Pierre AUDIDIERE, François BALARD, Jean-Pierre DUPOUY, Philippe LAVQLLEE, Francis VAN KOTE

S CEA-ft412S|l>

| COMMISSARIAT A L'ENERGIE ATOMIQUE

K o t i c e H

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U l 3

DISTRIBUTION DE LA RADIOACTIVITE DANS L'ENVIRONNEMENT D'UNE EXPLOSION

NUCLEAIRE CONTENUE 1ère Partie ETUDE THEORIQUE Exposé de la méthode d'étude envisagée pour le problème global Comportement des macroconstituants d'un granite

entre 3000 et 6000°K sous des pressions comprise! entre 10 et 1000 bars

par

Pierre AUDIDIERE, François BALARD, Jean-Pierre DUPOUY, Philippe LAVQLLEE,

Francis VAN KOTE SOUS-DIRECTION DES ESSAIS Centre d'Etudes de Bruyères-le-ChStel

Rapport CEA-R-41280)

1 9 7 1 SERVICE CENTRAL DE DOCUMENTATION DU C.E.A De

• C.E.N-SACLAY BF.n-2, M-GIF-sur-WETTE-France ,

PLAN DE CLASSIFICATION DES RAPPORTS ET BIBLIOGRAPHIES CEA

BIOLOGIE ET MEDECINE Biologie général»

Indicateurs nucléaires en blologi Médecine du travail Radioblologte, radloagronomte Médecins nucléaire CHIMIE

Chimie générale et organique, Chimie physique Chimie analytique Procèdes de séparation Radlochimie

ETUDES DU DOMAINE DR L'ESPACE

Fabrication, propriétés et structure des matériaux

Effets des rayonnements sur les matériaux

Corrosion

Neutraolque et physique des réacteurs Refroidissement, protection, contr&le

«t sécurité Matériaux de structure e t classiques des réacteurs

PHYSIQUE Accélérateurs

Electricité, électronique, détection des rayonna menti

Physique des plasmas Physique d e s é t a t s coude a i e s de la matière

Physique corpusculaire a haute énergie Phyalque nucléaire

Optique, électronique ^urnttque Phyalque atomique et moléculaire

PROTECTION ET CONTROLE DES RAYONNEMENTS, TRAITEMENT DES EFFLUENTS

Protection sanitaire Contr&le do» rayonnements Traitement des effluents SEPARATION DES ISOTOPES TECHNIQUES

Mécanique des fluides, techniques du vide et des hautes pressions

Transferts thermiques, techniques du iroid et de la chaleur

Mécanique, outillage Contr&le d e s matériaux

Centres d'études nucléaires, laboratoires Divers (documentation, administration, législation, e t c . )

ETUDES ECONOMIQUES E T PROGRAMMES

La diffusion, à titra d'échange, du rapporta at bibliographies du Commissariat i l'Energie Atomique eat anuria par fa Servie» Cantral da Documantation du CEA, CEN-Sacky, O.P. n" 2, 91 - Gtfiaur-Yvetta (France).

Cas rapporta at biolhgraphlat aont également an vente i l'unité auprès de la Documentation Française, 31, quai Voltaire, 75 • PARIS (VIP).

Reporta and bbtlographlee of the Comtnhmriat i l'Energie Atomique an available, on an

«ttdanga tmk, from the Sank* Centrai da Documantation du CEA, CEN-Sacky, B.P. ri* 2, 91 • Gif-aur-Yvatta {France).

tndMdual reporta and bibliographies ara sold by tha Documentation Française, 31, quai VoHekt, 7S • MRIS (Vif).

- Rapport CEA-R-4128(1) -

Centre d'Etudes de Bruyères-Ie-Chatel Sous-Direction des Essais

DISTRIBUTION DE LA RADIOACTIVITE DANS L'ENVIRONNEMENT D'UNE EXPLOSION

NUCLEAIRE CONTENUE 1ère Partie Etude Théorique

Exposé de la méthode d'étude envisagée pour le problème Comportement des macroconstituants d'un granite

entre 3000 et 6000 °K sous des pressions comprises entre 10 et 1000 bars

Piètre AUDIDIERE, François BALARD, Jean-Pierre DUPOUï*

Philippe LAVOLLEE, Frands VAN KOTE

• INTRODUCTION

• EXPOSE DE LA METHODE GENERALE ENVISAGEE 1 . 1 - Phénomènes en phase gazeuse

1.1.1 - E q u i l i b r e s d e s ma cr oc onsti tuants

1 . 1 . 2 - Comportement d e s mlc reconstituants dans ce milieu 1.2 - P h é n o m è n e s e n équilibre de p h a s e s

1 . 3 - Comportement d e s p r o d u i t s actifs 1.3.1 - P r o d u i t s d'actlvatlon

1.3.2 - Abondance r e l a t i v e des produits de fission e n fonction du t e m p s 1.3.3 - Repartition d e s produits actifs à p a r t i r d'une équation :

f ( p r e s s i o n , t e m p é r a t u r e , t e m p s ) • 0 PREMIERS RESULTATS Î EQUILIBRES DES MACROCONSTITUANTS ENTRE 3 000 E T 6 000*K POUR LE GRANITE DU TAN-AFFELA

2 . 1 - E s p è c e s chimiques e n v i s a g é e s 2 , 1 . 1 - Macroconstituants du g r a n i t e 2 , 1 , 2 - Réactions p o s s i b l e s 2 . 2 - Données thermodynamiques 2, 3 - Résultat pour l e s s y s t è m e s p a r t i e l s 2. 4 - Résultats pour l e s y s t è m e global

2 . 4 . 1 - Composition de la phase gazeuse e n fonction de la t e m p é r a t u r e et de la p r e s s i o n

2, A. 2 - Répartition d e s é l é m e n t s e n t r e l e s différent* c o m p o s é s p r é s e n t s a l ' é q u i l i b r e

2, 5 - Interprétation

- CONCLUSION

- ANNEXE 1 : Granite du Ten-Affelt ; compoeltion en «tomes/cent.

- ANNEXE 2 : Pourcentage molaire dene 1* pbaae gazeuae en fonction de la température et de le preaalon

- ANNEXE 3 : Bipartition d'un elejoeat entre î«a différent! corps crmpoaéa, - BIBLIOGRAPHIE

O

DISTRIBUTION DE LA RADIOACTIVITE DANS L'ENVIRONNEMENT D'UNE EXPLOSION

NUCLEAIRE CONTENUE

ISTBODUCTIOH

•ans l'évolution du milieu entourant le point de Or d'une explosion nucléaire conte- mie, on distingue habituellement r i ] las phases suivîmes :

1 - Vaporisation de la roche proche du point d'explosion, {température de l'ordre de îO *K) ; expansion de la cavité et refroidissement par détente adlabatique des sax.

2 - Transferts de chaleur ao contact de la paroi et rocdBBinaisona chimiques cotre élément*

accompagnées d'effets thermiques.

3 - Phénomènes de condensation pouvant provoquer l'effondrement du toit de la cavité avec formation d'une cheminée.

Par une etude thermodynamique de la phase chimique de cette evolution, on peut atteindre la répartition dee radioéléments entre espèces volatiles et espèces condensable» ; H eat intéressant, du point de vue des utilisations de l'explosif nucléaire, de connaître cette repar- ution car elle conditionne l'importance et la nature de la contamination. Dans cette optique, parallèlement à dea recherches expérimentale a f2]. noua avons cherché à décrire le comporte- ment des produits de fission et d'activât! on dans la cavité d'une e-:plasion nucléaire en -41leu granitique (massif du Tan-ATTela).

Dép>c6nct dans one «";•-—.'.*-- ;«"•*{•* '.«<• M**« «M—-"tHi*-- *n*i.f,ttn^+H pn"r l'étude du problème général, noua exposons, dans une deuxième partie, lea premier» résultat» obtenus : Ha concernent la composition de la phase gazeuse résultant des équilibres entre lea macro-, constituants de la roche ; noue étudions les variations de cette composition dans le ion» de tem- pérature 3 OQù - 8 000*K et dans la zoae de pression 1 0 - 1 000 bar».

1 - EXPOSE DE LA METHODE GENERALE ENVISAGEE

Après quo la cavité ait atteint aim expansion maximum, lea équilibres de formation des corpa composée prennent le pai iur lea équilibres entre forme» ionisées. A ce moment, la temperature eat de quelques millier» de degrés et la pression rte quelques centaines de bara Tl J.

La température de la cavité baiase rapidement, provoquant dans un premier temps dea variations de concentration des différents composés chimique• en équilibre dans la phase foxesse, pal», dans us second temps, dea receadeusatlona. Lea produits actifs, initialement vaporisée, vont se partager entre la lave et la phase gazeuse selon leurs propriété a phyeico- chimiques ; remarquons que, pour les produits de fUifoo, par suite dea filiations radioactives, ces propriétés seront variables dana le tempe.

1,1 - Phénomènes en phase gazeuse

En première approximation, ncja adaptons les deux hypothÈsee aimplificatricee suivante* ;

»î la matière vaporisée se comporte comme us mélange de gai pariait*, ht les équilibrei, chimiques a'établlatient instantanément.

Cette deuxième hypothèse, légitime aux températures élevées, devra être critiquée au voisinage du demsine de condensation, lea eCTeta cinétiques n'étant peut être plus négligeables,

1.1.1 - Equilibre dea macreconatlteanta

Les combinaisons chimiques qui composent un sol sont toujours ïonnéea 4 partir d'un nombre réduit d'éléments ; pour le granite, par exemple, les neuf éléments suivants, dont la teneur est supérieure A 0.25 */• (en nombre d'atome»), sulflaent à décrire » , S "/• de la roche.

Ce sont eux que nous considérons comme lee macroconiHtnanta du milieu :

S3.11 as, a*

4 , 5 4

2,ia l . H I . M

Pa : 0 , 7 3 Cs : ft, 31 M« : 0 . »

EnlMftaasi lea dJvaraas rdactiOM n a n p t t b l a a da « • produira dans 1* domaine da tazaparatmee at da preMicna ftndii, H a*t p e m l b U , cumata—M i«a grmadewra tteroiodyfamii-

w r f e c t t o M , da âéttrmiamr la coeasovktoii cUnSqse da 1» piataa aateaM f l ] .

O» aoubraax jmlsta. lala qua l'érolutton da U nreaeloft flam Ik cavité DU l e a t r t n a - feMa dm cbelaur, pourront Ctra aborda* à pu-Or da 1» egrwilaaanca da cawportaswtK da* maero-

1 . 1 . 1 - CW=.—:-rt«nieBt <taa m l e r c c l w U t m o t » dan» ca milieu

I * * nJcroMHrttttaiata f i l . C Ha, P «t F r a e r f o « s » » t 0 , 4 1 V . d» f w d l a ) » mcdifiaroat em* »aa*lWe*»«nt, quaOa <t«e e o 8 îe*r forma caimiooa, l'4tai d'eqaillbr* global du mOltn ààOià par laa nacroeaMtttaMl*. E n pN-Ucnllar. on pourra ttudtar pour ao élément «ea p c « i b a i J é # d * r e a c t i o n * ™ : T i * 7 f * e < , l»pr»ee*oBde caUd-«I *tast dttar-Mlsfta par le« m a c r o - eunBtttourt* a! detaanraat conataste,

O B na ••tolêraaiera gu'arat mlcrocooatitaiaota &a milieu *a*e*ptible» d'eotrfttner l a » prodrft* ftcttfa par aiflatt* ptyatco-ctiizBJsjut.

1 . 3 -

«tt*%uaar» „<<«„!)*«*«*'

Bla* tridmuaez*, lea phanoman— « a pbaa» coadeaaee «aroat jam delicate ft #tadi»r, E D parficaliar. Je» effet» etatuo^M a » n t p l w ianportui* « • ' a n peaee a m a n , a* «nfmetaer» la n » F f t d'lajpré*i*ton « s l e * nfglffias*. S'il n m M c lagttfane, dam* oa premier tampe, de c o c s i - d»rer U pfeaae liquide eemm* une aetuttoa tdeele, IXM étude d e s «yatknw» de alUeatea permettra a f f i n a » * laa raeoltet».

Ifoo* pamoBj povroir adapter I* programme da celcol utUiat pots- la pbear p u r s - - m « p * i i N (1-1) A 1'stud* d m 4çv£librea d* pbtao « t obtenir t l o e l U repartition d'une espèce sWanta-— « t da l a radfoactMtd aawocMe autre la lava «1 la vapaiir.

2 * * e o»tt» «tape, laa is*«*i>conatltaeat* «I lea mlerccsaeUteaiita da 1* roche atroot trettta da irçan IdaatiipM.

1 . 3 - Can»pnrt*n»«it daa produits actif»

La nature at l'état physlco-chimique daa produits actifs dépendent de plusieurs

a) la tampa qui fix» l'abondance relative daa dUMrenta radioisotope» d'eaa mime caatnr isobare st par conséquent  propriété» da celle-ci «• as ixatani doc»*,

b) la composition du mUleu qui détermine laa combinaisons chimiques dan* lesquelles sont enga- gea laa radloélémente, Catta composition «at étroitement lia* aux valeur* de la pression at da la température s, chaque instant.

Apres l'effondrement de la voflte de la cavité qui a'accompagne d'une chuta brutale de la température, lea produits actifs ae répartaient en deux catégorie* t d'une part, ceux qui, inclus dans las tnatlèree condensées, évolueront peu, obéissant aux loi ï de la diffusion, et d'autre part, ceux qui, demeurés «a phase sesease, poor cent encore migrer st prendre part a.

des réactions chimiques dans la cheminée, i. M - Produits d^aetivaHoa '

En tant que principaux responsables de la contamination, les radioélémente de grande période nous lntéreaeent tout particulièrement : panai lea produits d'actlvatlon, nous retenons le Co, le Fa et, éventuellement, le Ca. Cecx-cl décrotasant en une sauta étape, le acteur temps taSusrs pan sur leur localisation : ils suivront Ha microconetituaBte isntopiqpta de la rod» qui leur ont donné nsissanca.

1,3.2 - Abondance relative desⁱ produits de fission en fonction da tempe

Noua poeaèdona un programma de calcula Z1Î qui détarmlns A tout inatant l'abon- dance relative des radioélément* d'un même chaîne pour différante a matières Osants, Des recherchea sont meueea actuellement [7 j poor améliorer la connaissance des constantes nu- cléaires de certains isotopes : rendements indépendants, périodes, pourcentage* d'smbntacbe- metrt. Hous nous limitons a l'étude des chaînes de ta

vie longue (1.3.1} : ^{9 0}Sr, ^{t 3 T}C a ,^1WC et ¹⁰V

• ^!-³-³ - B s f t i t i o n des ^-predgKs.actaa à partir awéoaetioB ffi temps) • 0

Pour résoudre complètement I» problème posé, il eat nécessaire de onaemttrs l'évolutiosde In température er- fonction du tempe. Plusieurs fa;

!

aoit una décrcdaaenc* exponentielle [8], aoit una court» avec un palier correspondant a U pe- riod» chta eoadtaaaitona chlmiquea t 9 l Aucune aolutlon défimtlva n'a encore Mé proposée peur la domaine q*t noua taMraaaa,

Un radioélément ait entraîne par aon laotope natural étante al ««loi-cl ant présent daae la rocae an ouantu* sattjaante ; leur* comportements «ont alors Identiques. En l'abeeuce , d*ua tel isotope, on peut •mmjmr de prévoir l'état payalqaa at pah-rigae d» radtoCMawat, soit

«B*s(DMDiaatartîacI«li«MOtaaiaoaarpaurpam>anral* traitement anmérliine, iclt en étu- diant la comportement des eooetituente aMtofoae du milieu.

Xn dtaoîtft-e, noua pourrene, al noua diapoeos» daa ralattoaa a s m 3a pression, la température «t H tempe, déterminer, à cnaqae Instant de la nii«w^ radioactive, la. compo- sition du milieu at, par l i mf me. la forma cfliotftpje at l'état plgr^fqa* de» produfta actifs.

L«a résultat», ainsi prénia théoriqvatmeat, devront dtre confrontée a » c lea con- daalena tlreee des diverses apprecaas expérimentale* de ca problème : analyse de» gaz de la cavité £14), études aotondlsgraphlquaa, rediecaimiques at cMmUrne* de* édaantttlone d* Wo

rai

2 - PREMIBBS RESULTATS ; EQUILIBRES DES MACHOCONSTITUAHTS 1)1) GRANITE (3 000*K < T < 6 OOQ'K et ID bar» < P < 1 000 bars)

ntns un premier temps, le problème revient a déterminer lu composition chimique de la. masse gâteuse résultant de la vaporisation d'un échantillon de roche.

Pour ce a i r e , aelon la méthode suggérée <1,1.1), noua établissons tout d'abord le catalogue de toutes les réactions possibles entre le* divers constituants àa granite et noua recber- cbons les grandeurs Utarmodyiuunicjues associées a, ces reactions. Ces données noua permettent ensuite de déterminer, an moyen d'un programme de calcul automatique [6], la composition cbimiqss de la phase gaieuse. Ce calcul est décompose' an deux tamp* : sons commence!» par traiter dea systèmes partlela : O, E, et un élément ; ceci permet de déterminer les composée éventuellement négligeables. Ainsi, noua diminuons le nombre dea espèce» chimique! s, envisager lors de l'étude du système global et noue réalisons une économie considérable de temps de calcul machine.

Considérant la phase gasense comme un mélange de gax parlai» (1.1), noua en avons déterminé la compsaition poor lea 35 couples Presalon-Température carreapondant aux valeurs avivantes ;

T : 3 000 - 3 500 - 4 000 - 4 SOD - 5 000 - 9 500 - 6 000*K P : 10 - 50 - 100 - 500 - 1000 bars

2,1 - Espèces chimlgaes envisagées -, Le premier travail consiste donc en l'inventaire dea corps compoaéa, formée à

partir dea éléments du gracile, susceptibles d'être présents à l'équSibre dans Us eeodisosa qm nous noua sommes Oxees.

S -1- * - ^ y o c q t f f t t t a M a f i à * tnaîi»

* n Anoraa I m r»pc«—UUHOP A I ta compowtttaci (1,1) dn gmntta du f I - 4 - S X

« , + J / I O j

« 3

H.O

u • M» + i/a o²

= 1

S .

fi + l / ï O^a •

aao a o + i/a o

a

« ^{a o}

⁹

S l * l / l H j

c

. an st^za^

»

^{s t a4}

M»*i/aOg

-

^{K j O}

m+i^a, »

^{K f H}

M*+t/2 02* Î / Î H J - Hf 08

l f c * ! / * ! ^

»

^ïfcS

S « - * l / 2 Sa* i / 2 0 , ^s K*QH

2MtOB

«

^HteŒQ,

f 1 / 2 °2

33

X + 1/3 H j B

KH

KH + 1/2 02

"

^KOH

2 K O H

"

^{{ K O H )2}

a AI +1/3 o²

»

A laO A l + 1 / 2 Oa

e A l O

2 A l + 02

a **20i

Al + 1 / 2 Ha

B MS

Al + l / 2 02 + l / 2 H2

*

Al OH forme oayhydrure (o) Al + 1/2 02 + 1/2

**

^a Al OH forme mooohydroxyde Al + 02 + I /2 H j

*

^{A 1 H 02}

2 Al + 3/2 02

=

^{A 1303}

F e + 1 / 2 02

«

F e O

F e + Hg + O

=

F e ( O H >2

(VID) J 34 Ca + 1/2 Oa

(IX) 1 35 C + 1 / 2 0 .

2 . 2 » Donnée a thermodynamique a

L a p l u p a r t d e s c o n s t a n t e s d'Éqalilbre ( K l de c e * r é a c t i o n * , p o u r 1» «one de t e m p é - r a t u r e 3 000 - G Q0O*K, ont été t r o u v é e s d u » l e s t a b l e s de JANAF r i O ] ; le» a u t r e s ont dû * t r e calculées à p a r t i r , a o l t d e e formulée de thermodynamique d a e e l q u e r i 1 ] , m i t de formulée a p p r o c h é e * déduite* de la thermcdynamlque s t a t i s t i q u e r i 2 ^ s o i t de l o i s e m p i r i q u e * [ 1 2 ] ,

P o u r obtenir m e l o i d e v a r i a t i o n d u l o g (K ) en fonction d e l a t e m p é r a t u r e , on a p p r o c é d é ft une opération de l i s s a g e • p a r t i r do sjeytdoppement ; . -,- -•

l o g K - A . T + B + C / T . + U / T2

ï *.. . ; • # '

. 12 -

3 . 3 - ttéaultat» pour laa s y s t è m e s partiel*

a) Mo*» avoua taut d'abort étudié la système H/O/ffl, Va ]*s tsnaurs de cas élément*

tfaasiarecaa, û ( t t nécessaire d'an cotnaltr* laa variation» a v a e l a maalmiim de précision.

Heapeetant l a s proportions de cea element» nana la granits ( 2 , 1 , 1 ) , noua avons determine l a composition k l'équilibre a n tenant compta d* toutes Isa réactions si»» groupai î i t l p . 1 . 3 ) . L e i e s p a c e s » , , S , , A B at Si H . s'avèrent négligeable», at ce d'autant plus que l a température s'éleva a t que l a preaalon diminua. On vérifln ensuite, par un second passage e n machine, que la teaeur des a u l n e e s p a c e s n'ait pae modifiée quand on supprime dans l e pro- gramme laa équations S, I , S, 18,

De mime, on montre que l e s composés hydroxy!*» du aUicSsm TÎ33 : Si fOHK, S 1 , 0 (OH).. Si O ( O H ) . . . ne sont paa compétitif» dans la «on» de p r e s s i o n e t de températures qui noua intéresse-.

Ainai limitons-non* l e nombre des composés du silicium qui figureront dana l o programma global.

b) Procédant de même pour l e * autres système» partiel», on e s t r mené A négliger l e s composés *uiv»ot» : M* OH, *a. S a H, S a ÛB, 0*» O H )2, K j , KH. (KOHÎj,, A l j O j , A1H, Al OB(o), Al OHm, Al HOg, Fa (OH)2, ce qui revient à supprimer dans l e programme global lea réactions : 13, 15, 18, 17, 18, 20, 2 1 , 23, 20, 27, 28, 20, 30 e t 33.

2 , 4 - Bisaltats pour l a eyatèms alobal

En définitive, l a phase gazeuse e s t constituée de 23 espèce» chimiques formées a.

partir de 10 élément» ; lea proportions sont fixées par la composition du granite et per lea cons- tants* de» 17 équilibre» chimiques qui a'éUoUaaent astre caa 28 composes.

Noua avons choisi de représenter l e s résultats eous deux formes qui ont des utilités complémentaires,

2.4." 1 - pompe-sillon da la phase saaeuaà an fonction de l a température et de la pression

D'une part, c o u s donnons pour chaque espaça chimique, l'évolution de s* teneur en fonction de l a température pour différentes pressions ; c e c i permet de connaître la composition da la phase gazeuse pour une température et una prosaism donnée».

Le» réseaux représentatifs da tous 3ss composés considérés figurent tissa l'Annexe 3 ,

- 13 -

2,4,2 - Répartition d'un jtemejrt entre les dif[6renta_cgrjB composés présenta * l'équilibre D'autre part, noua avoua déduit des résultats précédent» la reparution d'un élément entre lea différents corps dans lesquels Q eat susceptible d'être engagé, Lea résultat* «ont rap- portés A cent atomes de l'élément considéré.

On trouvera, en Annexe 3, les courbes représentatives des variations de cette repar- ution, sait en fonction do la température (3 OCÔ - S O0Q*K) ft pression constante {ISO harm), «oit en fonction de 1» pression (10 - 1 000 bars) A température constante HSO'K),

2.5 - Interprétation

Les résulta.'.-] obtenus montrent que, pour préciser le devenir de la radioactivité dans le domaine de températures et de pressions étudié, on ne peut réduire la roche & un mé- lange de silice d'eau : l'aluminium surtout, le sodium, le potassium, et à un degré moindre le fer, Interviennent de façon non négligeable dans la composition d'équilibre.

On met aussi en évidence que la teneur en eau de la roche est un paramétre impor- tant du système. En effet, l'influence de la vapeur d'eau se fera sentir plus longuement que celle de la majorité des antres constituants beaucoup plus condensantes et se traduira par 3» formation d'atomes d'hydrogène et de radicaux bydroxyles très réactifs.

On vérifie également que, comme le laissaient prévoir les lois de déplacement des équilibres cïlmiqueB, les formes oeçrdées sont favorisées par une diminution de la température 6 pression constante et par une augmentation de pression à température constante.

On constate que, sauf pour les composés do sodium, l'smpUtude des variations de concentration entre S 000 et 6 000°K pour une pression de '.Où toi-a ont cupérluinre ou égale s celle observée entre 10 et I 000 bars pour une température de 4 50O*K : un facteur 2 sur la tem- pérature entraîne des modifications de l'état d'équilibre du mflme ordre qu'un facteur 100 sur la pression.

- 15 -

CONCLUSION

Nous avons exposé l e s lignes d i r e c t r i c e s de la méthode qui doit noua p e r m e t t r e d'expliquer e t de p r é v o i r la distribution de la radioactivité a u voisina g? d'une explosion nucléaire contenue ; noua an avons détaillé l a p r e m i e r e phase e.: prenant comme exemple le granite du Tan-Affela. Nous avons a i n s i d é t e r m i n é la composition chimique de la p h a s e gazeuse r é s u l t a n t de la vaporisation de la r o c h e , pour des t e m p é r â t ' i r e s c o m p r i s e s e n t r e 3 000 et 6 Û0O°K et des p r e s s i o n s v a r i a n t de 10 à 1 000 b a r s .

L e s v a l e u r s obtenues ne r e p r é s e n t e n t qu'une approximation, c a r noua avons a s s i - m i l é la phase vapeur à un mélange de gaz p a r f a i t s a i nous avons négligé l e s effets cinétiques ; d ' a u t r e p a r t , nous n'avons pas tenu compta d e s incertitudes qui entachent l e s données t h e r m o - dynamiques.

C e s p r e m i e r s r é s u l t a t s a i n s i que l e u r Interprétation constituent une introduction a l'étude théorique des Interactions e n t r e l e a produits radioactifs et l'environnement d'une explo- sion nucléaire contenue. En c o u r s d ' é t u d e , nous nous proposons de confronter c e s v a l e u r s , c a l - culées de façon théorique, avec c e l l e s obtenues p a r des voies e x p é r i m e n t a l e s : a n a l y s e s r a d i o - c h i m i q u e s d e p r é l è v e m e n t s s o l i d e s e t gazeux T14], autoradiographic [ 2 ] , a n a l y s e s chimiques e t s p o c t r o m é t r i q u e s .

A N N E X E 1

GRANITE DU TAN-AFFELA COMKMITiaft EH ATMKI/CSNT

0.49/

Ma 035 ^ 5 7

^x

Cd

ANNEXE 2

POOflCENTAGE MOLAIRE DAKS LA PHASE GAZEUSE EN FONCTION DE LA TEMPERATURE E T DE LA PRESSION

H2

°2 ^K

«2°

^KO

OH KOH

H A l

O

A 1l °

Si A 1 0

s i o2

MZ°Z

S I O Te

Mg F e O

H « 0 Ca

Na C a O

K a O CO

- 30 -

POURCENTAGE MQLAIBB DANS LA PHASE GAZEUSE

•a

X , . T E P E \

SOQffK 1500TC 4WHTK 45MTK S000-K 5 500*K B O W K

l O A t m 0.09S . 0,074 0 . 0 1 3 O.OtB 0 . 0 1 3 0 , 0 0 3 0 , 0 0 2

SflAtm S.041 . 0.C4S

a.on

Û.OW O . M !

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0 , 0 1 0

100 Abu . Q.ÛS1 0 , 0 3 9

. o.aas

8 , 0 1 5 8 , 0 1 7 O.CSl 0 , 0 1 7

590 Atm . 0 , 0 1 6 0 , 0 3 0 . 0 , 0 3 7 8 , 0 0 0 0 , 0 7 3

o,ou

^{0 , 0 4 3}

1 OOfiAùn , O.OQf

. o.eis

. 0 , 0 3 7 . 0 , 0 9 5 . 0 . 0 7 4 0 , 0 7 1 0 . 0 5 S

Po*r CM valant, la ta*t da ar4cial»R 4 B projgEUsa» n'était p u aaOalait La calcul a été

•toppc ap>a> 2 000 itération»,

A c w mbiHra eemapaattaiit ]*» pointa ecrdéa {*)) du fraptiiq»

cantoça moïoVt io«* U phate afitxm i|fesifeintoae notai™ danfc U pha» çattuM

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ANNEXE 3

REPARTITION D'UN ELEMENT ENTRE LES DIFFERENTS CORPS COMPOSES

- En fonction de la t e m p é r a t u r e , a p r e s s i o n constante (PE • 100 A t m ) . - E n fonction de l a p r e s s i o n , à t e m p é r a t u r e constante [TE » 4 5Q0°K).

U2 - H20 - OH - H - KOH SI - S i O - S 1 02

Mg - Mg O Na - Na O K - KO - KOH Al - Al O - A 120 - A 1203

Fe - Fe O

REPARTITION DE L'HYDROGENE (en atomea/ceirt)

P E • 100 A t m - r é p a r t i t i o n ! fonction de la t e m p é r a t u r e

E a p è c a S ^

. S DOCK 3 600TS . 4 000TC 4500TC S00OTC 5 G0D*K 6Q00*K

« 2 1.11 ! , 7 B 3,32 4 , 0 1 3 , 3 3 2, OS 1,22

"a

0 4 3 . 1 7 4 1 , 4 3 2 6 , 6 0 1 1 , 9 7 4, OS 1,13 0 , 2 9 OH G, 54 2 9 , 38 4 9 . 6 7 5 4 , 9 2 4 6 , 3 1 3 2 , 7 3 2 0 , 4 3 H ^{0 , 5 0} 2 , 8 5 1 0 , 1 8 2 s , 3 8 4 5 , 0 5 8 3 , 7 3 7 7 , 3 5

KOH 4 8 , 6 8 2 4 . 7 8 1 0 , 2 3 3,74 1,22 0 . 3 6 0,11

T E • 4 S00*K - r é p a r t i t i o n ; fonction de l a p r e • • I o n

^ • ^ • e a a f c r a E*p*ce ^ " « v ^

10 Atm SO Atm 10D A t m 500 Atm . 1 000 Atm

» 2 2 , 2 8 3, SE 4 , 0 1 3,22 2 , 6 3

a

2

o

1,40 7,54 1 1 , 8 7 3 3 , 8 3 27,68

OH 2 9 , 8 8 6 0 , 7 4 64, «2 S I . 4 5 4 6 , 9 1

H 68,18 36,00 2 8 , 3 8 t 6 , 7 4 S, 97

KOH 0,22 1.87 3,74 11.96 16,84

Pour cet valeur*, le taat da précision du programme n'était p u «atiaiait. Le calcul a été atopp* aprto 2 000 Itération*,

A cas yalatir* corrcapotylaBt lea patata carda* ( • ) du frapfaJqiwi.

s

V f ° omn «IT )»;•'» rf.nt

'*"''""' ^HYDRO

^ENEil

V f ° omn «IT )»;•'»

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^{= 400 Aim}

HYDRO

V f ° omn «IT )»;•'»

HYDRO

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