Orientation nucléaire par pompage optique des isotopes impairs du mercure

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Orientation nucléaire par pompage optique des isotopes

impairs du mercure

Bernard Cagnac

To cite this version:

Bernard Cagnac.

Orientation nucléaire par pompage optique des isotopes impairs du mercure.

Physique Atomique [physics.atom-ph]. Université Paris, 1960. Français. �tel-00011795�

THÈSES

présentées

A LA

FACULTÉ

DES

SCIENCES

DE

L’UNIVERSITÉ

DE PARIS

Pour obtenir le

_grade

de Docteur

ès

Sciences

_Physiques

par

Bernard

CAGNAC

PREMIÈRE

THÈSE

ORIENTATION

NUCLÉAIRE

PAR

POMPAGE

_OPTIQUE

DES

ISOTOPES

IMPAIRS DU

MERCURE

DEUXIÈME

THÈSE

PROPOSITIONS

DONNÉES

PAR

LA

FACULTÉ

SOUTENUES LE

DÉCEMBRE

1960 DEVANT LA COMMISSION D’EXAMEN

MM Y

_ROCARD,

Président

A. KASTLER

P.

JACQUINOT

Examinateurs

THESES

présentées

A LA FACULTE DES SCIENCES DE L’UNIVERSITE

DE PARIS

pour obtenir le

grade

de Docteur ès Sciences

_Physiques

par

Bernard CAGNAC

Première

_{Thèse :}

ORIENTATION NUCLÈAIRE PAR POMPAGE

OPTIQUE

DES ISOTOPES IMPAIRS DU MERCURE.

Deuxième Thèse :

Propositions

données _par la Faculté.

Soutenues le Décembre

1960

devant la Commission d’Examen :

JURY : M. Y.

_ROCARD,

Président

MM. A.

_{KASTLER )}

P.

_JACQUINOT)

Examinateurs

- TABLE DES MATIERES

-INTRODUCTION page 1

PREMIER CHAPITRE - Les

_conditions

du pompage

optique.

I - Porapage optique

par la raie

₂₅₃₇

Å.

page 6

II - Les sources lumineuses. page 9

III - Les

_expériences

de

_balayage

_magnétique,

page 11

IV - Le

_montage

_{expérimental.}

page 15

V - Relation entre les signaux détectés et les

populations.

page 18

VI - Evaluation de l’efficacité du pompage

optique.

page 22 DEUXIEME CHAPITRE - Mesure des moments nucléaires.

VII - Mesures

_{préliminaires}

à

_fréquence

fixe. page 28

VIII -

Contrôle

du

_champ

directeur H

par

résonance de

protons,

page 29

IX - Les bobines et le

_champ

_H

₁

de radiofréquence.

page

31

X - Mesures en

_champ

fixe. page

33

XI - Les moments

_magnétiques

nucléaires. page

35

TROISIEME

_{CHAPITRE -}

Les méthodes d’étude de la relaxation.

XII - Les

_temps

de relaxation et la méthode

_statique.

page

38

XIII - La méthode

_dynamique.

Observation des

transitoires

de

199

Hg.

page 42

XIV - La méthode de calcul. page 48

XV - Cas du

₁₉₉

_Hg

_(spin

1/2).

page 51

XVI - Cas du

201

Hg

en

_alignement.

page

56

XVII - Cas du

201

Hg en

orientation. page 62

QUATRIEME

CHAPITRE - Les origines de la relaxation.

XVIII -

_Quelques

contrôles

des mesures de

temps

de relaxation. _page

64

XIX - Généralités sur les causes de relaxation. page 70 XX - Les

_{inhomogénéités}

_spatiales.

page 74

XXI - Relaxation de

201

Hg.

page 77

XXII - Relaxation de

199

Hg.

page 81

CONCLUSION page 86

ANNEXE I page 88

ANNEXE II page

90

BIBLIOGRAPHIE

Ce travail a été effectué au laboratoire de

_physique

de

l’E.N.S, durant les années

1957-

1960

sous la direction de Messieurs

A, KASTLER et J. BROSSEL. Je Jes _{prie de} trouver ici mes remerciements

pour la confiance

qu’ils

m’ont accordée en me

proposant

ce

_sujet

de

thèse,

et _pour l’aide constante

_qu’ils

n’ont

_apportée

au cours de son

étude.

Je remercie Monsieur Y.

_ROCARD,

directeur du

_laboratoire,

pour les facilités de _{travail que}

_j’ai

trouvées dans sa maison.

Je remercie tous les membres de

l’équipe

de résonance

magnétique

pour toutes les occasions où _{J’ai pu}

_apprécier

leur aide

et leur

_{amitié, et spécialement}

J.P. BARRAT et C. COHEN-TANNOUDJI

pour les discussions fructueuses que nous avons eues.

Je remercie

également

les techniciens du

laboratoire,

dont les services aimables et

_compétents

ont

_grandement

facilité ma

tâche.

Ce travail

cût

été

_impossible

sans les échantillons enrichis

d’isotopes

de mercure

_qui

nous ont été fournis _{par le} service de

sépara-tion

_isotopique

du Commissariat à

_l’Energie

_Atomique.

_Qu’il

en soit ici

ORIENTATION

NUCLEAIRE

PAR POMPAGE

_OPTIQUE

DES ISOTOPES IMPAIRS DU MERCURE.

INTRODUCTION

Le travail

présenté

ici est une

_application

de la méthode

de pompage

optique suggérée

par Kastler en

₁₉₅₀

(1).

Cette méthode

permet

d’étendre aux états fondamentaux des

atomes,

par orientation

de leurs moments

_{magnétiques,}

la méthode de double résonance de

Brossel et Kastler

_(2),

_appliquée

d’abord aux états excités _par

Brossel

_(3).

La

_première

_application

du pompage

optique

fut

réalisée en 1952 au laboratoire de l’Ecole Normale

Supérieure

sur le cas du sodium

(4).

Elle se

_répandit

ensuite dans de

nombreux laboratoires

_étrangers

où elle s’enrichit de nombreuses variantes

_(5).

Mais elle n’avait été

_appliquée

_Jusqu’ici

_qu’à

des atomes

_alcalins,

dont l’état fondamental est

_{paramagnétique.}

Nous décrivons ici sa

_première

_application

au cas d’atomes dont

l’état fondamental est

_{diamagnétique,}

mais _qui

_possèdent

un

paramagnétisme

nucléaire

(J

=

0;

F =

I);

_{nous avons} choisi _comme

exemple

les

_isotopes

_impairs

_{du mercure,}

199

Hg

_{de spin nucléaire} I =

1/2

et

201

Hg

de spin nucléaire I =

3/2

(état

fondamental

6

1

S

o

).

La méthode

permet

d’obtenir dans ce cas une orientation

_purement

nucléaire.

La méthode de pompage

optique

a été souvent décrite

(1)(6) :

on irradie une _{vapeur dans} la direction du

_champ

_magnétique

direc-teur

H

o

avec

sa raie de résonance

_polarisée

_{circulairement,}

03C3

+

par

exemple;

les atomes du sous-niveau Zeeman

m

fonda-2

mental

_passent

au sous-niveau

_m’

_F

=

m

F

+ 1 de l’état

excité;

en retombant

spontanément

à l’état

_fondamental,

ils se

répar-tissent entre les sous-mveaux

m

F

, m

F

+

_1,

m

F

+ 2. Une

part

du moment

_angulaire

des

_photons

excitateurs se trouve ainsi

trans-férée aux

_atomes;

ceux-ci deviennent

_plus

nombreux dans les

sous-niveaux de

_grande

valeur de

m

F

,

c’est-à-dire que leurs moments

_magnétiques

se trouvent

_{partiellement}

orientés. Dans

le cas où il y a

_plus

de deux sous-niveaux

(F

1),

l’irradia-tion en lumière naturelle suivant la direction du

_champ

_H

o

(lumière 03C3 )

peut conduire,

selon les

_{probabilités}

de transi-tion

_optique,

à vider

_{symétriquement}

les sous-niveaux de faible valeur

absolue

|m

F

|

au

_profit

des sous-niveaux de

_grande

valeur

_{absolue |}

_m

_F

_{| ,}

c’est-à-dire que les moments

magnétiques

se trouvent

_{partiellement}

_alignés

_(7).

On

_peut

obtenir ainsi de

grandes

différences de

popula-tions entre les sous-niveaux Zeeman de l’état

_fondamental,

alors

que, à

l’équilibre thermique,

la loi de Boltzmann conduit à des

populations

sensiblement

_égales

(l’énergie

Zeeman est

_négligeable

devant

_kT).

Les

_phénomènes

de relaxation tendent évidemment à

rétablir cet

_équilibre

_thermique,

_par désorientation des

_atomes,

avec une constante de

_temps

_égale

au

_temps

de relaxation

longi-tudinale

T

1

;

et les différences de

_populations

effectivement atteintes à l’état stationnaire résultent de la

_compétition

entre ces

_phénomènes

de relaxation et le _pompage

_optique.

Pour

qu’elles

soient

_importantes,

il _{faut que} le

_cycle

de _pompage

se

_reproduise

à des intervalles de

_temps

assez

_courts,

comparés

à

T

1

;

le

_temps

_moyen

T

p

séparant l’absorption

de deux

_photons

par le

même

atome

(inversement

proportionnel

à l’intensité

lumineuse)

doit

être

du

même

ordre de

grandeur

ou

_plus

court

3

L’irradiation

lumineuse,

qui sert à réaliser le pompage

optique,

joue

également

un second

rôle,

en

_permettant

la détection

des variations de

_populations.

Le taux de

_polarisation

(ou

l’inten-sité)

de la lumière de résonance

_optique

réémise par la vapeur

dépend

en effet des

_populations

relatives des sous-niveaux Zeeman

de l’état fondamental. Une résonance

_magnétique

à saturation entre

deux tels sous-niveaux tend à

_égaliser

leurs

_populations;

et le

changement

de taux de

_polarisation

_(ou

d’intensité)

de la lumière réémise

_permet

de détecter simultanément cette résonance

magné-tique

et l’orientation

_préalable

de la vapeur.

Dans le cas

_particulier

d’atomes

diamagnétiques,

le

temps

T

1

est un

_temps

de relaxation

nucléaire,

_{qui doit}

être beaucoup

plus long

que les

temps

de relaxation

électronique.

On devait donc

s’attendre à ce _que l’orientation nucléaire

fût

plus

facile à

obtenir que l’orientation

_{électronique.}

C’est la raison pour

laquelle

la méthode _{de pompage}

_optique

fut

_essayée

_pour la

_première

fois

par Brossel et Bitter

₍₃₎₍₉₎

_{précisément}

sur le mercure

(isotope

199

Hg);

mais en

_fait,

cette

expérience

fut un

_échec,

et elle fut

suivie d’autres essais

négatifs

(10),

alors

qu’on

réussissait à

observer successivement l’orientation des _{vapeurs de tous les}

métaux alcalins

_(11).

On était conduit à _{penser que} la cause de ces échecs tenait au _manque d’intensité de la source lumineuse

pompante

sur la raie

2537 Å

utilisée

(T

p

trop

long).

Notre

_premier

travail a été la mise au

point

de

lampes

à mercure émettant sur cette raie une forte intensité, Les résultats

positifs

ont immédiatement

_suivi,

_permettant

d’observer dès 1958

l’alignement

nucléaire de

201

Hg

(12),

puis

l’orientation nucléaire

de

201

Hg

et

199

Hg

(13).

Nous décrivons d’abord dans _{le premier}

4

conditions exactes dans

_lesquelles

nous

opérions

le pompage

optique;

nous _y calculons ensuite les signaux que notre méthode de détection

_permet

de mesurer en fonction des variations des

populations

des sous-niveaux

_Zeeman,

et les maxima _{que l’on}

peut

attendre en fonction du

_rapport

T

l

/T

p

pour ces variations

de

_populations.

Dans le deuxième

_chapitre,

nous décrivons comment les

courbes de résonance

_magnétique

nucléaire observées nous ont

permis

la mesure

précise

des moments

magnétiques

nucléaires

de

201

Hg

et

199

Hg;

et comment on en déduit l’existence

d’anoma-lies de structure

_hyperfine

importantes

dans les niveaux

6

3

P

1

et

6

3

P

2

.

Les taux d’orientation ou

_{d’alignement}

mesurés ainsi

que les

largeurs

de raie nous donnent

_déjà

un ordre de

_grandeur

des

_temps

de

_{relaxation, beaucoup}

_plus

_longs

_pour

199

Hg

_{que pour}

201

Hg;

mais les études détaillées des formes de raie et de la relaxation sont données dans les

_chapitres

suivants.

Dans le troisième

_chapitre,

nous décrivons en détail les deux méthodes

_employées

pour l’étude de la relaxation. La

_première,

que nous

_appelons

méthode

_statique,

utilise de

_façon

tout à fait

classique

les mesures des

_largeurs

des courbes de

_résonance,

et

permet

une mesure assez

_précise

du

_temps

de relaxation transver-sale

T

2

.

La seconde

_méthode,

_que nous

_appelons

méthode

_dynamique,

utilise _{l’observation des transitoires du pompage}

_optique

et de la résonance

_magnétique,

et

_permet

la mesure

_précise

des deux

_temps

de

_{relaxation, longitudinale}

T

1

,

et transversale

_T

₂

_;

l’utilisation

de cette seconde méthode _{n’est facile que} si les

_temps

de

relaxa-tion sont assez

_longs,

c’est-à-dire dans le cas de

199

Hg.

Les

formules données avec ces deux méthodes sont

_justifiées

à la fin

5

des

_populations

sous l’action simultanée du

_champ

de

radiofréquence

et de l’irradiation

lumineuse;

nous utilisons pour ces calculs le

formalisme de la matrice densité.

Nous étudions enfin dans le

_quatrième

_chapitre

les _origines

de la relaxation. Nous étudions d’abord le cas de

201

Hg

qui

s’avère

le

_plus

_simple

en

première

_{approximation}

grâce

à l’existence d’un

mécanisme

_prédominant

lié au moment

_{quadrupolaire}

de

201

Hg.

Dans le cas de

199

Hg,

la relaxation est

_beaucoup

_{plus lente,}

mais semble due à divers mécanismes dont les effets sont du

même

ordre

de

_grandeur,

et

_qu’il

n’est _pas facile de

_distinguer;

cette étude

6

PREMIER CHAPITRE

LES CONDITIONS DU POMPAGE

_OPTIQUE.

I - Pompage

optique par la raie

₂₅₃₇

Å.

Le

_spectre

du mercure

_comporte

deux raies de

résonance

situées

dans

_{l’ultraviolet;}

elles relient directement l’état fondamental

6

l

S

aux

états excités

6

1

P

1

_(raie

1850 Å)

et

1

3

P

6

_(raie

₂₅₃₇

Å).

La raie

1850 Å

est

fortement absorbée _par tous les matériaux couramment

_employés

dans le

_proche

ultraviolet,

en

_particulier

en ce

_qui

concerne

_l’optique

de

_{polarisation;}

elle

ne

_peut

au

_surplus

se _{propager que} dans une

atmosphère

d’azote car elle est

absorbée par

l’oxygène

de

l’air,

qu’elle transforme en ozone _par réaction

photochimique.

C’est la raison pour

laquelle

nous avons

_choisi,

comme dans les

_{précédentes}

tentatives d’utiliser la raie

2537

Å.

On

_peut

ici faire une _{remarque :} le

_temps

moyen T

p

entre

l’absorption

de deux

_photons

est inversement

_{proportionnel}

à la

_probabilité

_{d’absorption}

d’Einstein,

et se trouve

_être,

toutes choses

_égales

_{d’ailleurs, proportionnel}

à la durée de vie de l’état excité

_(14).

Or le niveau excité

6

3

P

1

de la raie

2537 Å

a une durée de vie relativement

_longue

de

1,2.10

-7

seconde

_(15).

Elle

est environ 10 fois

_{plus longue}

_{que celle de} l’état excité de la raie D du

sodium,

et 100 fois

_plus

_longue

_que celle de l’état excité

6

1

P

1

de la raie

1850 Å

(16).

On

_comprend

combien il est

_{indispensable}

d’obtenir de très fortes intensités lumineuses sur la raie

2537 Å

_{pour que le pompage}

optique

soit

efficace.

On trouvera sur la

_{figure 1}

la structure

_hyperfine

de cette raie

_d’après

les résultats de

_plusieurs

auteurs

(17) .

Nous _y avons

fait

_figurer

_{également quelques}

_composantes

des deux isomères radio-actifs

197

Hg

de

_spin

1/2

et

197*

_Hg

de

_spin

13/2

(18).

Dans l’état fondamental

6

1

S

o

,

le moment

_cinétique

total F est

_égal

au

_spin

7

nucléaire

I,

ce _{qui conduit pour}

199

Hg

à un niveau F = I =

1/2

et _pour

201

Hg

à un niveau F = I =

3/2.

Dans l’état excité

6

3

P

1

nous avons deux niveaux

_hyperfins

F =

1/2

et

3/2

_pour

199

Hg,

et trois niveaux F =

1/2, 3/2

et

5/2

_pour

201

Hg.

C’est pourquoi

nous observons dans le

_spectre

de la raie

2537

deux

_composantes

pour

199

Hg

et trois

composantes

pour

201

Hg;

nous les

_désignons

dans la _{suite par} la valeur de F du niveau

_{correspondant}

à

l’état excité

6

3

P

1

.

(Rappelons

l’équivalence

avec les notations

de Schüler et

_{Keyston :}

199 -

3/2

=

A;

199 -

1/2

=

B;

201 -

5/2

= _a;

201 -

3/2

=

b;

201 -

1/2

=

c).

Les raies des divers

isotopes pairs

entre elles sont bien

résolues;

mais on _{remarque des} coincidences entre certaines raies

d’isotopes

pairs et certaines

composantes

des

isotopes impairs.

La _{coincidence est presque}

_parfaite

entre la

_composante

199 -

_1/2

et la raie du

204

Hg,

et elle

_peut

être

utilisée pour l’excitation

sélective de la

_composante

199 -

1/2

avec une

_lampe

à

204

Hg.

Les

_composantes

201 -

5/2

et 201 -

_3/2

sont seulement voisines

des raies

_respectives

du

204

Hg

et du

198

Hg,

à des distances de l’ordre de

_grandeur

de la

_{largeur Doppler.}

Ces voisinages nous

suggèrent

l’emploi

de

_lampes

à

_isotopes

pairs

séparés,

204

Hg

et

198

Hg,

permettant

d’obtenir un _pompage

_{optique plus}

efficace sur

201

Hg

grâce

à l’un ou l’autre des deux processus suivants :

a)

Si la

_{largeur Doppler}

de la raie d’émission de la

lampe

est assez

_fine,

il doit suffire

_{d’appliquer}

à la

lampe

un

champ

magnétique

pas

trop

élevé pour

séparer

en

fréquence

les

deux

_composantes

03C3

+

et

03C3

-

et amener une seule d’entre elles à

coincider avec la

composante

voisine de

201

Hg.

Cette méthode de

8

d’orienter

201

Hg

en irradiation

03C3

+

ou

03C3

-

sans utiliser de

polariseur,

c’est-à-dire avec un

_gain

d’un facteur 10 environ

sur l’intensité lumineuse.

b)

Si la

largeur Doppler

de la raie d’émission est au

contraire assez

_large,

on

_doit,

sans

_champ

magnétique

appliqué

à la

_lampe,

exciter avec un bon rendement la

composante

voisine

de

201

Hg.

Cela

_permettrait

d’obtenir un

_alignement

efficace de

201

Hg

par excitation sélective en lumière naturelle de la compo-sante 201 -

_5/2

ou 201 -

3/2,

c’est-à-dire en éliminant la

com-posante

201 -

_1/2

_qui

a une action

_opposée

aux deux autres

(elle

tend au contraire à vider les sous-niveaux

m

I

= ±

3/2

au

_profit

des sous-niveaux

m

I

= ±

1/2

(cf

paragraphe

VI et tableau

II).

Dans le

_champ

_magnétique

directeur

_H

_o

_,

on observe la

décomposition

Zeeman des niveaux

précédemment cités;

les

sépara-tions dans l’état fondamental des 2 sous-niveaux

m

I

de

199

Hg

et des 4 sous-niveaux

m

I

de

201

Hg

sont dues aux moments

magnétiques

nucléaires de ces

_isotopes,

et sont très

_petites

par

rapport

aux

séparations

des sous-niveaux

m

F

de l’état excité. La

décomposition

qui en résulte _{pour la} raie

2537 Å

est schématisée par les

dia-grammes de la

figure

1. Les flèches verticales

représentent

les

transitions 0394 m

F

= 0 en lumière de

_{polarisation 03C0, rectiligne}

parallèle

à

H

o

; les

flèches inclinées vers le haut et la droite

représentent

les transitions

_0394m

_F

₌

+ 1 en

polarisation

03C3

+

,

circulaire dans le sens du courant

_{magnétisant;}

les flèches inclinées vers le haut et la

_{gauche représentent}

les transitions

0394

_m

_F

= - 1 en

_polarisation

03C3

-

,

circulaire de sens

_opposé.

Les nombres

_figurant

sur les flèches sont les

_{probabilités}

de

transition

_optique

calculées à l’aide des formules de Hill et

Inglis

(19).

9

Ces

_diagrammes

_permettent

de se

_représenter

de

façon plus

imagée

l’action _{du pompage}

_optique

décrite dans l’introduction :

en

_orientation,

l’irradiation

03C3

+

,

_par

_exemple,

utilise les

tran-sitions

_0394m

_F

= + 1

_{représentées}

par les flèches inclinées vers le

haut et la

_droite;

on

_alignement,

l’irradiation en lumière

03C3

utilise les flèches inclinées dans les deux sens, à l’exclusion

des flèches verticales. Les effets do ces _{deux processus} seront

calculés en détail dans le

_paragraphe

VI.

II - Les sources lumineuses.

Nous avons

expliqué

au

_paragraphe

précédent

l’intérêt

qu’il

y a à utiliser des

_lampes

à

_isotopes

séparés

204 ou 198.

Les échantillons

_d’isotopes

enrichis utilisés étaient

d’origine

américaine et

_{d’origine française.}

Ces derniers nous ont été

fournis _{par le service de}

_{séparation isotopique}

du Commissariat

à

_l’Energie

_Atomique,

dont le

_séparateur

à double focalisation

(20)

permet

d’obtenir des taux d’enrichissement

élevés, dépassant

90%.

Les faibles

_quantités

dont nous

_disposions

nous ont conduits à

_porter

notre choix sur des

_lampes

sans électrode

pour éviter

l’absorption

du mercure sur les

_parties

_{métalliques.}

Il semble en _{outre que le} mercure

disparaît

d’autant moins

rapi-dement de la

_décharge,

_par

_adsorption

sur les parois, _{que la}

fréquence

utilisée est

_{plus grande}

_(21).

Nous avons utilisé comme source H.F. un

_magnétron

continu délivrant 100 Watts à 2400

Mc/s;

il est monté dans un

générateur

commercial

_(Microtherm

de la

Raytheon Manufacturing

C

o

)

dont l’antenne est bien

_adaptée

à

10

Les

_lampes

sont

elles-mêmes

en

_quartz

’’Ultrasil’’

(Heraeus).

Elles ont la forme de

_{disques plats}

de 1 à 2 mm

d’épaisseur

intérieure

et de 20 à 40 mm de diamètre. Cette faible

_épaisseur

_permet

d’éviter

l’autoabsorption

et le renversement de la

_partie

centrale de la raie

2537

Å;

elle

_permet

en outre d’éviter _que le volume de vapeur à

exciter ne soit

_{trop grand,}

_malgré

la

_grande

surface de la

_lampe.

Il est en effet

_important

_que la

décharge

_emplisse

le volume entier

de la

_lampe

_pour

_qu’elle

ait un fonctionnement

stable;

dans le cas

contraire,

il se

_produit

des oscillations du

_plasma

et la formation de

_{points froids,}

où

le mercure vient se condenser _peu à _peu,

dis-paraissant

ainsi de la

_décharge.

Les

_isotopes

nous

_parviennent

sous forme

d’amalgame;

il

s’agit

le

_plus

souvent de la cible en or telle

_qu’elle

est retirée

du

_{spectrographe}

de masse.

_L’amalgame

est chauffé sous vide à

700 -

800°C

de

_façon

à faire distiller le mercure dans la

_lampe,

qui est finalement

remplie d’argon

à une _{pression de}

quelques

millimètres. Les

_premières

heures de fonctionnement de la

_lampe

sont

_toujours

délicates

_quand

elle ne contient

_qu’un

_milligramme

de mercure. On remédie à cet inconvénient _par

l’opération

suivante

effectuée sur le _{banc de pompage avant} le

_remplissage

final :

étuvage

sous vide à

450°C

_puis fonctionnement de la

_lampe

remplie

d’argon

pur

pendant

plusieurs

heures. En tout état de cause, il est

nécessaire de "former" la

_lampe

dans ses

premières

heures de

fonctionnement;

mais

_ensuite,

ce dernier devient très

_régulier,

et une de ces

_lampes

fonctionne encore très bien

après

deux ans

de service intensif

(bien

_que sa brillance ait un peu diminué).

Si la

_lampe

devient

trop

chaude,

la raie

2537 Å

émise se renverse _par

_{auto-absorption}

et l’intensité de fluorescence observée

11

refroidir la

_lampe

sur sa face

arrière

_par un courant

d’air,

dont on

_règle

le débit de

_façon

à obtenir le

_signal

de résonance

_optique

optimum.

Nous travaillons couramment avec une puissance H.F.

d’envi-ron 80 Watts et un débit d’air assez

_fort,

parce que ces conditions semblent assurer une meilleure

_stabilité;

mais on

_peut

tirer de la

lampe

une intensité lumineuse aussi

_importante

avec une

_puissance

H.F. de 40 Watts seulement et un débit d’air

_plus

faible. Le

magné-tron étant très sensible aux variations de la tension d’alimentation

et de

_{l’impédance}

de

_{charge H.F.,}

nous avions

_adjoint

à son alimen-tation un

_dispositif

stabilisateur de courant. Ce sont

cependant

les instabilités de l’intensité lumineuse

_qui

ont limité en

règle

générale

la

_précision

de nos mesures.

III - Les

_expériences

de

_{balayage magnétique.}

Nous avons

_{déjà signalé}

au

_paragraphe

I

l’intérêt

_qu’il

_y

aurait à pouvoir irradier la vapeur en lumière

_polarisée

circulaire-ment

03C3

+

ou

03C3

-

sans utiliser de

_polariseurs,

parce que nous ne

disposons

dans l’ultra-violet que de prismes de Glazebrook ou de

Nicol,

dont

_{l’absorption}

et la faible ouverture réduisert

l’inten-sité lumineuse _par un facteur d’environ 10. Nous avons

_essayé

à

cet usage la méthode de

_balayage

_magnétique,

_employee

_déjà

_par

d’autres

_{expérimentateurs}

₍₂₂₎

elle consiste à exciter les

diverses

_conposantes

_{hyperfines de} la raie

_{2537 Å à l’aide de la}

composante

Zeeman

03C3

+

(ou

_03C3

_-

_{) d’un}

isotope

pair,

déplacée

en

fréquence

et

_séparée

de la

_composante

inverse

_03C3

_-

_(ou

03C3

+

),

en

soumettant à un

_champ

magnétique

intense

H

s

la

source

_lumineuse,

12

Pour utiliser directement la

_polarisation

circulaire de

cette

_composante

_déplacée

en

_fréquence,

il faut observer la source

dans l’axe du

_champ

H ;

ce dernier ne

_peut

donc

être

_produit,

si

l’on veut un faisceau lumineux assez

_ouvert,

que par des bobines

sans fer. Les seules dont nous

_{disposions permettaient}

d’obtenir

au maximum 1000

_Gauss,

c’est-à-dire de

_déplacer

les

_composantes

03C3

+

ou

03C3

-

au maximum de 2100

Mc/s

ou

70.10

-3

cm

-1

.

Nos essais

de

_balayage

_magnétique

se trouvaient donc limités aux

_couples

de

composantes

voisines

_{déjà signalés :}

204 et 201 -

5/2,

ou

₁₉₈

et

201 -

_3/2.

Leurs intervalles ne sont _pas connus avec une

_grande

précision,

mais seraient de l’ordre de 800

_Mc/s

et

650

Mc/s

res-pectivement.

La

largeur Doppler

calculée _pour la raie

2537 Å

dans

une _vapeur à

température

ordinaire est de 1000 Mc

/s;

et si la

source lumineuse n’émet pas une raie

_{beaucoup plus large,}

il est

possible

que l’on puisse

séparer

suffisamment les

composantes

03C3

+

et

03C3

-

.

Pour tester le

_procédé,

nous avons utilisé le

_montage

schématisé sur la

_figure

2. La source à

204

Hg

ou

198

Hg

est

placée

au centre des bobines fournissant le

_champ

_{H ;}

elle irradie

paral-lèlement à

_H

_s

une cellule contenant la

vapeur

de

201

Hg,

soumise à un

faible

_champ

H

parallèle

à

H

s

.

Un

_analyseur

circulaire

(lame

_quart

d’onde suivie d’un

_Glazebrook)

est

_placé

sur le

_trajet

du faisceau

d’irradiation;

il ne laisse _{passer que la}

_composante

03C3

+

(ou

la

composante

03C3

-

)

émise _par la

_lampe,

dont la

_fréquence

est

_augmentée

(ou diminuée)

proportionnellement

à

_{H .}

On mesure avec un

photomulti-plicateur

la lumière de résonance

_optique

I

_(H

_s

₎

réémise par la vapeur

à

_angle

droit de l’irradiation. On obtiendra le

_signal

maximum

_quand

la

_composante

sélectionnée à l’irradiation coincidera en

fréquence

avec la

_composante

voisine du

201

Hg.

13

(Remarque :

La

_polarisation

de la lumière est transformée par

l’analyseur

et la cellule

_reçoit

de toute

_façon

de la lumière

polari-sée

_{rectiligne qui}

est absorbée par la vapeur de

201

Hg

comme un

mélange

à

_parts

_égales

des deux

_{polarisations}

03C3

+

et

03C3

-

;

mais comme les

pro-babilités de transition

optique

sont

_symétriques

en

03C3

+

et en _03C3-,

l’absorption

n’est pas modifiée par ce

_changement

de

polarisation).

La

_{figure 3}

donne les résultats obtenus

_{respectivement}

avec une

_lampe

à

204

Hg

et une

_lampe

à

198

Hg.

En ordonnée sont

portées

les

variations relatives de l’intensité

_réémise,

normée à la valeur 1 en

champ

_H

_s

_{nul :}

I

_(H

s

)/I(0).

En

_abscisse,

le

_champ

H

s

est

porté

vers

la

_gauche

_lorsque

_{l’analyseur}

sélectionne la

_composante

03C3

+

de la

lampe;

il est

_porté

vers la droite

_lorsque

_{l’analyseur}

sélectionne

la

_composante

03C3

-

de la

_lampe

_(après

rotation de

90°

de la lame

quart

d’onde).

Les deux courbes se raccordent en

champ

nul et donnent une _{image de} la forme de la raie émise _par la

_lampe

sur l’échelle des

fréquences.

(Pour

une

_{interprétation}

_exacte,

voir annexe

I).

Dans

_chaque

cas, sont

représentées

deux courbes

_{correspondant}

à des

_régimes

de fonctionnement différents de la

_lampe.

La courbe la

plus

étroite

_correspond

au refroidissement maximum de la

lampe

(au-delà

la

_décharge

devient

_instable),

_lorsque

l’intensité I

₍₀₎

émise est faible. La courbe la

plus large correspond

à un refroi-dissement

_moindre;

l’intensité I

(0)

est dans ce cas deux fois

_plus

élevée,

mais elle reste encore très inférieure au maximum d’intensité

que l’on

peut

obtenir en

_réglant

convenablement le refroidissement

de la

lampe.

La

précision

des mesures est limitée _{par deux effets :}

a)

l’échantillon de

201

Hg

utilisé lors de cette

_expérience

n’était

enrichi

_qu’à

70%

et contenait encore

1%

de

204

Hg,

1,5%

de

198

Hg

et

3%

de

199

Hg,

ce _qui

_peut

déformer

_légèrement

la courbe

14

champ

_H

_s

_;

et les corrections effectuées en

_conséquence

laissent une

certaine _marge d’erreur.

Voici les conclusions de ces mesures :

-

a)

Les

séparations

des

_composantes

204 et 201 -

5/2

d’une

part,

198

et 201 -

_3/2

d’autre

_part

_{sont presque}

_égales

et de l’ordre de 550

Mc/s

ou

18.10

-3

cm

-1

,

un _peu inférieures aux valeurs

générale-ment admises

_(17).

-

b)

La

largeur Doppler

de la raie d’émission vaut au minimum

1600 Mc/s

(cf

annexe

I)

dans les conditions de refroidissement

_maximum,

où la

_lampe

est peu brillante. Elle est très

supérieure

à cette valeur

dans les conditions de refroidissement

_qui

assurent le maximum d’inten-sité de la

_lampe.

-

c)

L’excitation sélective des

composantes

201 -

5/2

ou

201 -

3/2

par des

lampes

à

204

Hg

ou

198

Hg

est

toujours possible

avec

un excellent rendement en champ H nul.

-

d)

La

séparation magnétique

des

_composantes

03C3

+

et 03C3

-sans

dispositif

de

_polarisation

n’est pas utilisable en

_pratique.

La

séparation

n’est en effet

_possible

_qu’avec

une

_lampe

très

_refroidie,

c’est-à-dire au

_prix

d’une

_perte

considérable sur l’intensité lumi-neuse de la

_composante

utile. Et même dans ce _{cas, à}

_l’optimum

de

séparation

_(H

_s

_~

500

_Gauss),

201

Hg

absorbe encore

20%

de la

compo-sante circulaire à éliminer

_(Le

_mélange

des deux

_composantes

03C3

+

et

03C3

- en

_{quantités inégales}

rend très délicate

_{l’interprétation}

pré-cise des courbes de résonance

magnétique

observées).

Nous avons donc

renoncé à utiliser le

_balayage

_magnétique

dans nos études ultérieures sur

201

Hg.

-

e)

Cette méthode de

séparation

doit au contraire se révéler favorable pour orienter les deux

isemères

radioactifs

197

Hg

et

197*

Hg,

en excitant les

_{composantes 197 -}

1/2

et

197* - 15/2

avec une

_lampe

à

204

Hg

soumise à un

_champ

H

s

15

IV - Le

montage

expérimental.

La

_figure

4 montre le schéma du

_montage

utilisé pour réaliser le pompage

optique.

Le

_champ

H

o

appliqué

à la vapeur étudiée est

_produit

par deux bobines de 72 cm de diamètre _moyen

_placées

en

position

d’Helmholtz. Leur écartement et leur

_{parallélisme}

sont

_réglés

à l’aide de

_quatre

_tiges

filetées sur

_lesquelles

elles sont fixées

rigidement

par des écrous.

Ayant

réglé

le

_{parallélisme}

des

_bobines,

on

_peut

dépla-cer une des bobines dans son

_plan,

horizontalement et

_{verticalement,}

de

manière à amener leurs axes à coincider exactement. Ces

_réglages

sont

offectuée par

approximations

successives en

contrôlant

la valeur du

champ

magnétique

en différents

_points

autour du centre à l’aide d’une

résonance de

_protons;

ils

_permettent

d’obtenir une excellente

homogé-néité

_(cf

_paragraphe

_VIII).

Chaque

bobine contient environ 8000 tours et a une résistance un _peu

_supérieure

à

500

Ohms. Elles sont alimentées en série _par une

alimentation à haute stabilité Varian. Le

_{champ produit}

au centre du

système

est d’environ 210

Gauss/Ampère,

et

_peut

monter à

_près

de

400 Gauss

_lorsqu’on

utilise la

_puissance

maximum de l’alimentation

(2000

V,

2

_Ampères).

Les bobines sont orientées de

_façon

que leur axe

coincide avec la direction de la

_composante

horizontale du

champ

terrestre;

nous avons

_toujours

utilisé des

_champs

_H

_o

assez

forts pour

qu’il

ne _{soit pas utile de compenser} la

composante

verticale du

_champ

terrestre.

A l’intérieur de ce

_système

de bobines

_principal

se trouvent

encore une

_paire

de bobines de

même

_axe,

_produisant

le

_champ

de

balaya-ge alternatif nécessaire à l’observation de la résonance de

protons

(cf

paragraphe

VIII),

et une

_paire

de bobines d’axe

_vertical,

servant

16

Au centre

_{géométrique}

des bobines est

_placée

la cellule

contenant _{la vapeur} de

_l’isotope

étudié. Les cellules sont en

quartz

"Ultrasil"

(Heraeus)

et sont de forme

_cubique;

nous

utilisons deux dimensions : 2 cm et 4 cm

d’arête.

Au centre de

l’une des six faces est soudé le

_queusot,

tube mince d’environ

30

cm de

_long,

dont l’extrémité est maintenue à

_température

fixe

t

(-30°C à 0°C),

et où se condense la

_goutte

de mercure. Le

thermostat est constitué _par un vase Dewar traversé par un courant

d’air refroidi _par

_barbottage

_préalable

dans l’air

liquide;

la

soupape d’arrivée de cet air est commandée par un thermomètre à

contact,

par l’intermédiaire d’un relais à

thyratron.

Nous

don-nons dans le tableau ci-dessous les valeurs calculées

₍₂₃₎

du nombre d’atomes de mercure _par

cm

3

,

_N,

dans une cellule à

tempé-rature ordinaire en

_équilibre

avec la

goutte liquide

à

_température

t dans le

_queusot.

L’irradiation lumineuse se fait suivant l’axe du

champ

_H

_o

_.

L’image

de la

_lampe

est formée sur la cellule à l’aide de deux lentilles

en silice fondue de

_grande

ouverture

(focale

20 cm,

diamètre

12

cm).

On

_peut

ainsi concentrer sur la cellule un flux lumineux

important,

pour

aligner

201

Hg.

Si l’on cherche à

_produire

une orientation

nu-cléaire,

il faut

_interposer

sur le faisceau d’irradiation un

_prisme

polariseur

(Glazebrook

collé à la

_glycérine,

ou Nicol collé au

_glucose

cristal)

suivi d’une lame

_quart

d’onde

(lame (2n

+

1)

03BB/4

en

_quartz,

taillée par Madame

Devaux-Morin).

La réduction d’intensité lumineuse qui en

_résulte,

_par

_absorption

et réduction de l’ouverture du

_faisceau,

17

La détection de l’orientation ou de

_{l’alignement}

_peut

se

faire en mesurant les variations de l’intensité lumineuse transmise à travers la cellule. Mais nous n’avons _pas utilisé cette méthode

pour les deux raisons suivantes :

_a)

La

_largeur

de la raie émise

par la

_lampe

excède de

_beaucoup

la

_{largeur Doppler d’absorption}

dans la cellule

_(cf

_paragraphe

_III);

et il est

_pratiquement

impos-sible d’éliminer _{le groupe} très intense des raies du mercure au

voisinage

de

3600 Å -

_b)

Pour observer une

_{absorption notable,}

il

faut admettre dans la cellule une densité de _vapeur relativement

forte,

ce

_{qui oblige}

à tenir

_compte

de la loi

_{exponentielle}

d’absorption.

Et les

_signaux

observés ne sont

_plus

linéaires par

rapport

aux

_populations

des sous-niveaux

_Zeeman,

si leurs

varia-tions sont

_importantes.

Notons en _{outre que} la diffusion

multi-ple

(15)

doit jouer aux fortes densités de vapeur un

rôle

appré-ciable dont l’étude reste à faire.

Nous avons donc choisi de travailler à faible densité de la

vapeur de mercure dans la cellule de résonance

(queusot

à t =

-20°C

ou

-30°C),

et d’utiliser _pour la détection la lumière de résonance

optique

réémise _par la _vapeur à

_angle

droit du faisceau

d’irradia-tion. On mesure les variations soit de son intensité soit de son

degré

de

_polarisation

_lorsqu’une

résonance

_magnétique

à saturation

rétablit entre les sous-niveaux Zeeman de l’état fondamental

l’éga-lité des

_populations.

Dans le cas de l’excitation sélective de la

composante

hyperfine

199 -

_1/2

en

_polarisation

03C3

+

_par une

_lampe

à

204

Hg

_par

_exemple,

on ne met en

_jeu

_qu’un

seul sous-niveau de

l’état excité et la lumière réémise est

_toujours

_{complètement}

dépo-larisée;

la détection se fait en mesurant avec un

photomultiplicateur

l’intensité de la lumière

_réémise,

_qui

est

_{proportionnelle}

à la

population

du sous-niveau

m

18

simple,

mais a l’inconvénient

d’être

très sensible aux fluctuations

de la source lumineuse.

Dans les études sur

201

Hg

excité _{par des}

_lampes

à

204

Hg

ou

198

Hg,

nous aurions _{pu utiliser}

_également

cette

_simple

mesure

d’in-tensité. Mais il est

_préférable

de mesurer le

_degré

de

_polarisation

de la lumière réémise _par la méthode différentielle

_classique

_(3)(4),

qui

permet

d’atténuer les effets des fluctuations de la

_lampe.

Pour

cette mesure on utilise deux bancs

d’optique

identiques

perpendicu-laires à l’axe d’irradiation de

_part

et d’autre de la cellule :

une lentille en silice fondue

(non dépolarisante)

forme

_l’image

de la cellule sur la cathode d’un

_{photomultiplicateur}

RCA

_1P28,

à

travers un

_prisme

de Glazebrook. Les deux

_Glazebrook,

de

_part

et

d’autre,

sont orientés de

_façon

à isoler l’un la vibration 03C0

parallèle

à

H ,

l’autre la vibration 03C3-

perpendiculaire

à

H

o

.

Les

_signaux

_I

_03C0

et

_I

_03C3

mesurés par les deux

_{photomultiplicateurs}

sont

_opposés

dans un

_pont

de résistances schématisé sur la

_figure

4.

Si le

_pont

est

_équilibré

_pour un certain état des

_populations

dénoté par l’indice

zéro,

le courant mesuré ensuite dans le

gal-vanomètre est

_{proportionnel}

à la

_{quantité :}

V - Relation entre les _{signaux détectés} et les populations.

Les

_signaux

fournis _par notre méthode de détection

(varia-tions de l’intensité ou du

_degré

de

_{polarisation P )}

sont en relation

19.

l’état fondamental sous l’action de la résonance

magnétique.

Il est

inportant

de

connaître

exactement cette relation pour vérifier

l’am-pleur

de ces effets. Cette relation nous

_permettra

à

_partir

des si-gnaux observés de calculer les variations des

populations qui

se

produisent,

lorsque

la résonance

_magnétique

a saturation

égalise

les

populations

d’équilibre

atteintes par le pompage

optique.

Cette relation est

_{également nécessaire,}

on

général

_pour

cal-culer la forme des signaux de résonance

_magnétique

observés à

_partir

des calculs d’évolution des

_populations

sous l’action du

champ

de

radiofréquence

(analogues

à ceux de la fin du troisième

_chapitre).

Mais ce

problème

ne se _{pose pour} nous _{que dans} le cas de

l’orienta-tion de

201

Hg.

En

_effet,

dans le cas de

_{l’alignement}

de

201

Hg

(grâce

à la

_symétrie

entre les sous-niveaux de

même

valeur absolue

|

m | ),

et dans le cas de

199

Hg

les

_populations

ne

dépendent

_que

d’une seule variable

_{indépendante;}

_et,

si nous travaillons à des

densités _{de vapeur} assez

_faibles,

nous savons _{que les signaux}

observés sont des fonctions linéaires des

_populations;

les

varia-tions des signaux sont donc dans ces deux _cas,

_{proportionnelles}

aux

variations de cette _unique variable.

Le calcul se fait à

_partir

des

_{probabilités}

de transition

optique.

Nous

_appelons

A

F,m’

m

celle

_{qui correspond}

à la transition entre le sous-niveau m de l’état fondamental et le sous-niveau

(F,

m’)

de l’état excité. _{Nous les supposons} normées en sorte _que

03A3 A

F,m’

F

m

= 03A3A

F,m’

m

m

=

1,

c’est-à-dire

qu’on

les obtient _on divisant

par

30

les nombres

indiqués

sur les schémas de la

_figure

1. Soit

03A6

(v)·d v

le nombre de

_photons

_par

cm

2

et _{par seconde} arrivant

sur la cellule avec la

_polarisation

03C3

+

et dans la bande de

fré-quence

comprise

entre v et v

+

d v.

Dans les conditions normales

d’utilisation,

nos

_lampes

émettent des raies

beaucoup

plus larges

20

que la raie

_{d’absorption}

dans la cellule

(cf

_paragraphe

III);

nous

pouvons donc supposer

03A6

(v)

constant sur toute la bande de

fréquen-ce où une

_composante

_hyperfine

donnée

présente

une

absorption

notable.

Si de

_plus,

le nombre d’atomes de mercure _par

cm

3

N est suffisamment

faible

(pour

_que la loi

_{exponentielle d’absorption}

soit assimilable à une loi

linéaire),

on démontre à

_partir

de la théorie du

rayonne-ment d’Einstein

₍₁₄₎

_que le nombre de

_photons

absorbés en 1 seconde

par 1

cm

3

de vapeur dans la transition m _~

(F,

m’ = m +

1)

est :

03BB

est la

longueur

d’onde de la raie et 03C4 la durée de vie de l’état excité

_(15);

le facteur

3

représente

le

_rapport

_g

₂

_/g

₁

des

_poids

statis-tiques

de l’état excité et de l’état fondamental pour la raie

2537

Å.

N

m

est

le nombre _par

cm

3

d’atomes

_occupant

le sous-niveau m; nous

appe-lons

_populations

de ces sous-niveaux les

_quantités

X

m

proportionnelles

aux nombres

N

m

,

mais

indépendantes

de la densité de vapeur

N,

et

_qui

vérifient

_{l’équation}

de normalisation

03A3X

= 2I + 1;

c’est-à-dire

_qu’à

m m

l’équilibre

thermique

_X

_m

₌

1 pour tout m.

(Rappelons

_{que les} différences

d’énergle

Zeeman sont

_{négligeables}

devant

_kT).

La formule

_(V-2)

nous donne le nombre d’atomes

_qui

ont été

portés

au sous-niveau

_(F,

_m+1)

de l’état excité par seconde et par

cm

3

de vapeur. Ces atomes sont retombés à l’état fondamental en émettant de la lumière

03C3

+

,

03C0 et

_03C3

_-

_{proportionnellement}

aux

_quantités

A

F,m+1

m

,

A

F,m+1

m+1

et

A

F,m+1

m+2

.

En faisant la somme des contributions de tous

les sous-niveaux

(F,m+1)

de l’état excité

_hyperfin

_F,

on obtient les nombres de

_photons

réémis en 1 _{seconde par 1}

cm

3

_{de vapeur dans les diverses}

_{polarisations}

21

Dans le cas d’une irradiation du

_type

"broad

_line",

c’est-à-dire

d’une excitation simultanée des diverses

_{composantes hyperfines}

avec la

même

intensité 03A6,

il suffit d’étendre la sommation de ces formules aux

diverses valeurs de F. Dans le cas de l’irradiation 03C3, en lumière

natu-relle dans l’axe du

_champ

_H

_o

_,

il faut

_ajouter

aux termes donnés en

(V-3)

les contributions calculées de manière

_symétrique

pour l’irradiation en 03C3-.

Les résultats de ces calculs sont donnés à la fin de ce

_chapitre,

dans les tableaux I et II

_(colonnes

5 à

₉₎

pour les deux cas

d’orienta-tion en

03C3

+

de

199

Hg

et

_{d’alignement}

de

201

Hg,

et dans le tableau III

(colonnes

4 et

₅₎

_{pour le} cas d’orientation en

03C3

+

de

201

Hg.

A l’intérieur

de chacun de ces trois cas, nous calculons

séparément,

à

03A6

_constant,

l’excitation sélective de

_chaque

_composante

_hyperfine

et l’excitation "broad

_line";

les intensités

_I

_03C0

et

_I

_03C3

sont données à un facteur de

proportionnalité

près,

qui

est le

même

à l’intérieur de

_chaque

cas. Pour

alléger

la

_{présentation,}

nous

_adoptons

_{pour les}

_populations

les notations

indiquées

sur la

_figure

1 et _qui nous servirons dans les calculs du

troisième

_{chapitre :}

pour

199

Hg

_X

_+1/2

₌

03B1

X

-1/2

= 03B2

pour

201

Hg

_X

_+3/2

= 03B1

X

+1/2

=

03B2 X

-1/2

= 03B3

X

-3/2

= ~

Dans le cas

_{d’alignement}

de

201

Hg,

la

_symétrie

entre les

sous-niveaux ±

m

_permet

de calculer

_I

_03C0

et

_I

_03C3

(colonnes

5 et 6 du tableau

_II)

en fonction de 2 variables seulement 03B1

= ~

et

p

= _{03B3. Nous donnons}

égale-ment dans les colonnes 7 et 8 des tableaux I et II les variations relatives de

_I

_03C0

et

_I

_03C3

en fonction des variations des

_populations

_{qui seront}