Table des matières

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Table des matières

CHAPITRE I Introduction... Erreur ! Signet non défini.

1.1. Introduction : chimie, catalyse et société ... Erreur ! Signet non défini. 1.2. Catalyse hétérogène et science des surfaces ... Erreur ! Signet non défini. 1.3. Objectifs de recherche et stratégie expérimentale ... Erreur ! Signet non défini.

CHAPITRE II Techniques à émission de champ ... Erreur ! Signet non défini.

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CHAPITRE III État de l’art ... Erreur ! Signet non défini.

3.1. Chimie et physique du CO2 ... Erreur ! Signet non défini.

3.1.1. Aspects thermodynamiques du CO2 ... Erreur ! Signet non défini.

3.1.2. Liaison carbone-oxygène ... Erreur ! Signet non défini. 3.1.3. Interaction du CO2 avec des surfaces métalliques ... Erreur ! Signet non défini.

3.2. Interaction du CO sur le Rh ... Erreur ! Signet non défini. 3.3. Chimie de l’adsorption de l’O2 ... Erreur ! Signet non défini.

3.3.1. Interaction de l’O2 avec le Rh ... Erreur ! Signet non défini.

3.3.2. Reconstructions morphologiques du Rh induites par l’oxygène .. Erreur ! Signet non défini. 3.3.3. Interaction de l’O2 avec le Pt ... Erreur ! Signet non défini.

3.4. Chimie physique du N2O ... Erreur ! Signet non défini.

CHAPITRE IV Hydrogénation du CO

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sur le Rh ... Erreur ! Signet non défini.

4.1. Adsorptions du CO2 et étude comparative avec N2O, O2 et CO ... Erreur ! Signet non défini.

4.1.1. Observation de l’adsorption de CO2, N2O, O2 et CO par FEM ... Erreur ! Signet non défini.

4.1.2. Adsorption dissociative du CO2 par 1DAP ... Erreur ! Signet non défini.

4.2. Hydrogénation du CO2, O2 et N2O sur le Rh ... Erreur ! Signet non défini.

4.3. Processus de désorption après adsorption des molécules oxygénéesErreur ! Signet non défini.

4.4. Nature des transformations FEM ... Erreur ! Signet non défini. 4.4.1 Reconstructions de surface du rhodium... Erreur ! Signet non défini. 4.4.2. Formation et diffusion d’oxygène sous-surface O(sub) ... Erreur ! Signet non défini. 4.4.3 Mécanisme d’échange d’oxygène entre les facettes Rh{012} et Rh{113}Erreur ! Signet non défini.

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4.5.1. Caractérisation des échantillons par sonde atomique tomographiqueErreur ! Signet non défini.

4.5.2. Détection et formation des oxydes de rhodium RhOX ... Erreur ! Signet non défini.

4.5.3. Interprétation et mécanisme ... Erreur ! Signet non défini. 4.6. Cinétique d’adsorption dissociative du CO2 et évacuation passive des O(ads) de la surface

... Erreur ! Signet non défini. 4.6.1. Diagrammes de phase d’adsorption du CO2 sur le rhodium ... Erreur ! Signet non défini.

4.6.2. Étude de la réactivité du CO sur le rhodium à 700 K à l’aide de la réaction CO+O2 ... Erreur !

Signet non défini.

4.7. Diagrammes de phase cinétique de l’hydrogénation du O2 sur le rhodiumErreur ! Signet non

défini.

4.7.1. Diagramme de phase cinétique ... Erreur ! Signet non défini. 4.7.2. « Explosions de surface » ... Erreur ! Signet non défini. 4.7.3. Discussion ... Erreur ! Signet non défini. 4.8. Conclusions sur le rhodium ... Erreur ! Signet non défini.

CHAPITRE V Hydrogénation du O

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sur l’alliage Pt-Rh et sur le Pt ... Erreur ! Signet non défini.

5.1. Adsorption et hydrogénation d’O2 sur le Pt-Rh et le Pt ... Erreur ! Signet non défini.

5.1.1. Caractérisation FIM/FEM de la nanoparticule de Pt-Rh ... Erreur ! Signet non défini. 5.1.2. Adsorption et transformation des images FEM ... Erreur ! Signet non défini. 5.1.3. Hydrogénation de l’O2 sur le Pt-Rh et le Pt ... Erreur ! Signet non défini.

5.2. Dynamiques non-linéaires au cours de la réaction H2+O2 sur le Pt-RhErreur ! Signet non

défini.

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