Transition de phase ferroélastique de Hg2Cl2 Etude par diffusion des neutrons ; mode mou et pic central

HAL Id: jpa-00209433

https://hal.archives-ouvertes.fr/jpa-00209433

Submitted on 1 Jan 1982

HAL is a multi-disciplinary open access archive for the deposit and dissemination of sci- entific research documents, whether they are pub- lished or not. The documents may come from teaching and research institutions in France or abroad, or from public or private research centers.

L’archive ouverte pluridisciplinaire HAL, est destinée au dépôt et à la diffusion de documents scientifiques de niveau recherche, publiés ou non, émanant des établissements d’enseignement et de recherche français ou étrangers, des laboratoires publics ou privés.

Transition de phase ferroélastique de Hg2Cl2 Etude par diffusion des neutrons ; mode mou et pic central

J.P. Benoit, G. Hauret, J. Lefebvre

To cite this version:

J.P. Benoit, G. Hauret, J. Lefebvre. Transition de phase ferroélastique de Hg2Cl2 Etude par dif- fusion des neutrons ; mode mou et pic central. Journal de Physique, 1982, 43 (4), pp.641-649.

�10.1051/jphys:01982004304064100�. �jpa-00209433�

Transition de phase ferroélastique ^de Hg2Cl2

Etude _par diffusion des neutrons ; ^mode

^{mou et}

pic ^central

J. P. Benoit, ^{G. Hauret}

(*)

Laboratoire de Physique Cristalline, ^ERA 13, Université Paris-Sud, ⁹¹⁴⁰⁵ Orsay Cedex, ^France

et J. Lefebvre

(**)

Institut Laue-Langevin, ^BP 156, ³⁸⁰⁴² Grenoble, ^France

(Reçu le I S octobre 1981, accepti le 4 dgcembre 1981)

Résumé. ²⁰¹⁴ L’étude de la transition ferroélastique ^de Hg2Cl2 par diffusion des neutrons a montré la présence ^dans

la phase ^haute température ^{d’un mode} transverse acoustique qui ^{se condense au} point ^{X de la zone} de Brillouin.

Ce résultat, associé à ceux obtenus _par diffusion élastique, ^confirme que la transition se produit ^{bien entre la} phase quadratique

D174h

^{et la} phase orthorhombique

D172h.

^{Le mode} qui ^{se condense} apparaît presque toujours sous-amorti

et constitue à notre connaissance le meilleur exemple ^avec SrTiO3 pour l’étude des caractéristiques ^{du mode mou et} du pic ^central qui apparaît ^au voisinage ^de Tc. ^La fréquence ^{du mode mou suit la loi} prédite par la théorie du champ

moyen 03C92 ⁼ A(T 2014 Tc) ^{sur un} grand domaine de température. ^La validité du résultat près ^de Tc ^{est discutée.}

Le coefficient d’amortissement du mode augmente lorsqu’on s’approche ^de Tc. ^{Il est} montré que le pic ^{central est en} majeure partie d’origine extrinsèque ; ^il semble lié aux déformations statiques qui ^{existent dans le cristal.}

Abstract. ²⁰¹⁴ A neutron scattering study ^of Hg2Cl2 ^{has revealed in the} high temperature phase ^the existence of a

transverse acoustic mode which softens at the X point ^{of the zone} boundary. ^This result, ^{and those obtained} by

elastic scattering ^{show that} the transition occurs between the quadratic phase

D174h

and the orthorhombic phase

D172h.

^{The soft mode} appears underdamped ^{over a} large range of temperature ^{and is} probably ^{the best} example ^with SrTiO3 ^{for the} study of characteristics of the soft mode and of the central peak which appears ^near Tc. ^{The soft} mode frequency obeys ^{the law 03C92 =} A(T 2014 Tc) except ^near Tc ^{where the} validity ^of the results are discussed.

The damping coefficient 0393 is assumed to be temperature

dependent.

It is shown that the central peak ^is of extrinsic

origin ^{and is} probably ^{due to the static strains of the} crystal.

Classification

Physics ^Abstracts

64.70K

1. Introduction. ^- A

temperature

ordinaire, ^le

groupe

d’espace

du chlorure mercureux est

D4h [1].

La maille 616mentaire de ce cristal contient deux molecules lin6aires

Hg-Cl-Cl-Hg situ6es

^{sur deux}

rang6es parall6les

^{a 1’axe}

(001);

l’une

passe

par l’ori-

gine

^des coordonn6es et 1’autre par le

point (1/2, 1/2, 1/2).

Le chlorure ,mercureux

possede

de nombreuses

propri6t6s

int6ressantes. Sa

birefringence [2]

(ne -

no ⁼

0,65)

^{est tres}

grande

et surtout la vitesse de

propagation

^{du son dans la direction}

(110)

^est

tres faible, ^{de 1’ordre de 340}

m/s [3, 4] lorsque

^le

vecteur

elongation

^est transversal. Ceci

suggere

^de

r6aliser avec ce materiau des

lignes acoustiques

^à

retard. Malheureusement

Hg2Cl2

^{se clive}

facilement ;

de

plus

^{il n’est} pas

parfaitement

^stable

chimiquement

au cours du temps. ^{11 en} r6sulte que finalement ^ce cristal ne

possede

pas

d’applications pratiques

^int6-

ressantes.

’

Le chlorure mercureux subit une transition de

phase

^continue purement

ferro6lastique

^{a 185 K.}

Initialement ce sont les

propri6t6s acoustiques

^de

H92C’2 qui

^ont conduit a supposer que ^cette transition 6tait due a la condensation d’un mode

acoustique

transversal en un des

points

X, ^ou

X2

^{de la}

premiere

zone de Brillouin

[5] (Fig. 1).

^{Dans le} cadre d’une telle

hypothese

le groupe

d’espace

^{de la}

phase

^basse

temperature

^devient

D"

la maille 616mentaire est

doubl6e et il peut

apparaitre

deux domaines ferro-

61astiques

distincts selon que 1’extr6mit6 du ^vecteur d’onde

qui

^se condense coincide avec le

point Xi

^ou

X2

Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphys:01982004304064100

642

Fig. ^{1. -} A) Maille élémentaire de H92CI2 ^{dans la} phase

haute temperature

(D").

B) ^{Zone de Brillouin.}

[A) Elementary ^{cell of} H92CI2 ^{in the} high temperature phase. B) ^Brillouin zone.]

Fig. ^{2. -} A) Mécanisme de la transition

D - DZh (pro-

jection ^des déplacements atomiques Qo ^{sur Ie} plan

(001)).

B) ^{Les deux} types de mailles orthorhombiques possibles.

[A)

Mechanism of the transition

D§[ - D2h

(the ^atomic displacements Qo ^are projected ^{on the} (001)

planes).

B) ^The

two possible orthorhombic

cells.]

de la zone de Brillouin

(Fig. 2). L’6nergie

libre associ6e a un tel m6canisme de transition permet ^{de rendre} compte de nombreuses

propri6t6s physiques,

^en

parti-

culier des discontinuit6s des constantes

elastiques

au

point

^de transition

[4, 6].

Cependant,

^{1’6tude aux} rayons X de la

poudre

^de

H92CI2

^{et celle du} spectre Raman d’un monocristal

a conduit G. J. Rosasco et al.

[7]

^{a faire une autre}

hypothese :

la transition serait due a la condensation d’un mode au

point

^{Z de la zone} de Brillouin et la

phase

^basse

temperature

^serait

monoclinique.

^Les spectres ^{Raman a}

temperature

^{ordinaire sont}

expli- ques

par

I’hypoth6se

d’un certain d6sordre dans cette

phase quadratique.

Des

experiences preliminaires [8, 9]

^{de diffusion}

in6lastique

^{des neutrons nous ont} conduits a montrer

qu’il

y ^a bien condensation d’un mode en un

point XI

^ou

X2

^{de la zone} de Brillouin et que seule la pre- mi6re

hypothese

^est

justifiée [5].

^{Dans ce}

qui

suit,

nous nous bornerons a

signaler

incidemment les faits

qui

^infirment

1’hypothese

^de G. J. Rosasco.

Une etude

plus

^{d6taill6e de la} diffusion des neutrons nous a semble n6cessaire pour la raison suivante :

au

voisinage

de la transition

apparait

^un

pic

^central

qui

^se

s6pare

tres bien du spectre ^{du aux}

phonons.

Ceci est du au fait que le mode ^mou demeure sous-

amorti, ^meme

lorsqu’on

^{est assez}

pres

^du

point

^de

transition. L’intensite de ^ce

pic

^central peut ^{alors etre} 6tudi6e dans un

large

intervalle de

temperature

^et

l’on doit

pouvoir

^{decider si le}

pic

^{central est de nature}

extrinseque

^ou

intrinseque.

2. Details

experimentaux.

^{- Toutes les}

experiences

de diffusion

élastique

^ou

in6lastique

^{des neutrons}

ont ete effectuées sur le

spectrometre

IN3 a l’lnstitut

Laue-Langevin (ILL)

^{de Grenoble. Ce}

spectrometre

a trois axes est alimenté par ^un faisceau de neutrons

thermiques.

^{Lors de nos}

experiences

nous avons

essentiellement utilise des neutrons incidents

d’6nergie

4,4 ^meV

(K;

^{= 1,45}

A-1)

afin d’obtenir une bonne resolution et d’éliminer au maximum la contamina- tion par la diffusion des ordres

supérieurs (A/2).

Nous avons pour cela

place

^{sur le} faisceau incident

un filtre de

beryllium

refroidi, ^{associ6 a un filtre de}

graphite pyrolytique qui pr6sente

^un spectre

d’absorp-

10tion

sup6rieur

^a

90 %

^{et tres 6troit autour de}

Ki

⁼ 2,90 A - 1. ^{Nous avons vérifié} que dans ^ces

conditions, ^{le 2e ordre n’est}

plus

^décelable

(inferieur

au bruit de

fond).

^{11 nous a alors 6t6}

possible

^d’utiliser

un monochromateur et un

analyseur

^en

graphite pyrolytique.

^{Avec les} collimations utilis6es, ^{la resolu-}

tion mesur6e sur la diffusion incoh6rente du vanadium était de 0,017 THz pour

K;

⁼ 1,45

A-1.

Les monocristaux de

H92C’2

^{ont ete} obtenus par transport ^en

phase

vapeur ; certains avaient un volume de 15 cm3. Ils

poss6daient

^en

general

^une forte mosaï-

cite, ^dont

l’importance

^variait

beaucoup

d’un cristal a l’autre, ^et

qui,

pour ^un meme 6chantillon,

d6pendait

de 1’element de volume examine. Tous les essais de

Fig. ^{3. -} A) ^{Zones de Brillouin} adjacentes. B) ^{Plan de diffusion 1 =} 0; · ^{noeuds de} surstructure correspondant ^{au vecteur}

d’onde k1 ; Â ^{noeuds de} surstructure correspondant ^{au vecteur d’onde} k2.

[A) ^Two adjacent ^{Brillouin zones.} B) Scattering plane ⁼ 0; 0, A surstructure nodes according ^to k, ^or k, ^wave vectors.]

dopage

^de

Hg2Cl2

^{ont 6t6} infructueux, ^a

1’exception

d’une

experience

^{r6ussie avec le brome.}

La

principale

difficult6

exp6rimentale provient

^du

fait _que la section efficace

d’absorption

^{du mercure}

est considerable

(Ca

^{= 210}

pour A

⁼

1,08’A).

^{11 en}

r6sulte _que 1’6tude des courbes de

dispersion

^necessite

1’emploi

^d’un 6chantillon de

grande

surface. Nous

avons pu atteindre ^ce but et r6aliser une

plaquette

de 24 cm2 en associant

vingt

^elements

parallélépipédi-

ques taill6s dans divers monocristaux. Pour

chaque

element, quatre faces 6taient

paralleles

^aux

plans

^de

clivage [110]

^ou

[110].

^{11 est ainsi}

possible

^d’obtenir

une

plaquette

^{dont la}

grande

^{surface est}

parallele

^au

plan [110]

^{et sur}

laquelle

la direction

(001)

^{est bien}

matérialisée. Nous avons

place

^cette direction perpen- diculairement au

plan

^{de diffusion.}

Pour indexer les taches observ6es nous avons utilise,

au-dessus et au-dessous du

point

^de transition, ^le

meme reseau

r6ciproque,

celui de la

phase quadrati-

que prototype

qui

^est

rapport6

^{a des axes} OX, OY, OZ

paralleles

^{aux aretes} a, b et c de la maille 616men- taire

(a temperature

ambiante a ⁼ b ⁼ 4,48

A,

c ⁼ 10,89

A).

La maille 616mentaire de la

phase

qua-

dratique

n’6tant pas ^une maille

primitive,

^{dans le}

plan

de diffusion

[001]

^{on ne} pourra observer que les taches de Bragg satisfaisant à la condition h + k ⁼ 2 _n, 1 = 0. Dans la

phase

^basse

temperature,

^{avec ce choix}

de

systeme

d’axes, certaines taches seront caract6ri- s6es _par des indices demi-entiers. La

figure

³

repre-

sente l’intersection _par le

plan

^de diffusion 1 = 0 de deux zones de Brillouin

adjacentes;

y ^sont

6gale-

ment

indiqu6es

les taches de

Bragg

observables dans

les deux

phases,

^en

distinguant

pour la

phase

^basse temperature ^{les deux} types de domaines.

Pour determiner la courbure de la nappe de

disper-

sion autour du

point

^X, selon la direction XP nous avons fait une rotation de la

plaquette

^{autour de la}

direction

(110).

Pour 1’6tude du

pic

central, l’intensité

pres

^de

Tc

tant du

phonon

que du

pic

central, ^6tant

plus impor-

tante, nous avons pu utiliser des monocristaux de 3 cm’ de surface utile et

pr6sentant

^{une mosaicit6}

moindre.

3. Diffusion

klastique.

^- Des nouvelles taches de

Bragg, ^{dites de} surstructure, ^doivent

apparaitre

^en-

dessous du

point

de transition. Dans le cadre de

I’hypoth6se indiqu6e

^en

[5],

^{elles sont dues au fait}

que les atomes

subissent

^de

16gers deplacements paralleles

^aux directions

(l10)

^ou

(110)

^{selon que}

1’extr6mit6 du vecteur d’onde du mode

qui

^{se condense}

se trouve en

X,

^ou

X2.

^{Avec les} conventions d’axes utilis6es les nouvelles taches de surstructures

qui

peuvent

apparaitre

auront toutes des indices demi- entiers. C’est bien ce que l’on constate

exp6rimentale-

ment. A titre

d’exemple,

^nous

indiquons figure

^{4A les}

variations en fonction de la

temperature

^de l’intensit6

élastique

^au

point X, (0,5 ;

1,5 ;

0)

^et celle de la tache fondamentale (1, 1,

0) qui

^{dans ce modele} doit exister dans les deux

phases.

La

comparaison

des intensit6s de ^ces deux taches permet, par le calcul des facteurs de structure, ^d’ob- tenir un ordre de

grandeur

^des

deplacements

^ato-

miques.

^{On rend} _compte ^du rapport ^{des intensit6s}

644

Fig. ^{4. -} A) ^{Variation en} fonction de la temperature ^de l’intensit6 élastique ^aux points Xi(0,5; ^1,5; 0) ^et (1, 1, 0).

B) Spectres ^{de diffusion} inelastique ^{a T = 185,5 K} (0) ^et

185 K (-- x --).

[A)

Temperature variation of elastic intensity ^at X,(0.5, 1.5, 0) ^and (1,1,0) reciprocal points. B) ^Inelastic scattering spec- tra at T ⁼ 185.5 K (0) ^{and 185 K} (-- ^x

--).]

Fig. ^{5. -} Spectres ^{de diffusion} élastique. A) ^{Autour du} point (0, 2, 0) dans la direction «(00). B) ^{Autour du} point (1, 1, 0) dans la direction (CCO). C) Variations du parametre de maille a de la phase quadratique ^{et a*}

= a’/j2

^et

b* ⁼

b’ /j2

^{de la} phase orthorhombique - ^{o : r6sultats}

de Boilo [10].

[Elastic scattering spectra. A) ^Around (0, 2, 0) point ^{in the} (COO) direction. B) ^Around (1, 1, 0) ^{in the} «((0) ^direction.

C) Variation with temperature ^{of the a} crystallographic parameter ^{and of a* =}

a’/j2

^{and b* =}

b’l,

in the ortho- rhombic phase - ^{o : results of Boilo} [10].]

1(0,5 ; 1,5;

0)/1(1,1,

0) ⁼ 0,05 ^a

T,: -

³⁰ K, ^en suppo- sant que les

deplacements atomiques

^{sont 2 à}

3 x 10- 3 x a. Ceci

explique

^la difficult6

qu’il

y ^a à obtenir la structure de la

phase

^basse

temperature

^à

1’aide des _rayons X.

On constate que l’intensit6 diffus6e au

point X,

n’est _pas nulle

lorsqu’on

^{se trouve}

légèrement

^au-

dessus de la

temperature

de transition Tc. ^Cela pro- vient de 1’existence d’un

pic

^central

qui empeche

la determination

precise

^de

T,.

^{11 n’en est}

plus

^de

meme

lorsqu’on

etudie la diffusion

in6lastique :

le mode mou suramorti

disparait brusquement

^a Tc

(Fig. 4B).

^Cette

propri6t6

permet de determiner

Tc

a mieux _que 0,5 ^K.

On doit s’attendre a ce

qu’une plaquette

^constituee

par ^un

assemblage

de monocristaux contienne les deux orientations de domaines

precisees figure

^2A.

C’est bien ce que l’on observe

lorsqu’on

^{effectue un}

balayage

^de

1’espace reciproque parallelement

^{a la}

direction

(COO)

^au

voisinage

^du

point (020) (Fig.

5A)

et

parallelement

a la direction

(CCO)

^au

voisinage

^du

point (110) (Fig. 5B)

^{dans la}

phase orthorhombique.

Nous avons pu determiner les variations ^en fonction de la

temperature

^du

parametre a

de la maille

quadra- tique

^et celles des

parametres a’

^et b’ de la maille

orthorhombique

en-dessous de

Tc’

^{Ces dernieres}

valeurs sont en bon accord avec celles

qui

^{ont ete}

mesur6es aux rayons ^X

[10] (Fig. 5C).

4. Diffusion

in6lastique.

^{Courbe de}

dispersion :

risultats non déconvolués. ^-

Indiquons

^brievement

ici un r6sultat de diffusion

in6lastique

obtenu dans la

phase

^basse

temperature.

^{Sur la}

plaquette poly-

domaine on peut ^{en un m8me}

point (0,5 ;

1,5 ;

0)

^du

reseau

reciproque

^{se trouver en un}

point X,

^ou

X2

de la zone de Brillouin

(rotation

de 900 des

axes).

11 s’ensuit _que l’on peut s’attendre a observer deux modes de

frequences

distinctes : l’un est le mode

qui

Fig. ^{6. -} A) Spectre ^{de diffusion} inelastique ^au point (0,5 ; 1,5 ; 0) ^{dans la} phase orthorhombique polydomaine.

B) Comparaison ^des frequences ^{mesurees en Raman} [8] ^x,

et aux neutrons 0.

[A)

^Inelastic scattering spectra ^{in the} orthorhombic multi- domains phase. B) ^Raman frequencies [8] ^{x and neutrons}

measurements

0.]

s’est condense au centre de zone et

qui

^{a ete observe}

.en diffusion _Raman; l’autre

correspond

^{au mode de}

bord de zone

qui

^ne s’est pas condense. La

figure

⁶

nous montre ces deux modes dans la

phase

^ortho-

rhombique.

Nous allons d6sormais limiter notre etude a la

phase

prototype

quadratique.

Nous avons determine les courbes de

dispersion

de certaines branches

acoustiques compatibles

^avec

la

géométrie

de diffusion

(Fig. 3).

^Nous

repr6sentons

ici les courbes de

dispersion

^{obtenues en mesurant la}

frequence

(J)exp du maximum du spectre ^{de diffusion.}

Comme le

phonon apparait

presque

toujours

^sous-

amorti la difference entre la

frequence

^{mesur6e et la}

frequence qui

serait obtenue par d6convolution est

faible ainsi que ^nous le montrerons ultérieurement.

a)

Direction FX

(Fig. 7A).

^{- Le vecteur d’onde} q 6tant presque

orthogonal

^{au moment} de transfert

Q

nous mesurons le mode transverse

acoustique.

^A

1’origine

^la pente ^{de la courbe de}

dispersion

^obtenue

par diffusion Brillouin

[6]

^{est tout a fait}

compatible

avec le

point

^le

plus proche

^{du centre de zone}

(point A)

obtenu _par diffusion des neutrons.

Au

point

^{X la}

frequence

(J)exp ^du mode diminue fortement ^avec la

temperature.

^{La loi de} variation de

co 2

^{est lin6aire en} fonction de la

temperature

^dans

tout 1’intervalle de

temperature

^{ou l’on} peut

appr6cier

sans difficulty la

position

^{du sommet} de la courbe de diffusion. Ceci est vrai entre

T,

^{+ 10 K et T ambiant}

(Fig. 9).

^{Si on} convient de

repr6senter

^{la courbe de}

dispersion

^au

voisinage

^du

point

^X par la loi

ou _q,

repr6sente la;

composante ^de q mesur6e a

partir

de X, ^{on obtie’nt. comme valeur}

exp6rimentale

^{de la}

courbure

principale A, -- 8 (meV)2

^A2.

Une etude

plus

^{d6taill6e en ce}

point particulier

sera

presentee apres

discussion de la m6thode de d6convolution.

b)

Direction XEZ

(Fig. 7B).

^{- Dans cette direction}

la courbure

principale A2 au voisinage

^du

point

^X

est consid6rablement

plus grande

que

Å.l.

^{On obtient}

A2 -

²⁵⁵

(meV)2

^A2. Cette valeur

experimentale

^est

certainement entachée d’erreur ainsi

qu’il apparaitra

ultérieurement.

Au

point

Z, ^cette

geometrie

de diffusion permet ^de

mesurer le mode transverse

acoustique

^se propageant selon la direction

(001)

^et

polarise

^selon

(110)

(-- #Q).

Dans

I’hypoth6se

^{d’une structure}

monoclinique

^dans

la

phase

^basse

temperature,

^{ce mode doit se condenser}

a

T c [7].

^La

figure

7B infirme une telle

hypoth6se

^{car la}

frequence

^{de ce mode ne varie pas avec la}

temperature.

c)

Direction XWP

(Fig. 7C).

^- Cette direction ne

constitue _pas une direction

de sym6trie particuliere

mais est

indispensable

pour obtenir la forme de la nappe de

dispersion

^au

voisinage

^du

point

^{X. Dans}

cette direction la courbure de la nappe de

dispersion

Fig. ^7. - A, B, C) Courbes de dispersion ^{a dinercntes} temperatures selon les directions rx, ^{XZ et XP.}

[A, B, C)

Dispersion

^{curves at different} temperatures along FX, ^{XZ and XP} directions.]

646

est du meme ordre de

grandeur

que dans la direction TX. On obtient

3

¹⁸

(meV)2

^A2.

Indiquons

^{que dans ces trois} directions

principales

les courbures ^- a la

precision

^{des mesures}

pres

^-

ne semblent pas varier ^avec la

temperature

^{au voi-}

sinage

^du

point

^{X, du moins}

lorsque

^T >

Tr

^{+ 10 K.}

d)

Direction AZ. ^- Dans cette direction la

géomé-

trie de diffusion devrait permettre d’observer le mode transverse

acoustique (q#’010 polarise 100)

^{dont la}

vitesse de

propagation VTA

^a

forigine

^{est donn6e} par

pV2

⁼

C66

^{et le mode.}

longitudinal (qOlO pola-

rise

010)

de vitesse

VLA

donn6e par

pYLA

⁼

CII.

Nos mesures ne sont pas ^a!8ez

pr6cises

pour

s6parer

ces deux modes aux faibles valeurs

de q (,

^et pour

I q

I > 0,3 a* seul le mode TA est visible. La

precision

ne permet pas de confirnaer ranomalie ^{de la} constante

C66

observee par diffusion Brillouin au

voisinage

^de

r. [6].

5. M6thode de d6convolution.

Caract6ristiques

^du

mode mou au

point

^{X. - Le} spectre ^{de diffusion}

enregistré

r6sulte du

produit

de convolution de la section efficace de diffusion par la fonction de resolu- tion de

l’appareil.

^{Nous avons utilise un} programme de

convolution

couramment

employ6

^{et dont la}

m6thode

g6n6rale

^est d6crite dans l’article de

Shapiro

et al.

[11].

^Nous

rappelons

que la section efficace de diffusion est donn6e par

l’expression :

avec

of

- Woo

représente

^la

frequence quasi-harmonique

du

phonon;

^elle

depend de q

^{et de} T ;

2013 f

repr6sente

^le coefficient d’amortissement que

nous supposerons

dependre

^de T;

- Wo ^est la

frequence quasi-harmonique

^renor-

malisée telle que

col

⁼

w 2 62

^T

- b2 est une

grandeur qui

^est

proportionnelle

^à

l’intensit6 du

pic

central de

largeur

y tres faible devant la resolution

(y

^est

suppose constant).

Les autres

parametres qui

interviennent dans la convolution sont :

- le facteur de normalisation N,

qui

permet

d’ajuster

le r6sultat du calcul au r6sultat

exp6rirnen-

tal - il doit etre

pratiquement

^constant;

- le bruit de fond,

qui

^est tres faible dans notre cas ;

- les collimations des fentes de Sollers et la mosaï- que des monochromateur et

analyseur.

^{On les mesure}

correctement ;

- les courbures

principales Ai

de la nappe de

dispersion

^au

voisinage

^du

point

^{X. Ce}

point

^est

fondamental

^et influe de fagon

primordiale

^{sur les}

r6sultats.

Les valeurs ^«

experimentales »

^{de ces courbures sont}

celles

indiquées pr6c6demment

pour la loi de

disper-

sion

ou _q,, q2, q3 ^sont les composantes

de q

^{sur les axes} xr, XZ, XP mesur6es a

partir

^du

point

^X.

Il est n6cessaire de travailler _par it6ration : la mesure

de ces courbures r6sulte de la convolution; pour effectuer la convolution nous avons besoin de ces

courbures. 11 s’ensuit _que la valeur «

experimentale »

de ^ces courbures peut ^{etre assez fausse. Nous avons} donc dans une

premiere etape

test6 les valeurs de

ces courbures sur les spectres ^{de diffusion}

enregistr6s

loin de T c . Avec les valeurs

«expérimentales»

^des

À¡

^on peut ^rendre compte de la forme des courbes de diffusion si la mosaique du cristal est forte mais _pas

lorsqu’elle

^est faible. Afin

d’expliquer

^{dans tous les}

cas la

dissymetrie

^du

phonon

du cote des

grandes energies

(en ^valeur

absolue)

nous avons ete conduits à

prendre

^{dans nos} calculs des valeurs differentes pour certaines de ces courbures. Nous utilisons

À1

^{= 8,}

A2

⁼ 1 000,

À3

^{= 36}

(meV)2

^A2.

Pour effectuer le calcul de convolution en

presence

de

pic

^{central nous}

op6rons

de la meme faqon que

Shapiro

^{et al.}

[1].

^Nous

s6parons

^le

phonon

^du

pic

central, traitons d’abord le

phonon

^{a 1’aide de}

1’expres-

sion

(1), puis, lorsque

Woo ^est obtenu nous traitons le

pic

central. Seule cette fagon

d’op6rer

^{nous semble}

Fig. ^{8. -} &, 0, + spectres ^{de diffusion} in6lastique ^{a 3 tem-} p6ratures ^{- le} pic ^{central a 6t6 divise} par 20. En trait plein

les spectres ^{calcul6s selon le} modele decrit dans le texte.

[A, ^{0, + inelastic} scattering spectra ^{at 3} temperatures.

Central peak ^has been divided by ^{20. Full line} represent ^the calculated spectra according ^{to the} damped ^oscillatoi model, ^see text.]

correcte car rintensit6 du

pic

^central

pres

^de

T, depend

^{fortement de}

woo«(xw)

^et la valeur de 6’

n’a de sens que si l’incertitude sur co. ^est faible. C’est la raison pour

laquelle

^nous pensons que la valeur de 6’

obtenue

lorsque

^le

phonon

^{est suramorti ne}

possede gu6re

^{de sens}

[12,13].

Les spectres de diffusion et les r6sultats du calcul de convolution au

point

^{X sont}

repr6sent6s

^{sur la}

figure

^8.

Entre la

temperature

^ambiante

et

_T, + 10 a 15 K environ _Woo ob6it a la loi

Dans ce domaine de

temperature

^{la valeur de la}

frequence

Woo obtenue par le calcul ^est

identique

^à

celle obtenue ^sans d6convolution (0e.p*

Entre Tc ^et

Tc

^{+ 15 K la}

frequence

^{calcul6e est}

sup6rieure

^{a celle}

indiqu6e

par ^cette loi et

s’extrapole

vers 0,20 ^{meV a} Tc. Les r6sultats sont sensiblement les m8mes pour ^tous les cristaux etudies.

Le coefficient d’amortissement r augmente ^lors- que l’on

s’approche

^de

T, (Fig. 9).

6’ caract6rise l’intensité du

pic

^{central. Pour la}

plaquette

nous avons obtenu 6’ -

w

^a

T,.

^Ce

r6sultat ^nous semble fortuit ainsi

qu’il apparaitra

dans r6tude

syst6matique

^du

pic

^central.

Nous discuterons ult6rieurement de la validit6 des r6sultats obtenus par ^ce calcul de convolution

pr6s

^de

T,.

Fig. ^{9. -} R6sultats du calcul de convolution _pour les

parametres CJJoo’ r ^{et 6} (cristal C, ).

[Best ^{fit for} the parameters co., F and 6 for the C1 crystal.]

6. Etude du

pic

central. - Il est evident que les cristaux _pour

lesquels

^le

pic

^{central se}

s6pare

^{bien du}

phonon,

^comme

Hg2CI2

^ou

SrTi03

^se

prêtent parti-

culièrement bien a r6tude du

pic

central. Dans

Hg2Cl2

^le

phonon

^{ne devient} suramorti que ^vers

T c

⁺

3,5 K (r /0000 = J2). Même à T c

^{+ 1,5 K I’amor-}

tissement est faible ^{et on}

s6pare

^encore correctement les deux contributions.

Nous avons donc fait une etude du

pic

^{central sur}

plusieurs

6chantillons monocristallins de

qualit6s

differentes.

Dans la

plupart

^des cristaux la diffusion

in6lastique

des neutrons met en

jeu

^{tout le} volume cristallin

intercept6

par les faisceaux incident et

diffuse ;

^on

mesure ainsi un effet de _moyenne sur ce volume.

Par contre dans le cas de

H92CI2

la section efficace

d’absorption

^{est si}

grande

que le faisceau de neutrons

penetre

^{de moins de 1 mm, de sorte que l’on mesure un}

effet local et que l’on pourra ^{mettre en} evidence des variations a l’int6rieur d’un meme cristal.

Nous avons 6tudi6 4 cristaux :

-

C1 :

^Il

s’agit

^{de la}

plaquette

constitu6e par ^un

assemblage

de nombreux

petits

monocristaux d’ori-

gines

diff6rentes.

-

C2 :

^{C’est un} monocristal de

grande

^surface

6tudi6 au

voisinage

^{de la}

périphérie.

^{Nous avons}

mesur6 une mosaique ^{de 50’.}

-

C3 :

^Il

s’agit

^{du meme cristal} que

C2,

^{mais cliv6}

de fnon ^{a 6tudier une}

partie plus

^centrale distante de la surface

pr6c6dente

^{d’environ 7 mm; la} mosaique

est de 30’.

-

C4 :

^Ce monocristal a 6t6

dope

^{avec 2}

%

^{de brome}

et irradi6

pendant

^{48 h aux} rayons X. Il ^est devenu noir comme du

graphite;

^sa mosaique ^{est de 24’}

et nous avons verific

qu’avec

^{ce taux de}

dopage

^la

presence

^{de brome ne}

d6place

^{pas la}

temperature

^de

transition.

Pour chacun des 6chantillons nous avons determine

T,

^avec

precision puis

mesure pour

chaque tempera;

ture :

a)

^le spectre de diffusion

in6lastique

comprenant

phonon

^et

pic

^{central au}

point

^X

(0,5,

1,5,

0);

b)

^le

pic

^de

Bragg

de la tache fondamentale

(110).

La

comparaison

^du

pic

central d’un 6chantillon à

un autre est effectuee de la

faron

^{suivante :}

A)

^{Sans calculs de} déconvolution

Le

pic

^{central est}

s6par6

^du

phonon

^{et on effectue}

les rapports ^{suivants :}

B)

^On diconvolue _pour obtenir 6’

61 est calcul6 a 1’aide de

1’expression (2) apres

^avoir

obtenu la

frequence

co. du

phonon.