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Portée dans l’aluminium des radioéléments Zr 17 h, Te
77 h, Mo 67 h projetés lors de la fission de l’uranium
Francis Suzor
To cite this version:
PORTÉE
DANS L’ALUMINIUM DESRADIOÉLÉMENTS
Zr 17h,
Te 77h,
Mo 67 hPROJETÉS LORS
DE LA FISSION DE L’URANIUMPar M. FRANCIS SUZOR.
Laboratoire de Chimie nucléaire du
Collège
de France.Sommaire. 2014 On
appelle portée la distance entre le point de départ et le point d’arrivée du fragment de fission. Rappel de la méthode due à M. Joliot. Dispositif expérimental et séparation chimique. La couche d’urane employée étant de 0,30 mg : cm2, on trouve comme portée moyenne 3,78 mg : cm2 d’aluminium et comme portée extrême 4,50 mg : cm2 d’Al pour le 9740Zr- 17 h 3,11 mg : cm2 d’Al (portée
moyenne) et 3,85 mg : cm2 d’Al (portée extrême) pour le
(13252)Te-77
h 3,78 mg : cm2 d’Al (portéemoyenne) et 4,40 mg : cm2 d’Al (portée extrême) pour le
9942Mo-67 h.
Ceci nous donne en tenantcompte de l’épaisseur de la couche d’urane, comme portée moyenne exprimée en équivalent d’air normal : 25,9 mm ± 0,4 pour le
9740 Zr- 17 h
et le9942Mo
67 h et 21,4 mm ± 0,4 pour le(132 52)Te-77
h. Discussion sur la fluctuation de portée qui est plus considérable que ce que l’on pouvait prévoir.La méthode permet également d’obtenir le rapport des nombres d’atomes formés pour deux fragments
donnés; on a trouvé Zr 17 h : Te 77 h = 1,5 à 20
pour 100 près et Zr 17 h : Mo 67 h = 1,3 à 20 pour 100
près (irradiation aux neutrons en majorité thermiques).
Méthodes Pour obtenir la
portée
dansl’aluminium d’un
fragment
de fissiondonné,
nous avonsemployé
la méthodeindiquée
par M. F. Joliot[1]
dans un
précédent
article.Rappelons-la
brièvement : sur une couche trèsmince d’urane
(o,3
mg :cm2) déposée
électrolyti-Fig. 1.
quement
(1)
sur uneplaque
decuivre,
ondispose
des feuilles mincesd’aluminium;
on irradie aux neutronslents;
les noyaux d’uraniumaprès
capture
d’unneutron
explosent
et l’un des morceaux ainsi obtenustraverse une certaine
épaisseur
d’aluminium et vient s’arrêter dans l’une des feuilles minces d’aluminium.Ce
fragment
étantradioactif,
nous dissoudrons lesdifférentes feuilles minces d’aluminium et nous
(1) On fait l’électrolyse dans la solution suivante :
On emploie une anode en platine et une cathode en cuivre
préalablement dépolie par attaque à l’acide nitrique.
Tempé-rature, 65°; intensité du courant, o,7o A; durée
del’électro-lyse, 10 mn; on a un dépôt de U3 08 de o,3o mg : cm2 (diplôme
Nataf, 1943).
isolerons,
danschaque
feuille à l’aide d’un entraîneuret d’une
précipitation chimique
sélective,
les atomesradioactifs d’une même
espèce
déterminée.Les
fragments
venant d’un élément dS de la couche d’urane s’arrêtent dans l’aluminium sur unedemi-sphère
de rayon R et la nieme feuille enreçoit
unequantité
proportionnelle
à sonépaisseur,
quelle que
soit sa distance à la couche d’urane, à la condition que la feuille coupe la
demi-sphère
surlaquelle
s’arrêtent les
produits
de fission. Nous construironsdonc la courbe activité par unité
d’épaisseur
defeuille ramenée au
temps
zéro(ordonnée)
etépais-seur d’aluminium traversée
(abscisse).
Cette courbe nous
indiquera
laportée
et aussi lesfluctuations de
portée.
Dispositif expérimental.
- La surface d’uraneemployée
est de7 4
cm2 et sonépaisseur
a été mesuréepar une chambre d’ionisation donnant une valeur absolue du courant d’ionisation du aux oc dans
l’angle
2 77:. Pour obtenirplus
d’intensité,
on arépété
l’empilement
des feuilles d’aluminium surzl~
couches minces d’urane de~4
cm2;
le toutdisposé
dans une presse ne
dépassait
pas uneépaisseur
de 2 cm. Bien
entendu,
pour chacun desz 4
empile-ments,
les feuilles d’aluminium de même numérocorrespondaient
très exactement à la même distance dé la couche d’urane. La massesuperficielle
moyenne des
z 4 couches minces
d’uranereprésentant
une surface de i o dm2 est de
o,3o mg : cm2.
Nousavons
employé
deux sortes de feuillesd’aluminium,
des feuilles de
plus
deo,5o
mg : cm2 qui servaientau
remplissage
et d’où l’on ne tirait pas les produitsde fission et des feuilles de o, 12 mg : cm2 environ
que l’on dissolvait et d’où l’on tirait les
produits
de fission.Comme
exemple,
voici le schéma d’une des40
riences réalisées : les feuilles
épaisses
1,
3 et 5n’étaient pas traitées
chimiquement
et servaient seulement auremplissage.
Chacune des feuillesminces dont on tire un radioélément donné
joue
le même rôle que la chambre d’ionisation de faibleépaisseur
dans la construction d’une courbe deBragg.
Pour cette chambred’ionisation,
onpeut
faire une correction
d’épaisseur;
dans notre cas,cette correction est absolument
négligeable (ne pas
confondre avec le fait que l’on ramène l’activité de
la feuille à
l’épaisseur unité).
Fi g. 2.
Pour
l’irradiation,
nous avonsemployé
lecyclo-tron du
Collège
deFrance,
donnant des deutérons de6,7
MeV(io pA)
qui
bombardent une ciblede
glucinium.
La presse estdisposée
à l’intérieurd’une enceinte fermée de
paraffine
et estséparée
de la cible deglucinium
par environ 2 cm deparaffine;
pour
chaque
expérience,
l’irradiation durait deuxà trois
jours
(100
à 200pAh).
Traitement’
chimique. -
Pour obtenir lezirconium et le tellure on dissolvait les feuilles
d’aluminium dans de l’acide
chlorhydrique
contenant,
préalablement
dissous commeentraîneur,
del’oxy-chlorure de zirconium et
du
tellurate desodium;
l’addition dephosphate
de sodiumprécipitait
lezirconium
à l’état dephosphate
qu’on
filtrait,
et ensuite le tellure était
précipité
par réductionpar de
l’hypophosphite
de sodium en milieuchlorhy-drique
concentré. Lesprécipités
étaient trèssoigneu-sement lavés pour enlever les traces de sodium radio-actif venant de l’aluminium
irradié,
et le contrôle deslavages était obtenu par la
non-activité despréci-pités
venant des feuilles situées au delà du parcours. Pour obtenir le zirconium et lemolybdène,
ondissol-vait les feuilles d’aluminium dans de l’acide
nitrique
contenant,
préalablement
dissous comme entraîneur del’oxychlorure
de zirconium et dumolybdate
d’ammonium;
l’addition duphosphate
de sodiumprécipitait
le zirconiumqu’on
filtrait et ensuite onajoutait
une solution concentrée de nitrated’ammo-nium
qui, par ébullition, permettait
laprécipitation
du
phosphomolybdate
d’ammonium;
lesprécipités
étaientsoigneusement
lavés. Toutes lesopérations
étaientrépétées rigoureusement
dans les mêmes conditions pour toutes les feuilles d’aluminium.Il
n’est,
eneffet,
pas nécessaire que lesséparations
chimiques
soientcomplètes;
elles doivent seulementêtre faites dans les conditions les
plus proches
possibles.
L’activité desprécipités
séchés à l’étuve était ensuite mesurée aucompteur.
Discussion des résultats. -
L’expérience
a été faiteplusieurs
fois. Danschaque
cas, on a normaliséles résultats en ramenant la valeur moyenne du
palier
à lavaleur 100,
et pour chacun des trois radio-éléments on aporté
tous les résultats des diversesexpériences
sur une mêmefigure.
Dans
chaque
expérience,
les activités sont natu-rellement ramenées à une mêmeorigine
destemps.
Pour le zirconium depériode
17 h on avait uneactivité de 100 à 5oo
impulsions
aucompteur
par
minute,
suiviependant
plusieurs
périodes
jusqu’à
ce que cette activité soit tombée à 5ou 10
impulsions
par minute. Pour le tellure depériode
77 h et leniolybdéne
depériode
67
h onavait des activités de 5o à 100
impulsions
parminute,
suivies
pendant
2périodes
environ. Dans le casdu tellure on ne faisait la
précipitation
que24
haprès
la fin de l’irradiation pour éviter laprésence
de l’iode depériode
22 h venant du tellure depériode
ih-
moyennant
quoi
on avaitpratiquement
que du tellure depériode
77 h. Lapureté
de lapériode
77 h du tellure a été vérifiée une fois avec5oo
impulsions
par minute sur 6périodes
et cellede la
période
67
h dumolybdène
a été vérifiéeavec 5oo
impulsions
par minutesur 4
périodes.
Portée du de
période
17 h. --- L’examende la courbe
( fig.
3)
donne,
commeportée moyenne,
3,78
mg : cm2 d’aluminiumet,
commeportée
extrême,
4,5o
mg : cm2 d’aluminium.Employons
la théoriefaite par Bohr
[2]
pour transformer ces valeurs enéquivalent
d’air. Enpremière approximation,
la loi de passage de l’aluminium à l’air est la même quepour les a, ce
qui
nous donne commeportée
moyennedans l’air
2li.,g
mm, sachant que i mm d’aircorres-pond
pour les oc à o, 152 mg : cm2 d’aluminium.Pour tenir
compte
des chocs nucléairesqui
ont lieu surtout à la fin du parcours, nousemploierons
la formule due à Bohr :
où
Ro
est lapartie
finale du parcours commençantlorsque
la vitesse est
à
13,4.
108 cm : s calculée en admettant uneénergie
cinétique
totale de I 50 MeV[3];
m est la masse del’électron; est la masse du noyau du corps
ralen-tisseur,
Z,
etZ,
les numérosatomiques des noyaux
du
fragment
et du corps ralentisseur.Nous trouvons, dans
l’aluminium,
Ra
= 2,1 I mmet dans
l’air,
.Ro
=2,7 mm, ce
qui
montrequ’il
fautajouter o,6
mm aux24,9
mm trouvésprécédemment.
Deplus,
la couche d’urane de 0,30 mg : cm2 étantéquivalente
à0,8
mmd’air,
il faut encoreajouter
Fig. 3.
sa
demi-valeur,
soit0,4
mm. Ces corrections ne sontpas
inutiles,
car l’examen de la courbe( fig. 3)
nousmontre
qu’on peut espérer
avoir laportée moyenne
à mieux de
o,5 mg: cid
d’aluminium,
soito,3
ào,4
mm d’air.Finalement,
on a, pour le zirconium depériode
17h,
Portée du de
période
77 h. - L’examende la courbe
( fig. 3)
donne,
commeportée
moyenne,3, 11
mg : cm2 d’aluminium et commeportée
extrême,
3,85 mg : cm2 d’aluminium. Par le même calcul que
pour le zirconium et tenant
compte
de lademi-épaisseur
d’urane,
onobtient,
pour le tellure depériode
77 h,
Portée de
période
67 h. - L’examende la courbe
(fiq. 3) donne,
commeportée moyenne,
3, ~8
mg : cm2 d’aluminium et commeportée
extrême,
4,4o mg : cm2
d’aluminium. Par le même calcul que pour le zirconium et tenantcompte
de lademi-épaisseur
d’urane,
onobtient,
pour lemolybdène
de
période
67
h,
Rmoy
= 25,9 m o,4 mm air normal.Lamb
[4]
calcule le parcours du100 42 Mo
42
il ohtient
19,5
+==: ’),6,9
mm.Si,
au lieude I 6o MeV nous prenons 1 50 MeV
correspondant
à
l’énergie
laplus
probable
pour lerapport
demasse
envisagé
ici[3],
nousobtenons,
en utilisantles valeurs données dans la table
énergie-parcours
par Lamb [4], .R =26,4
lilIn, en hon accord avecnotre valeur
25,9
±0,4
mm.Fluctuations de
portée.
r-- Auxerreurs
d’expé-rience
près
lapartie
finale des courbes3)
estabsolument
superposable
pour les trois radio-éléments. Partant de ces trois courbespratiquement
identiques,
nous avons tracé( fig. 4)
la courbedonnant la distribution
statistique
desportées
autour de la
portée
moyenne.Fig. 4.
1, courbe expérimentale; 2, courbe de Gauss; 3, fluctuations
de parcours. (formule de Bohr); 4, fluctuations d’énergie (exp. Flammersfeld, etc.).
Cette courbe s’écarte assez notablement de la courbe de Gauss
ayant
la mêmedemi-largeur que
nous avons tracée en
pointillé
à titre d’indication.Passons en revue toutes les causes
susceptibles
d’amener des fluctuations.
1.
Il y
al’irrégularité
d’épaisseur
des feuillesd’aluminium. Cette cause nous semble
négligeable
et pas
digne
d’êtreretenue,
étant donné que le nombre de ces feuilles était d’environ unevingtaine.
2.
L’épaisseur
de la couche d’uraneéquivalente
à
o,8
mm d’air entraîne une fluctuation extrêmementpetite
devant la fluctuation que nous donnel’éxpé-rience.
3. Pour un même parcours, il y a une fluctuation
en
portée
due aux déviations par chocs nucléaires.Étant
données les masses des noyaux, la déviationmaximum
possible
pour un choc est de l’ordrede 16
degrés.
D’après
la théorie de Bohr[2],
les chocs nucléaires ont lieu presque exclusivement versle dernier dixième du parcours; il semble donc que les fluctuations ainsi
engendrées
soient faibles.4. Pour les fluctuations de parcours dues à la
traversée de la
matière,
prenons la formule de Bohr[2] :
où
M,
etM2
sont les masses dufragment
et dunoyau du corps ralentisseur.
Cette formule
néglige
l’effet des électrons et tientcompte
seulement des chocs nucléaires sur la dernièrepartie Ro
du parcours. Le calcul nous donneJ2
pRo
=1 mm d’air. Nous avons tracé la courbede Gauss
correspondant
à cette valeur( fig.
4).
5. Une dernière cause de fluctuations réside dansle fait que tous les noyaux du même
fragment
defission ne seront pas émis avec la même
énergie
cinétique
initiale. Utilisant les données fournies par Lamb[4]
et valables pour lemolybdène
demasse 100, nous avons
également gradué
l’axe desabscisses
(fig. 4)
en MeV pour lemolybdène
100,et
également
en MeV pourl’énergie cinétique
totaledes deux
fragments,
sachant que lerapport
desénergies
des deuxfragments
estégal
aurapport
inverse des masses
I34
ensupposant
l’émission de100
deux neutrons. Nous avons tracé
(fig.
4)
la courbecorrespondant
aux fluctuations del’énergie
ciné-tique
totale,
pour ce mêmerapport
de masse, venant desexpériences
deFlammersfeld,
Jensen etGentner
[3] qui
sont en bon accord avec lesprévi-sions
théoriques
de Bohr et Wheeler[5].
En additionnant ces fluctuations
d’énergie
et lesfluctuations dues à la théorie de Bohr sur la
tra-versée de la
matière,
nous ne pouvons pasexpliquer
la
grande largeur
de la courbe trouvéeexpérimen-talement. Il faudrait donc en conclure ou bien que
les fluctuations de parcours sont plus grandes que
ne le suppose la théorie de
Bohr,
ou bienqu’un
fragment
donné est émis suivant une gammed’énergie plus
étendue,
à moins que les causes 1 ou 3 ne soient paspetites
comme nous l’avonssupposé.
Rapport
des nombres d’atomes forméset
L’activité totalereprésentée
par la N Mosurface de la courbe
3)
donnant le parcourspermet,
pour uneexpérience
où l’on extrait deuxfragments,
d’obtenir pour ces deuxfragments
lerapport des nombres d’atomes formés par la fission
obtenue avec des neutrons enmajorité thermiques.
Jusqu’ici,
il suffisait de traiter toutes les feuillesd’aluminium de la même
façon
sans se soucier si laprécipitation chimique
étaitcomplète;
ici,
auOn y
parvient,
après
unepremière
précipitation
etfiltration en
rajoutant
dans le filtrat de l’entraî-n,eur, enprécipitant
et filtrant à nouveau, et cela,plusieurs
fois ~sinécessaire,
jusqu’à épuisement
del’activité;
onprend
alors la somme des activités desprécipités
successifs ainsi obtenus. ~Lors de
l’attaque
des feuilles d’aluminium par l’acidechlorhydrique,
il a fallu faire barboter ledégagement
gazeux contenant del’hydrogène
tel-luré,
afin de ne pasperdre
unepartie
de l’activitédu tellure. Soit I l’activité totale
correspondant
àl’aire de la courbe
(fig.
3);
de cette activité I il faut remonter au nombre N d’atomes du radioélémentprésents
dans leprécipité.
Enfait,
dans les trois casqui
nousintéressent,
le radioélément dont nouscherchons N donne par filiation un autre radio-élément de
période
plus
petite,
et il se forme unéquilibre
derégime
donnant l’activitéet si nous cherchons le nombre
Ni
d’atomes du corps 1 à un instant de référence donné.
posons
Pour un corps dont le
rayonnement
est diminué de moitié par A mg : cm2d’aluminium,
on aE étant l’écran en mg : cm2 constitué par la
paroi
du
compteur,
lacellophane
collante maintenant leprécipité
et lademi-épaisseur
duprécipité;
K étantun facteur
dépendant
dudispositif géométrique
etindépendant
durayonnement.
Le
problème
est donc limité à l’obtention deA,
et
A2
pour les deux corps enfiliation,
car onconnaît E.
L’énergie
durayonnement
du tellure est faibledevant celle du
rayonnement
de l’iode[6].
Lerayon-nement donné par le tellure
sera
pratiquement
absorbé par e et la valeur A donnée par
l’expérience
pour le
rayonnement
enéquilibre
derégime
est,
enréalité,
A~ de
l’iode depériode
2,4
h. On adonc,
dans ce cas,
(puisque,
comme on vient de ledire,
k2).
Ayant A,
==71 mg : cm2 ±: 2 et E ===
40
mg : CM2@on trouve
Ici c’est
l’énergie
du43
qùi
est faible devant celledu
molybdène ~6~
et~2 négligeable
devantk,
et comme
~1-
56 mg : cm2 ±4
et s ~~2
cm2,
on a
Ici le
problème
estplus
compliqué,
car lesénergies
sont voisines
[6].
Pour tenter de lerésoudre,
nousavons fait
l’expérience
suivante : nous avonspréci-pité
duphosphate
de zirconium dans une solutionchlorhydrique
ayant
dissous lesproduits
de fissionrecueillis par recul sur des
disques
depapier
filtre[7].
Aidé par Mlle Beydon, nous avons dissous cepréci-pité
dephosphate
de zirconium dans une solutionsaturée de carbonate de
sodium;
nous ’avonsprécis
pité
par la soudel’hydroxide
de zirconium quenous avons redissous dans de l’acide
nitrique; après
attente de
quelques
heures pour laisser le niobiumse
reformer,
nous avons verségoutte
àgoutte
enagitant
du niobate depotassium
dissous dans del’eau,
et enajoutant
ducharbon,
nous avons filtrél’acide
niobique précipité
et lavésoigneusement
leprécipité
à l’acidenitrique.
Nous n’avons pas obtenuun sel de niobium pur, du zirconium étant
notable-ment
entraîné,
maiscependant
nous avonsobtenu
dans l’aluminium une
absorption
moitié durayon-nement
qui,
variant d’ailleurs au fur et àmesure que le
niobium
décroissait pour laisser seule-ment du zirconium enéquilibre
derégime,
nous apermis,
tenantcompte
del’absorption
moitiédonnée par
l’équilibre
derégime,
de calculersachant que E =
76
mg :cm2,
on a alorsLa
précision
sur Oc est dans les trois cas de l’ordre de 10 pour i oo.Nous connaissons donc N donné par I
Il faut maintenant remonter à la
probabilité
deformation X du
fragment
enquestion
pour unefission. Dans un intervalle d’irradiation dont la durée est
petite
parrapport
auxpériodes,
on adN 0
atomes formés dNo = .9r di.
di est le courant de deutons en
micro-ampères-heure,
et si t est la duréeséparant
cet intervalle d’irradiation de l’instant de référence choisi pour ramener l’activité1.
on a dN =au total
lV = di DtB.
Connaissant
l’irradiation,
on calcule facilement44
On a finalement
Deux
expériences
d’où l’on a extrait le zirconiumet le tellure ont donné,
1,57
et1,53
etM Te
trois
expériences
d’où l’on a extrait le 7irconium etle
molybdène
ontdonné,
pour
1,31
et1,35.
Étant
donné lesimprécisions sur
les valeurs oc, nousprendrons
finalementavec une
précision
de 20 pour 100 environ.Indiquons
les valeurs tirées d’une tableaméri-caine
[6]
desproduits
de fission(2) :
Energie
desrayonnements p.
-Ayant
étalonné le
compteur
et sondispositif
géomé-trique
avec de l’or depériode
2,7j,
de l’iode depériode
25 mn, et de lesabsorptions
moitiés dansl’aluminium,
ont donné
( fig. 5)
lesénergies
maxima du rayon-nementj3,
.
,
(2) La table donne, comme rendement de fission, 3,6 pour o0
pour et 6,2 pour 100
pour 99 42Mo.
Elle ne donne pasle rendement mais elle donne une courbe des
ren-dements en fonction des masses et celle-ci présentant un
maximum assez plat pour la masse 96, le rendement
de 97 40 Zr
peut être pris égal à 6,2 pour oo.Il est bien entendu que cet.te courbe n’est valable
que pour le
compteur
et ledispositif géométrique
employés.
Fi g. 5.
La
place
prévue
dans ledispositif
géométrique
ne
permet
pas de mettre des écrans d’aluminiumd’une
épaisseur
totalesupérieure
à 2 mm. Pour l’orde
période
2,7j,
ayant
servi àl’étalonnage,
cela asuffi pour
pouvoir
soustraire l’activité due auxrayons y, mais pour tous les autres radioéléments,
cette soustraction n’a pu être faite.
Indiquons,
pourterminer,
lesénergies publiées
dans la table américaine desproduits
de fission[6] :
Tous mes remercîments vont à M. Joliot
qui
abien voulu conseiller et suivre ce travail.
’
Manuscrit reçu le 22 février
1947-Note. - Une étude
en cours, faite avec MM. Chastel et
Vigneron,
par la méthode de laplaque
photogra-phique,
de la couche d’uranedéposée
életrolytiquement
sur le cuivreindique
unepénétration
des atomesd’uranium dans le
suppgrt
de cuivre. Cettepénétration
augmenterait
naturellement la fluctuation deportée
et modifierait un peu les valeurs données pour les portées moyennes, sans influer sur les
portées
maxima.~
BIBLIOGRAPHIE.
[1] JOLIOT, C. R. Acad. Sc., 1944, 218, p. 488.
[2] BOHR, Phys. Rev., 1940, 58, p. 654, et 1941, 59, p. 270.
[3] FLAMMERSFELD, JENSEN et GENTNER, Z. Physik, 1943, 120, p. 450.
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[5] BOHR et WHEELER, Phys. Rev., 1939, 56, p. 426. [6] Table des produits de fission. (J. Amer. Chem. Soc.,