle de a etI.5
2022
Pour
une transitionJ
b
= 1 -
J
a
=2,
alors que l’effet Hanle du niveau a est Lorentzien pour toutes les intensités laser
accessibles,
celui du niveau bprésente
à forte intensité une déviation parrapport à
une forme de Lorentzqui
est due aucouplage
del’alignement
de b avecl’alignement
de a (effet non-linéairedu 4ème
ordre)
et avec le momenthexadécapolaire
de a(effet
du Bèmeordre).
Perailleurs,
larésonance
de saturation aapproximativement
la forme de l’effet Hanlede a. Sur la raie de fluorescence
J
a
= 2 ~J
f
=2,
l’amplitude
de cette résonancede saturation
présente
uncomportement
anormal -renversement de saturation à forteintensité laser-
qui
est lié à des effets non-linéaires d’ordre élevé(ordre
6 etplus).
IV - PLAN DU MEMOIRE
La
première
partie
duprésent
mémoirereproduit
deux articlss consacrés àl’étude
théorique
que nous venons deprésenter.
Lepremier
article(I)
a étépublié
dans la"Physical
Review"[
17
]
sans les annexes que nous avonsajoutées
ici. Le second article(II)
est en cours depublication.
La seconde
partie
présente
lesvérifications
expérimentales
effectuéessur le néon. Nous avons étudié la
réponse
-linéaire et non linéaire d’unedécharge
de néon à diverses irradiations laser
résonnantes.
Nous résumonsci-après
les divers résultats.Pour une
transition
J = 1 -J
= 0,
les divers effetsprédits
par lathéorie ont été observés sur les transitions
2s
2
-
2p
1
(03BB
=1,52
03BC)
et3s
2
-
2p
1
(03BB
7305Å).
L’élargissement
radiatif de l’effet Hanle apermis
de déterminer le taux de pompage, 03B3, des différentes raies laser. Lalargeur
extrapolée
à intensitélaser nulle donne le
temps
de relaxation del’alignement
du niveau. Dans le casdu niveau
3s
2
,
cetteextrapolation
s’avère difficile car d’unepart
l’élargissement
radiatif ne varie pas linéairement avec 03B3, d’autre
part
03B3 n’est pasproportionnel
à l’intensité
laser,
à cause des variations de section du faisceau. Nous montronsen
particulier
que c’est une erreurd’exbrapolation
qui
est àl’origine
d’undésac-cord entre les mesures de DFCOMPS
[
9
]
et DUMONT[
10
].
Parailleurs,
letemps
de re-laxation du niveau2p
1
(J
=0)
a été obteru àpartir
del’amplitude
de la résonancede saturation. Enfin nous
analysons
l’effet de la diffusionmultiple
des raies deLes
prédictions
théoriques
pour unetransition J =
1 - J= 1 ont
été vérifiées sur la transition3s
2
-
2p
2
(03BB
= 6401Å) :
~ Forme Lorentzienne des effets Hanle
~ Similitude de leurs
élargissements
radiatifs ~ Forme de raie de la résonance de saturationLes conditions de la
création
-enplus
dudipôle optique
de la transitiond’un moment
quadrupolaire optique
aux fortesintensités
d’irradiation sont étudiées à la lumière des résultatsexpérimentaux.
L’étude d’une transition J = 1 -
J = 2, qui
fournit les traits lesplus
originaux
du pompagelaser,
a étéréalisée
avec lesraies 03BB
= 6328Å
(3s
2
-
2p
4
)
et 03BB
=1,15 03BC
(2s
2
-
2p
4
).
Dans le cas d’une irradiation à 6328Å,
nous avons pu mettre enévidence
la création dans le niveau2p
4
d’un momenthexadécapolaire
à par-tir de la forme de raie de l’effet Hanle du niveau3s
2
.
Nous discutons à ce proposde la
possibilité
de mesurer letemps
de relaxationhexadécapolaire
du niveau2p
4
à
partir
du tauxd’anisotropie
de la fluorescence du niveau3s
2
.
Parailleurs,
pour des irradiations laser à 6328Å
ou1,15
03BC, nous avonsobservé
sur la fluorescenceà 5944
Å
(2p
4
~1s
5
)
le renversement de la résonance de saturation à forte intersité laser. Il a étépossible
de mettre enévidence
que, commeprédit
par lathéorie,
ce renversement est accentuélorsque
la durée de vie du niveau J = 1(ici
3s
2
ou2s
2
)
est
plus longue,
car cet effet est essentiellement lié autemps
de passage de l’atome dans ce niveau.Enfin,
la conclusion de cemémoire
est consacrée aux différentsprolon-gements
théoriques
etexpérimentaux
de ce travail.1.7
BIBLIOGRAPHIE DE L’INTRODUCTION
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Phys.
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et J.C. LEHMANN : C.R.A.S.273B,
289(1971)
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P. TSEKERIS et W. HAPPER :Phys.
Rev. Lett.30,
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8
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E. GIACOBINO : Communicationprivée
[
9
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B. DECOMPS :Thèse,
Paris(1969)
[
10
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M. DUMONT :Thèse,
Paris(1971)
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11
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E. GIACOBINO : C.R.A.S.276B,
535(1973)
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12
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E. GIACOBINO :Opt.
Commun.8,
154(1973)
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13
]
M. DUCLOY :Opt.
Commun.3,
205(1971)
[
14
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M.P.GORZA,
B. DECOMPS et M. OUCLOY :Opt.
Commun.8,
323(19731
[
15
]
M. DUMONT : J. dePhys.
33,
971(1972)
[
16
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M.DUCLOY,
M.P. GORZA et B. DECOMPS :Opt.
Commun.8,
21(1973)
[
17
]
M. DUCLOY :Phys.
Rev.A8,
1844(1973)
[
18
Article
II - INTRODUCTION
p.
1 II -EQUATIONS D’EVOLUTION
p.
2A)
Hypothèses
debase
p. 3B)
Equations
d’évolution de la matrice densité
p. 4C)
Régime
stationnaire
p. 9III - APPROXIMATION
"BROAD-LINE"
p.12
A)
Conditions
del’approximation
"Broad-Line"
p.12
B)
Equations
d’évolution dans
l’approximation
"Broad-Line"
p.14
C)
Casdes
modesdésynchronisés
p.16
D)
Interprétation physique
del’approximation
"Broad-Line"
p.17
IV - POLARISATION LINEAIREp.21
A)
polarisation
03C0p.22
B)
polarisation
03C3p.24
V - POLARISATION
QUELCONQUE
p.30
VI - CONDITION DE VALIDITE DES APPROXIMATIONSp.31
A)
Transitions
atomiques
p.31
B)
Transitionsmoléculaires
p.34
VII - CONCLUSION p.35 APPENDICE A :
Onde stationnaire
p.37
APPENDICE B :
Largeur
spectrale
finie
p.43
APPENDICE C :
Analogie
avecle pompage
optique
conventionnel
p.46
APPENDICE D :
Couplage
des cohérences
optiques
dû à l’effet
NON LINEAR EFFECTS IN OPTICAL PUMPING OF ATOMS BY A HIGH INTENSITY MULTIMODE GAS LASER
I- GENERAL THEORY
Martial DUCLOY
Laboratoire de
Spectroscopie
Hertzienne de l’EcoleNormale
Supérieure,
Associé au Centre National de la RechercheScientifique,
75231 PARIS CEDEX 05, FranceAbstract :
The
optical pumping
of
atomsby
amultimode gas
laser,
in presence
of
amagnetic field,is theoretically
studied.
The
atoms aredescribed
by
their
density
matrix,
which
is
expanded
on anirreducible
tensorial
set.The atomic relaxation is
assumed
tobe
isotropic.
Inorder
toavoid
the
usual
perturbation theory,
we usethe
so-called "Broad
Line
Approximation"
(BLA).
BLAis
valid
when the width
of
the "Bennett hole"
created
by
onelaser
mode
in the
velocity
distribution of
the
excited
atomsis
comparable
to
the
spacing
between
modes ;
in these
conditions,
the atomic response does
not
depend
onthe
velocity
and
the multimode laser irradiation is
equivalent
to a
broad-line excitation.
For
the atomic
system,
BLAleads
to a setof
coupled equations
which
is valid
atarbitrary
intensities
of
the laser
field
and
which
depend
onthis
field through
aunique
parameter,03B3 .
This
parameter
canbe
understood
as alaser-induced transition
probability.
In
this
article,
weanalyse
the
nonlinear
effects
which
canbe
the laser transition : Hanle
effect
broadening, alignments coupling,
satu-ration
resonances onthe
populations
areshown
off.
The
exactcalculations,
valid
atarbitrary
laser
intensities
for
J=I ~J=0,
J=I ~ J=Iand
J=I ~ J=2transitions,
and
the
corresponding experimental
results
will be
presented
in
forthcoming
papers.
1/
I-
INTRODUCTION
The
development
of gas lasers hasopened
a new field ofexperiments
in atomicphysics.
Inparticular,
thestudy
of the fluorescentlight
fromatomic levels
optically
pumped
with a laser beam and submitted to amagne-tic
field,
has allowed the measurement of relaxation times, collisioncross-sections
1
]
[
[
2
],Landé
gfactors,
][
] ...
5
[
4
][
3
Recently,
theseexperiments
have been extended to some molecular levels
[
6
][
7
].
The theoretical
interpretation
of theseexperiments
has beende-velopped
by
M. DUMONT and B. DECOMPS[
8
]
. The laser field was describedclassically
and its effects on the atoms were calculatedby
aperturbation
development
up to the second order. M. TSUKAKOSHI and K. SHIMODA[
2
]
ex-tended a similar treatment up to the fourth order,taking
into account thefirst non linear effects.
Recently
M. DUMONT[
4
][
5
]
hasdevelopped
atheo-retical
study
up to the fourthorder,
taking
into account the atomic rela-xation processesby
means of a moresophisticated
model :disorienting
col-lisions,
velocity
diffusionby
collisions andby
trapping
of fluorescence lines .... Thistheory gives
agood explaination
for the behaviour of certainnon-linear effects observed on the levels
populations,
particularly
the-effect of mode
locking
[
4
].
However thistheory
is not welladjusted
tothe
study
of the "Hanle effect"shape
(magnetic
depolarization
of thelevels),
and it fails at
high
laser intensities : One must take into account thehi-gher
orders andfurthermore,
it is not sure that theperturbation
develop-ment isalways
convergent.
In recentpublications,
[
9
]
several authors havestudied the monomode laser
operation
by
a method which is not based upon aperturbation development.
They
have shownthat,
athigh
intensities, theexact solution is different from the one obtained
by perturbation theory.
The aim of this paper is tostuay
theoptical pumping
of atomicby
through
non-perturbative
equations
of motion of the atomicsystem,
which are set up in the secondsection of this article, are
simplified
by
means of someapproximations.
These
approximations
and theirphysical meaning
areanalysed
in the third section.Applications
to alinearly polarized
laser(section IV)
and to ageneral
polarization
(section V)
are considered. The solution forany
valueof the
angular
momenta of the levels is studiedusing
aperturbation
expan-sion. In sectionVI,
weanalyse
theexperimental
conditions which ensure thevalidity
of theapproximations,
andsubsequently
we discuss the limits of the results deduced from thistheory.
Infollowing
papers, exact calculations(valid
at all orders in the laserfield)
andexperimental
results for small J values(J=0,
1,2)
will bepresented.
II-
EQUATIONS OF MOTION
We consider a gas of atoms
having
two levels, b and a, ofener-gies
W
b
andW
a
(figure
1).
Every
level has a Zeeman structurecompletely
determined
by
itsangular
momentumJ
03B2
and itsLandé
factorg
03B2
(03B2
=a orb).
Theatoms are excited
by
adischarge
whichpopulates
all thelevels ;
they
areirradiated
by
a laser beam resonant for the b-a transition and submitted toa
magnetic
field. Thesystem
is studiedby
means of theintensity
and thepolarization
of the fluorescentlight
emitted from the b and a levels. Thefluorescence from
level 03B2
can beexpressed
as a function of the differentcomponents
of thedensity
matrixof 03B2
,03B2
03C1.
This functiondepends
on thepolarization
of the fluorescence line(see
[
8
][
10
]).
As our detection set-up does not resolve thespectral shape
of the lines, we haveonly
to deter-mine thevelocity averaged
density
matrix.3/
A. Basic
assumptions
Most of the
starting hypotheses
are the same as those of M. DUMONT[
4
] [
5
]
They
will beshortly
recalled with the same notations as those of ref.[
4
].
The atomicsystem
will be describedby
itsdensity
matrix, p. pconsists of four submatrices :
ab
03C1
andba
03C1
represent
the"optical
coherences" between a and b.They
evolve atoptical
frequencies.
03B2
03C1
represents
the sublevelspopulations
and the Zeeman coherence forthe 03B2
level. As M. DUMONT[
4]
, we describe theden-sity
matrix evolutionby
a Bolzmann -type
equation :
v and r are
respectively
theprojections
of thevelocity
and of theposition
of the atom on the laser axis[
11
].
- H is the atomic hamiltonian
- A
represents
the excitation of the atomsby
thedischarge
- [d dt 03C1]
tr
.
represents
thecouplings by
spontaneous
emission from b to a.[
12
]
-[d dt 03C1]
relax.
contains
all the relaxation processes1°)
Thedensity
matrix pDue to the
symmetry
of the various interactions, it is moreconve-nient to
develop
thedensity
matrix on a set of irreducible tensors[
13
][
14
]
with
2°)
The excitationmatrix ~
(v)
tribution is assumed to be
Maxwellian,
independently
of the internal state :u is the mean
quadratic velocity.
3°)
The Hamiltonian HH consists of three
parts
H
0
is the free atom HamiltonianH
z is the Zeeman Hamiltonian.
The
quantization
axis is assumed to beparallel
to themagnetic
field H.03C9
03B2
=-(g
03B2
.
03BC
B
.
h)is
the 03B2
Zeemansplitting
( 03BC
B
= Bohrmagneton)
R(r,t)
is the
Hamiltonian of interaction with the laser beam.P is the electric
dipole
operator
and E is the laser electric field.P
q
andE q
are
the standardcomponents
of P and E :(The
reduced matrix elementP
ab
is made realby
means of a convenient choice of tne relativephase
of states a andb)
5/
The
laser consists of several modesWe assume the modes to have the same
polarization,
e[
15
]
with
|E
03BC
| and ~
03BC
are theamplitude
andphase
ofthe 03BC
mode. N is the number of modes.Lastly,
we assume the laser beam to be atravelling
wave :k
03BC
isalways
po-sitive. We shall consider thestanding
wave case inappendix
A.4°)
The relaxation processesThey
have beenanalysed
by
M. DUMONT in a detailed manner .[
4
]
Following
him,
we assume the relaxation to beisotropic
[
13
]
and we use the"strong
collision" model[
16
]
forvelocity changes
due to collisions ortrapping
of fluorescence lines(no
speed
memory).
where
03B2
03C1 is
definedby
I-1 andW
M
(v)
by
I-6.0393’
03B2
(k)
is the k-tensorrelaxa-tion rate due either to the destruction of the tensorial
quantity
or to thevelocity change
of the atom.03B3’
03B2
(k)
is the restoration rate from any othervelocity.
The relaxation rates of thevelocity averaged density
matrix,
03B2
03C1 ,
aregiven by
In
equation
I-16,
anycoupling
between differentpositions
isignored.
Thisapproximation
is valid if thetrapping
of the fluorescence lines is either inexistent orcomplete,
i.e. if the mean freepath
of a fluorescencephoton
is either
large
or smallcompared
to the laser beam diameter. If the meanfree
path
is of the order of the beamdiameter,
thecoupling
between distantpositions
cannot beignored
[
17
].
This case will be considered in theforth-coming
paper.For the
optical
coherence,
we shallneglect
thevelocity changes :
Indeed,
on the onehand,
thevelocity
changes
due to fluorescencetrapping
do not restoreoptical
coherence ;
on the otherhand,
P. BERMAN and W.E. LAMB[
18
]
have shown that there is novelocity-changing
collision for theopti-cal coherence if the
scattering potentials
are different in the a and b levels(
ahighly likely
situation ) :
in this case, it is notpossible
to definea classical
trajectory
forab
03C1 ,
because thevelocity
changes
are different in the a and b states.0393
ab
(k)
possibly
has animaginary
part
whichcorresponds
to afrequency
shift of theoptical
transition. Ingeneral,
this shift is much smaller than the collisionbroadening
[
19
][
20
] and
we shallneglect
it. These two lastassumptions
are not veryimportant
for thevelocity averaged
densi-ty
matrix in levels a and b : the existence ofab
03C1
velocity
changes
or of a collision-inducedfrequency
shift would have littleweight
on the final results.5°)
The transferby spontaneous
emissionThe transfer
by spontaneous
emission from b to a has thespherical
7/
03B3
ba
is the b~a transitionprobability.
B.
Density
matrixequations
With the
help
of theprevious assumptions,
we can write I-3 as aset of
equations coupling
the 03C1 tensorialcomponents.
We use the well-knownrotating
waveapproximation :
ina
03C1
andb
03C1 ,
theoptical frequencies
compo-nents areneglected,
and,
inab
03C1 ,
only
theoptical frequencies components
are
kept.
where
03C9=W
b
-
W
a
is the atomicfrequency
and where twogeometrical
factorsare defined
by
means of the 3J and 6J coefficients :Let us
point
outthat,
inequations
I-20, prepresents
the laser-inducedmodifications of the
density
matrix. To obtain the totaldensity
matrix, wemust add the
discharge-induced
a and bpopulations
when the laser isoff ,
03BB
03B1
/0393
03B1
(0). Indeed,
the totaldensity
matrix is :That is the reason
why
thedischarge
term03BB
03B2
does not appear inequations
I-20 a-b.But,
inequation
I-20c,
there is a source-termproportional
to the laser-offpopulations
inversion :In
I-20c,
the different tensorial orders arecoupled
when03C9
a
and03C9
b
aredifferent
(anomalous
Zeemaneffect).
Thiscoupling disappears
either if the Lande factors areequal
or if the laser transition is a J=1 2014 J=0 transition. We shallneglect
thiscoupling
in thefollowing.
Thevalidity
of thisapproxi-mation will be considered later on.
9/
To solve
equations
I-20,
M. DUMONT[
4
]
(as
otherauthors[
2
])
has used an iteration
procedure :
at first order in the electricfield,
optical
coherence
(represented
by
(1)
ab
03C1
k’
Q’
)
appears which is due to the "n"source-ab
Q’
term in
equation
I-20c. Thisoptical
coherence isput
intoequations I-20a,b
and causes tensorialquantities
to appear in levels a and b at the second order. Thesequantities
have thefollowing
form:[
21
]
These solutions are modulated at all beat
frequencies, 03C9
03BD
-
03C9
03BC
.
If weneglect
small
frequency
shifts,
the modesfrequencies
areequidistant :
where c is the
light velocity
and L is thecavity length.
We can write I-25following
thegeneral
form :where p is an
integer.
It is easy to show that thehigher
order terms will appear in the same way. I-27 will be taken as astarting equation
to find thestationary
solution of I-20by
a method without iteration.C.Stationary
operation
The Fourier
expansion
(I-27)
isput
into I-20c :and
The
stationary
solution isimmediately
obtained :In
multiplying
I-31by E
(to
obtain the source-term ofI-20),
thefollowing
expression
appearsOr,
in another way,where
(with
theapproximation
E
03BC-s
is the fieldamplitude corresponding
to thefrequency
03C9
03BD
= 03C9
03BC
-
s 039403C9.
Thesum on 03BC is from s+1 to
N,
if s ispositive,
or from 1 toN+s,
if s isne-gative.
is the atomic cross section
associated to the
absorprion
or stimulated emission of aphoton. Subsequently ,
s
p’
S
k’
11/
so interacts with a laser
photon
as to become modulated atfrequency
(p’+s)039403C9.
s
p’
S
k’
Q’
characterizes
the linear response of atoms to the laser irradiation.Finally,
webring equation
I-33 and itscomplexe
conjugate
inI-20, and,
with thehelp
of the Fourierexpansion
I-27,
we obtain thefol-lowing
relations between the Fouriercoefficients,
for thestationary
ope-ration :The
Doppler
effect atfrequency p039403C9
has beenneglected
[
22
] .
s is aninteger
defined
by
03C9
03BC
-
03C9
03BD
=s
039403C9.
If the laser has Nmodes,
the sum on s is from -N+1 to N-1.Up
to now, we have not done anyhypotheses
on the number ofmodes
N,
theDoppler
width,
039403BD=ku ,
the relativeimportance
of the modesplitting,
039403C9 ,
and of the various relaxation rates,0393
ab
(k’)
and0393
03B2
(k).
Theapplication
range of I-35 is very
large :
the laser is either monomode ormultimode,
thetransition may be visible or
infrared,
the pressure range is notlimited,
andIII -
BROAD-LINE APPROXIMATION
In this
section,
our purpose isto simplify
theexpression
ofs
p’
S
k
Q’
(see I-34).
We shall do someapproximations
that we shall call " BROAD-LINE APPROXIMATION"(BLA).
Thevalidity
of theseapproximations
will be examinedin a detailed manner, in the last section. We shall see that
they
arefairly
well fulfilled for the visible or near infrared transitions of neutral
atoms,
in the usual pressure range
(1-5 torrs).
We assume the laser to be
phase-locked
(the
freerunning
modescase will be considered in
paragraph
C).
All the modes have the samephase ~
that we shall take
equal
to zero :E
03BC
is real andpositive.
A. Broad Lineapproximation
1°)
Approximate expression
for Sby
means of anintegral
The
optical
coherence relaxation rate is assumed to begreater
thanthe mode
splitting
and the laser oscillates on agreat
number of modes.We also assume that
E
03BC
is aslowly
varying
functionof 03BC :
In this case, the
right-hand
side of 1.34 isslowly varying
with 03BC
and Scan be written as an
integral
where s is assumed to be
positive.
03C9 is
the laser meanfrequency ,
03C9 = N-103A3
03C9
03BC
,
and
x
03BC
isequal
to(03C9
03BC
-
03C9)/039403C9.
Fornegative
s, theintegral
limits are -N/2 and s+N/2.2°)
Elimination of thedependance
on themagnetic
field and on themodulation
order.13/
enough
toverify
thefollowing
condition.Due to the resonant factor of the left-hand side of
I-35,
in weakfield,
themodulations at the
p039403C9
frequency
are off-resonance forlarge
p values andwe assume
is
slowly varying
with 03BC ,
I-38 isreplaced
by
3°)
Elimination of thevelocity dependence
The laser width is assumed to be much
greater
than theDoppler
widthThe
previous equation
becomesIf the laser is centered on the atomic
frequency
(03C9
=03C9)
and if the modesnearly
have the sameintensity,
with
We obtain :
If
03B3 is
independent
of the relaxation rate,0393
ab
(k’).
On the other
hand,
ifN 039403C9<<0393
ab
(
k
’)
B.
Equations
of motion in the Broad-Lineapproximation
We assume
s
p’
S
k’
Q’
)
z
(v,03C9
to beequal
to03B3.
03B3 is a laser-induced transitionprobability
which isindependent
of themagnetic
field and theatomic
velocity. Subsequently,
the solution of I-35 hasobviously
thefol-lowing
from :The internal and external variables are
independent.
Theequations
of motion become[
23
] :
where
In these
equations,
the relaxation rates are thevelocity averaged
ones,0393
03B2
(k)
(see
I-17).
Introducing
thefollowing
notations,
[
24
]
15/
We
finally
obtain[
26
]
This
system
ofequations
couples
thedensity
matrixcomponents
inside levels a and b.The terms that are due to the evolution of the atoms in the
magnetic
field and to therelaxation,
have beenplaced
in the left-hand sideof these
equations.
Theright-hand
sidegets together
the contributions of thespontaneous
emission and of the interaction with the laser fiela. Let usanalyse
these last contributions.1)
The03C1
a
termrepresents
the effect of the laser on the atoms in the lower level : this is the effect of aphoton
absorption.
As it can be seenin
I-54,
theangular
part
of theabsorption
process isdecoupled
from theabsorp-tion
probability,
03B3.
Thisproperty
is also obtained in theoptical
pumping
withan
ordinary
ligbt
source.[
29
]
Theanalogy
between the two situations isstu-died in section III-D and in
appendix
C. Theangular
coefficients could beob-tained from considerations on the conservation of the total
angular
momentum ofthe
system
atom + laserphoton,
during’the
absorption
process. Thephoton,
ina
given spin
state,
is absorbedby
an atom in level a ,having
agiven angular
momentum,
andbrings
this atom into the upper level. This transition of an atom from level a to level bchanges
theglobal angular properties
of the atomic gasin the lower level
(due
to the fact that the removed atom carries a certainorien-tation)
and in the upper level. Thisexplains
the presence of a term with03C1
a
inI-54a and I-54b.
2) Likewise,
theb
03C1
term
represents
the effect of the laser on theatoms in the upper level : this is the effect of stimulated emission. This
pro-cess and the
absorption
one aresymmetrical.
Inordinary
optical
pumping,
sucha process was not taken into account. Let us
point
out thatabsorption
and stimu-lated emission do not interfere and appear in an uncorrelated way.Contrary
to thecoupling by
spontaneous
emission which isisotropic
(term
with0
inI-54a),
thecoupling by
stimulated emission isanisotropic,
because of the laserpolari-zation.
3)
The term with n is the source-term at the second order in theelectric field : it
represents
the effect of both theabsorption
and thestimu-lated emission on the laser-off
populations
inversion,
n.C. Free
