HAL Id: jpa-00206670
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Étude de la lumière de fluorescence d’atomes excités en
interaction résonnante avec un laser. II. Vérification
expérimentale application au niveau 2p4 du néon
B. Decomps, M. Dumont
To cite this version:
B. Decomps, M. Dumont. Étude de la lumière de fluorescence d’atomes excités en interaction
réson-nante avec un laser. II. Vérification expérimentale application au niveau 2p4 du néon. Journal de
Physique, 1968, 29 (5-6), pp.443-455. �10.1051/jphys:01968002905-6044300�. �jpa-00206670�
ÉTUDE
DE LALUMIÈRE
DEFLUORESCENCE D’ATOMES
EXCITÉS
ENINTERACTION
RÉSONNANTE
AVEC
UNLASER
II.
VÉRIFICATION EXPÉRIMENTALE
APPLICATION
AUNIVEAU
2p4
DUNÉON
(1)
Par B. DECOMPS et M.
DUMONT,
Faculté des Sciences de Paris,
Laboratoire de Spectroscopie Hertzienne de l’E.N.S., associé au C.N.R.S.
(Reçu
le 22septembre 1967.)
Résumé. 2014 La lumière de fluorescence émise par des atomes de néon d’une cellule C soumise à un
champ
magnétique
etplacée
à l’intérieur de la cavité d’un laser à gaz est modifiée lorsde l’irradiation par la raie laser 03BB = 6 328 Å
(3s2-2p4)
du néon.L’étude détaillée de ces modifications sur les raies de fluorescence émises par le niveau
2p4
permet
de vérifier lesprévisions
théoriques développées
dans un article antérieur(2) .
Elle montre, enparticulier, l’importance
de l’effet de cascade par émissionspontanée
sur latran-sition 03BB = 6 328 Å. On trouve
que les
temps
de relaxation de lapopulation
et del’alignement
du niveau
2p4
sont très différents. Les sections efficaces de collisioncorrespondantes
ont été mesurées. Deplus,
on a mis en évidence unphénomène
de diffusionmultiple
cohérente surla raie 5 943 Å
(2p4-1s5)
sensible au courant de ladécharge
excitatrice de C. Abstract. 2014 The fluorescencelight
emittedby
excited neon atoms of a cell C,placed
insidea laser
cavity,
isstrongly changed
when a 6 328 Å laser beam illuminates the cell. Amagnetic
field is
applied
on C.Detailed
study
of this effect on the fluorescence lines emittedby
the2p4
level showsgood agreement
with a theoreticalanalysis published
previously
(2) .
It shows theimportance
of cascade effects due tospontaneous
emission on the3s2-2p4
transition.Population
andalignment
relaxation times are found to bequite
different.Corresponding
collision cross-sections have been measured. The effect of "coherent"imprisonment
of the 5 943 Å line(2p4-1s5),
sensitive to thedischarge
inside C, has been observed.A. Le
montage
expdrimental
[1]
a[4].
-L’en-semble des mesures repose sur
l’analyse
des variationsdes
caractéristiques
de la lumiere de fluorescence 6mise par des atomes de neon excites par unedecharge
lorsqu’ils
sont soumis a l’irradiation d’un laser depolarisation
lin6aire.Pour
cela,
une cellule Cremplie
d’unmelange
d’h6lium et de neon en
proportions
variables estexcit6e par une
decharge
continue d’intensit6r6glable.
C est
plac6e
a l’int6rieur meme de la cavite laser.En outre, un
champ magn6tique
H,
parall6le
a1’axe,
lui est
applique.
L’oscillation laser est assur6e par untube L
beaucoup plus
long
queC,
danslequel
lanature du
melange
helium-neon et l’intensit6 de ladecharge
sontajust6es
pour obtenir le maximum d’intensité lumineuse. Le tube L estamplificateur
pour
plusieurs
raies du neon. Le choix de lalongueur
(1)
Cette 6tude a ete r6ahs6e avec l’aide de la D.R.M.E.(2) Journal
dePhysique,
1968, 29, 181. Toutes lesréfé-rences, formules et
paragraphes
de cet articletheorique
sont
precedes
de I.d’onde d’oscillation est assure par des miroirs a multi-couches
di6lectriques
dont le coefficient de reflexion n’estproche
de 1 que pour une faible gamme delongueur
d’onde( fig.
1 a et 1c).
Quel
que soit le choix desmiroirs,
l’oscillationpeut
seproduire
sur lalongueur
d’onde :L’introduction de methane dans les intervalles libres de la cavite
permet
d’absorber cette raie et debloquer
cette oscillation. Le laser oscille alors
uniquement
sur une des autres transitionspossibles
sur notre montage.Dans la
quasi-totalite
desexperiences
decrites dans cetarticle,
nous avons utilise l’oscillation laser sur la raieX = 6 328
k
(3S2-2p4) qui
nous a conduits a 1’etudedes niveaux
3s2
et2p4.
On observe la lumiere de fluorescence 6mise par C
perpendiculairement
a 1’axe du laser simultan6ment dans deux directionsrespectivement
parall6les
etperpendiculaires
à la direction depolarisation
du laser.FIG. 1.
1
a) Montage
experimental ;
1b)
Directions d’observation ; 1c)
Niveauxd’6nergie
du neon.Dans
chaque
directiond’observation,
le faisceaulumi-neux traverse un
polariseur (7u
oua)
et les différentesraies sont isolees par un monochromateur suivi d’un
photomultiplicateur
(fig.
1b).
L’adjonction
a ce montage d’une lamesemi-trans-parente
et d’un deuxieme monochromateur danschaque
direction d’observationpermet
1’6tude simul-tanee de deux raies de fluorescence.Un obturateur
place
a l’int6rieur de la cavitepermet de couper l’irradiation laser. On
peut
ainsimesurer successivement le courant
photoélectrique
(0)1en l’absence d’irradiation laser et la modification A/
de ce courant
provoqu6e
par le laser.Pour certaines mesures
(AH
etR),
seule la modifi-cation AI a del’importance :
il est doncavantageux
d’atteindre directement cette modification par unemodulation du faisceau laser. Une roue dent6e
entrai-n6e par un moteur
synchrone
permet
d’obturerperio-diquement
la cavite a unefrequence v
= 130cfs.
L’intensite du laser est alors modul6e en cr6neaux de
duree 1 = 4 ms; les
temps
de descente et de montee des cr6neaux obtenus sont inferieursa ij20.
La duree des creneaux est tressup6rieure
a toutes les constantesde
temps
dusysteme ( N
10-8 s pour les atomes etN 10-6 s
pour la construction de 1’onde
laser),
par suite la theorie stationnaire reste valable. Dans cesconditions,
les raies de fluorescence issues de a et bsont
egalement
modul6es en cr6neaux. A 1’aide dedetections
synchrones,
on mesure danschaque
direc-tion d’observadirec-tionl’amplitude
AI de la modulationcorrespondante
du courantphotoélectrique.
L’introduction de la cellule C a l’int6rieur de la cavite est int6ressante a
plusieurs
titres :1. C est soumise a la
grande
densited’énergie
lumineuseproduite
a l’int6rieur de la cavite laser.Les effets de l’irradiation sont, par
suite,
bienplus
importants
que si C se trouvait a l’extérieur du laser.2.
Cependant,
lescaractéristiques
du milieuato-mique
de C et celles durayonnement
laser 6mis par Lsont
indépendantes,
cequi
estavantageux
aplusieurs
points
de vue :a)
Cette m6thode necessite seulementl’existence,
dansC,
d’une diff6rence depopulation
entre le niveausup6rieur
et le niveau inferieur de la transition laser. C n’est donc pas n6cessairementamplificateur
puisque
le tubeL, lui,
assure l’oscillation laser. Lagamme de
pressions
et demelanges
que l’on peut6tudier par cette m6thode n’est donc limit6e que par
la
possibilite
d’obtenir unedecharge.
b)
Lechamp magn6tique applique
sur C n’a aucune influence sur le fonctionnement du laser L.L’exp6rience
montre en effet que Cperturbe
tres peules
caractéristiques
de L. L’ensemble du tubeampli-ficateur L reste dans un
champ
tresfaible,
m6mequand
C est soumis a un
champ
deplusieurs
dizaines degauss.
On
peut
donc consid6rer comme fixes lescaract6-ristiques
du laser dans toutes lesexperiences
ou l’on fait varier lechamp
magn6tique
surC,
alors que, dansdes
experiences
comparables
effectuées avec un seultube laser soumis a un
champ magn6tique
sur toutesa
longueur,
il est n6cessaire de tenircompte,
dansl’interpr6tation
desresultats,
de la reaction de H surl’oscillation laser.
B.
Technique
de mesure deAH(l),
R(1) et F(1).Influence de l’intensité du laser. - Dans
(I, E)
nous avons caractérisé les modifications de la lumiere defluorescence sous 1’effet de l’irradiation laser par les
les formules
(I.62), (I.63), (1.68), (I.55).
L’inter-pr6tation physique
de cesgrandeurs
suppose quel’intensit6 de l’irradiation laser est uniforme dans
toute la
region
de C dont on observe les raies defluorescence.
Or,
cettehypothese
n’est pas v6rifi6e dans lapratique.
Deplus,
certaines mesures sontbas6es sur la
comparaison
de l’intensit6 lumineuse6mise dans les deux directions cp = 0 et cp =
nj2.
Il se pose donc un
probl6me
d’équilibrage
entre les deux bancs de mesures.Nous allons exposer dans ce
paragraphe
la m6thodequi
nous permet de donner unesignification
aux mesures.Le courant
photoélectrique
I mesure dans chacune des directions estproportionnel
a la somme desFIG. 2. -
Les volumes observes dans la cellule C.
contributions des volumes élémentaires vues par le
systeme
de detection( fig. 2) :
s caractérise la sensibilite du
systeme
de mesure. Enparticulier,
on observe la lumiere 6mise parcertains atomes
qui n’interagissent
pas avec le faisceaulaser. Par
suite,
la modification relativemacroscopique
de l’intensit6 defluorescence,
d6finie par :n’a pas de
signification
physique
precise :
son ordrede
grandeur
constitue une borne inferieure de lamodification
microscopique
AL,/(O)LF
dans laregion
irradiee.En
champ
fort,
nous savons que le rayonnement6mis est
isotrope; cependant,
les valeurs mesur6esMll
et
Ml
(dans
lesdirections cp
= 0et cp
=vc/2)
sontsensiblement différentes car les volumes observes
VII
et
V1-
sont différents.1. MESURE DE F(1). - F(1) est defini
par
(I.56)
comme la limite pour les faibles intensités du laser de la
quantite :
(1)
et(2)
6tant deux raies de fluorescence issues dumeme niveau
(a
oub).
Pour la determination de
F,
il est essentiel decomparer les raies de fluorescence 6mises par la m6me
region
de C et par suite observ6es dans la memedirec-tion,
avec la memegéométrie.
Pourcela,
onopère
de la maniere suivante :
apres
la travers6e d’unpolariseur qui
isole la composante 7t, la lumiere ests6par6e
en deux faisceaux par une lamesemi-réfléchis-sante. Sur chacun des
faisceaux,
un monochromateurpermet d’isoler l’une des raies. Grace a
l’interrupteur
place
dans la cavitelaser,
on mesure lesquantit6s
(0)1,,
et
AI7,
simultanément sur les raies(1)
et(2).
On forme laquantit6 :
En
reglant
les deux monochromateurs sur la m6meraie,
on v6rifie que ce rapport est tres peu sensibleaux
reglages
optiques
et reste6gal
a 1 a mieux de 1%.
Ceci montre que, dans ces
conditions,
lesregions
de C observ6es par les deux
photomultiplicateurs
sontbien
identiques.
F’ n’est pas en
general 6gal
a F : pourqu’ils
soientégaux,
il faudrait que l’intensit6 du laser soit uniformesur tout le volume irradi6
(alors
I =s4 Virradié).
Cependant,
nous allons montrer queF’,
comme F,
tend vers F(l)
quand
l’intensit6 du laser tend verszero.
Supposons
poursimplifier
que l’on peutecrire,
parunite de
volume,
(2)LF
=(2)lF
iX
(approximation
destres
grandes largeurs
Doppler).
On a alors :Dans ces conditions :
Nous avons v6rifi6
expérimentalement
que cettedetermination de F(1) est alors bien
ind6pendante
de la direction d’observation en effectuant simultan6ment ces mesures dans les directions cp = 0 etcp =
7r/2.
Les resultats obtenus sont
identiques
a mieux que 1%.
FiG. 3. - Determinations de
F’(I, II)
relatives auniveau
2P4
en fonction de l’intensit6 du laser(80 %
He, 20% Ne, p
= 1,55torr).
La
figure
3 montre unexemple
de variation de F en fonction deix
pour le niveau2p4
du neon. Sur lem6me
graphique,
nous avonsport6
F’(H
=0)
etF’ (H = oo) .
Ilapparait
queF’ (H = 0)
estind6-pendant
de l’intensit6 du laser. Ceci estgeneral
amieux que 1
% pres
pour toutes les mesures faites avecle niveau
2p4.
Cette remarque nous apermis
desim-plifier
la m6thode de mesure pour ce niveaupuisque,
a la
precision
de nos mesures,F’ (H
=0)
= F(l).2. MESURE DE R(1) ET DE AH(l). - La
largeur
AH(I .62)
et la hauteur relative R(1.63)
de 1’effet Hanlene font intervenir que les
changements
d’intensité de fluorescence a dus a l’irradiationlaser,
il ne se posedonc
qu’un probl6me d’6quilibrage
entre les deux voies.En
effet,
en utilisant(11.5),
on voit ais6ment queFIG. 4. -
Enregistrement
typique
sur la raie X = 5 943 A(2P4-1s5)
en fonction duchamp
H.les
grandeurs macroscopiques
RII
etRl
formées apartir
de AIG et lesgrandeurs microscopiques
corres-pondantes
formées apartir
de ALI’ ne diff6rent quepar des termes du 2e ordre en
I,.
Leur limite R(1) estdonc la m6me.
De
plus,
il estpossible
der6gler
les sensibilités sll et s 1..des d6tecteurs de
fagon
a6galiser
les valeurs deA/%
et
AII,
enchamp
fort(lorsque
ALI’ estisotrope).
Dansces
conditions,
lacomparaison
entreAIz
etAIG
a unesignification (au
moins au secondordre) (fig. 4).
Avec cette
normalisation,
la mesure deA7//
-AIl
61imine toute variation
isotrope
et augmente sensi-blement lerapport
signal
sur bruit de la variationanisotrope
encompensant
les fluctuationsidentiques
dans les deux directions
(fluctuations identiques
de ladecharge
deC,
fluctuations de tension de 1’alimen-tation commune aux deuxphotomultiplicateurs).
Cette m6thode est la
plus precise
pour verifier la forme de raie lorentzienne des courbes d’effet Hanleet pour mesurer la
largeur
a mi-hauteur AH. Elle aete utilis6e de maniere
syst6matique
dans ce but. Ladifference
AI/O/ - AIG
est construite6lectronique-ment, soit directement a
partir
du courant fourni parles
photomultiplicateurs (m6thode continue),
soit apartir
dusignal
donne par les detectionssynchrones
(m6thode
par modulation dulaser).
Les deuxm6-thodes sont sensiblement
6quivalentes
pour la mesure de AH.Une etude
syst6matique
de l’effet Hanle duni-veau
3s2
irradi6 alternativement par le laser À=6 328A
et le laser X =
3,39
u a montre tout d’abord que OH
varie lin6airement avec la
puissance
du laser tant que cette derniere est relativement faible( fig. 5).
D’autrepart,
la valeurextrapolée
AH(l) pour les intensités deFIG. 5. - Effet de l’intensit6 d’irradiation sur la
lar-geur AH de 1’effet Hanle du niveau
3s2 (10 %
Ne,90
% He, P
= 1,2torr).
laser 6vanescentes ne
depend
pas de la raie laserutilisée : conformément a la
th6orie,
AH(l) esttransversal sous la seule influence des
parametres
définissant le milieu
atomique
de C. Cet effetd’61ar-gissement peut
atteindreplusieurs
gauss( N
20%
de lalargeur)
avec la raie X = 6 328A.
Cetteextrapo-lation est par suite absolument n6cessaire pour l’ob-tention d’une mesure
precise
des relaxations. Ellea ete faite de maniere
syst6matique
dans toutes lesmesures dont nous
parlerons par
la suite.Poux la mesure de
RII
etR..1,
la m6thode de modu-lation du laser donne une bien meilleureprecision
que la m6thode continue. Pour
cela,
onenregistre
simultan6ment le
signal
AI//
etAIL
fourni par les detectionssynchrones
et on utilise la definition(1.63)
pour former
RJJ
etR..1.
I1 n’est pas n6cessaire pour cettemesure
d’equilibrer parfaitement
les deux voies.A
partir
deRII
etR..1’
on forme R et R’(for-mules
(1.67)
et(1.68)).
Onpourrait
mesurerdirec-tement le taux
d’anisotropie
enchamp
nulR’,
maisceci necessite un excellent
equilibrage
des deux voies.La construction de R’ a
partir
deRil
etR.1..
estplus
rapide
etplus precise.
Les valeurs deRII
etR..1
pourles différentes raies de fluorescence issues du niveau
3s2
sont
trop
faibles pourqu’une
etudeprecise
ait pu 6treenvisag6e
sur ce niveau. Pour le niveau2 P4,
parcontre, il est
possible
de verifier queRJJ
etR..1
d6pen-dent effectivement de l’intensit6 d’irradiation
ix.
La
figure
6 montre la variation des valeurs absolues deRII, R.1..,
R et R’ en fonction de l’intensit6 duWG. 6. - Determinations de
RI/, R I, R et R’ en fonction de l’intensit6 du laser
(80 %
He, 20%
Ne; p = 1,30 torr;ic
= 7 mA ; niveau2p4 ; raie À = 5 943
A).
laser
I, .
On voit sur cettefigure
l’utilit6 de construire Ret R’ : alors que
RII
etRl
varientbeaucoup avec iÀ
etne
permettent
pas uneextrapolation précise,
R et R’ont une variation faible et donnent R(l) avec une
bonne
precision.
De
plus,
R’ peut 6tre considere commeindépendant
de
ix
a laprecision
de nos mesures, c’est-a-dire amieux que 1
% pr6s.
Ce fait a ete v6rifi6 dans denombreux cas et il nous a
permis
desimplifier
appre-ciablement la m6thode de mesure de R(1)
(pour
leniveau
2P4)
Dans toute la
suite,
nouspartirons
des valeursAHll),
R(1) et F(1) obtenues de cette mani6re. Cette extrapo-lation de
AH, R
etF,
qui permet
de s’affranchir des effets radiatifsd’élargissement
et dedepolarisation
par l’ondelaser,
61imine par ce fait meme lescouplages
provoqu6s
par 1’emission induite entre le niveausup6-rieur et le niveau inferieur.
Les
caractéristiques AH(l),
R(1) etF(1)
d’un niveausup6rieur
d’une transition laser doivent donc 6treattribuees a ce seul niveau. Nous savons
(I, E)
qu’il
n’en est pas forc6ment de meme pour le niveau inf6-rieur en raison des transferts
provenant
du niveausup6rieur
par emissionspontan6e.
L’étude d6taill6e du niveau
sup6rieur
3s2
de la transition laser X = 6 328A
feral’objet
d’unepubli-cation ult6rieure
[9].
Nous nous contenterons depresenter
les resultats de cette etudeindispensables
al’interpr6tation
des mesures effectu6es sur le niveauinferieur
2p4.
C. Le niveau
2 P4
du ndon. - Le niveau2p4
demoment
cin6tique J.
= 2 est le niveau inferieur ade la transition X = 6 328
A
(3S2-2P4).
Le momentcin6tique Jb
du niveausup6rieur
3s2
estegal
a 1.Le niveau
2p4 possede
trois raies defluorescence,
reperees
dans toute la suite par les indicesI,
II et IIIde
longueurs
d’onde suivantes :Il est int6ressant de comparer les resultats des mesures
effectu6es sur la raie I
(qui
aboutit sur un niveauif
=2)
a ceux obtenus sur les raies II ou III(Jf, = 1).
La raie
III,
inseparable
d’une raie intense del’hélium,
presente
dans laplupart
de nosexperiences,
n’a pasete 6tudi6e de
façon
syst6matique.
1. L’EFFET DU TRANSFERT PAR EMISSION SPONTANEE.
- En raison du
couplage
avec le niveau3s2
du a1’emission
spontan6e,
1’interpretation
des resultats deR(1),
F(1) et AH(l) relatifs au niveau2p4
suppose laconnaissance
pr6alable
descaractéristiques
duni-veau
3s2.
En
reportant
dans les formules(1.70)
les valeursnum6riques
(a
=2 P4, b
=3s2),
on voit que la me-sure de F(ll et de R(l)permet
d’atteindre lesquantites :
De
m8me,
la correction aapporter
a la forme deLorentz
de
1’effet Hanle est en valeur relative del’ordre de
Or,
l’étude précise
du niveau3s2
apartir
de l’irra-diation par la raie X = 6 328A
(3S2-2p4)
est rendue difficile par la faible valeur desalignements
cr66s. Elle a n6anmoinspermis
d’atteindre un ordre degrandeur
desparam6tres
du niveau3s2.
a) Transfert d’alignement.
- En tenantcompte
dela diffusion
multiple
coh6rente,
on trouve que lerapport
r b(O) /r b(2)
est auplus
de l’ordre de1/2
desque la
pression
partielle
de neon est suffisante pourque la raie de resonance
3s2-lpo
soit totalement r6absor-bee. Ceci seproduit
surement des quePNe >
200 (1..Dans ce
cas, l’effet
du transfert par emissionspontan6e
est au moins
vingt
foisplus
faible pourl’alignement
que pour la
composante
scalaire. Nous verronsplus
loin que ce transfert entraine une correction
relative-ment faible sur la
population
du niveau2p4.
Il estpar suite
legitime
denegliger completement
son effet sur lescomposantes
de1’alignement.
Ceci
implique
enparticulier
que 1’effet Hanleobserve sur
I,
II et III estuniquement
du a l’interac-tion directe durayonnement
laser avec le niveau2p4,
le transfert d’effet Hanle a
partir
du niveau3s2
appor-tant une correction
n6gligeable.
Ce fait a pu 6trev6rifi6
experimentalement
de la maniere suivante : L’irradiation par un laser a lalongueur
d’ondeX =
3,39
u
(3s2-3p4)
d’intensit6 convenable entrainesur le niveau
3s2
le memechangement
depopulation
et la meme
proportion d’alignement
que l’irradiation a lalongueur
d’onde X = 6 328k
(3s2-2P4).
L’irra-diation a la
longueur
d’onde X =3,39 u
est par contre sans effet direct sur le niveau2p4
et les modifica-tions observ6es alors surI,
II ou III sontuniquement
dues aux transferts par emission
spontan6e.
Dans cesconditions,
aucun effet Hanle n’est detectable sur leniveau
2P4.
Il est donc certain que lalargeur
AH(l)de 1’effet Hanle observ6e sur
I,
II ou III enpresence
de l’irradiation a la
longueur
d’onde X = 6 328A
est reliee a la seule
largeur
ra(2).
Une preuve
suppl6mentaire
de ce fait est donnee par lacomparaison
deslargeurs
AH(l) obtenues dans les memes conditions depression
et dedecharge
lors de l’irradiation successive par les deux raies laser : X = 6 328k
(3s2-2P4)
et X =1,15
11
(2s2-2P4)
(pour
laquelle
Ja
=2,
Jb
=1).
Le transfertpar emission
spontan6e
est sensiblementplus
important
apartir
du niveau2s2
qu’a
partir
du niveau3s2.
Neanmoins,
comme le montre la
figure
7,
leslargeurs
AH(l) d6-duites des deuxexperiences
sontidentiques.
Cetteexperience
qui
constitue pour le niveau2 P4
lependant
de celle d6crite en(II. B. 2)
pour le niveau3s2
estfaite avec une
precision
de l’ordre de 1%.
Elle montreque l’on
peut
negliger
les transfertsd’alignement
dansce cas. Il r6sulte de tout ceci que le terme de transfert
peut
6tren6glig6
pour lesalignements
aPo
etaP2
dansFIG. 7. - Effet de l’intensit6 d’irradiation sur la
lar-geur AH de 1’effet Hanle du niveau
2p4 (80 %
He,20
%
Ne, p = 1,20torr, ic
= 15mA).
les formules
(I .47 . a).
I1 n’est donc pas necessaire de faire la correction(II .8)
sur la mesure dera(2).
Cettesimplification
est due aux valeursparticuli6res
deJ.
et
Jb
pour lesquelles
(II.B)
contient un coefficient1/10.
Elle ne saurait 6treg6n6ralis6e
dans le cas d’une raielaser de
J.
etJb
quelconques.
b) Transfert depopulation.
- L’irradiation avec lelaser X
= 3,39
u(§ C
.1.a)
prouve que le transfert depopulation (3s2
--*2p4)
n’est pasn6gligeable.
Deplus,
les irradiationslaser À = 1,15 [.L et À = 6
328A
conduisent a des valeurs tres differentes de R(l) et F(l) :
comme ces mesures ont ete faites dans les m8mes
conditions
(pression, decharge, melange),
il faut enconclure que la difference vient du transfert de
population.
Il est donc n6cessaire de connaitre le
rapport
Yba/r b
(0).
Laprobabilit6
de transition Yba est constante,tandis que la relaxation
r b(O) depend
des conditionsexperimentales,
enparticulier
des collisions et de la diffusionmultiple
sur la raie de resonance3s2-lpo.
Si X est le
rapport
de branchement de cette raie(À
=Y3.,,-I,,./Yb) et x
son taux dereabsorption,
la formule(1.12)
donne :L’6tude directe du niveau
3s2
[9]
permet
de donner l’ordre degrandeur
de ab etBb.
D’autrepart,
des que lapression partielle
de neon estsup6rieure
a200 fl.,
la
reabsorption
de la raie de resonance est totale(x
=1).
A1’exception
du cas dumelange
a 1%
deneon
(cf. §
C . 3 . c),
cette condition estpratiquement
(]Fb(o)).d.
peut
alors 6tre considere comme constant.11
repr6sente
laprobabilit6
d’6missionspontan6e
surtoutes les raies de fluorescence autres que la raie de
resonance. C’est d’ailleurs 1’existence meme de ces
processus d’6mission
spontan6e
a cote de 1’emissionsur la raie de resonance
qui
permet
d’obtenir unalignement
du niveau3s2,
bien que la diffusionmul-tiple
coh6rente de la raie de resonance soitcomplete-ment saturee. Ce cas est tout a fait
comparable
a celui du niveau3P(O)
duplomb
6tudi6 par E. B. Salomanet E. W.
Happer [5].
On
peut
alors définir le facteur de transfert :les
pressions partielles
etantexprimées
en torrs.Dans ces
conditions,
pour les raies I etII,
R(1)et F(1) deviennent
(en
utilisant(I .66),
(I .58),
(II . 7)
et
(11.11)) :
On
peut
pr6voir
que 1’existence du transfertaug-mente les valeurs de R(1) et de F(1). Il est int6ressant
de poser :
En
effet,
A(1) est en theorieindépendant
de la raie defluorescence. D’autre
part,
a faiblepression,
ra(2)
et
ra(O)
tendent tous deux vers ya =1/,r.
et lamesure de A donne :
Il est
egalement possible
de trouver eo par une mesuretotalement
indépendante :
Remarque :
Dans cetteanalyse,
nous avonsn6glig6
tous les transferts d’excitation du niveau
3s2
auni-veau
2p, plus complexes
que le processus direct surla raie 6 328
A.
Un transfert depopulation
en trois6tapes (3s2
--*3p.; 3pn
--*2sm; 2sm
--->2p,)
peut
exis-ter. Cet effet ne constitue
qu’un
terme correctifqui
affecte seulement la determination de Yba que l’on peut d6duire de la connaissance de eo. Une estimationexperimentale
de la modification depopulation
des niveaux 2sprovoqu6e
par le laser 6 328 conduit a unecorrection inferieure a 2
%
sur Yba.2. RECHERCHE DES PARAMHTRES AGISSANT SUR
AH(l),
R(1) ET F(1). LES EXTRAPOLATIONS SUCCESSIVES.-a)
L’analyse
simultan6e des raies I et II permetplusieurs
confrontations :1)
Onpeut
mesurer simultan6ment AH sur les deuxraies. Ceci conduit au meme resultat a mieux que 1
%
pr6s.
Il en est bien entendu de meme pour AH(l).2)
Onpeut
mesurerRíl)
etR(III)
: on v6rifie bienque la
quantite
A(1) formée apartir
de cesgrandeurs
est
ind6pendante
de la raie de fluorescence( fig.
8).
Ceci constitue une verification d’unehypothese
impor-FIG. 8. -
Comparaison
des deux determinations de A (1) sur les raies I et II(80 %
He, 20% Ne, p
= 0,95torr).
tante de la th6orie : si la
disparition
de 1’effet Hanleen 1’absence d’irradiation laser prouve bien que la
decharge
ne cree pasd’alignement
transversal,
l’iden-tit6 des deux determinations simultan6es de A constitue la verification la
plus
sensible del’hypothèse suivant
laquelle
ladecharge
ne cree pas nonplus d’alignement
longitudinal
(3) .
b)
On constate que lesgrandeurs AH(l),
RP), Ríl)
(ou
A(1))
etF(l)(I,
II) dependent
sensiblement desparam6tres
suivants :- la
composition
dumelange
d’h6lium et de neoncontenu dans la cellule
C;
- la
pression
totale de cemelange;
-l’intensité ic
de ladecharge
excitatrice.(3)
En touterigueur,
si1’alignement
n’est pas nul, ond6montre
que 1’egalite
des deux mesures de A nepeut
etre realisee que si lerapport
entre1’alignement cree par
ladecharge
dans les niveaux a et celui cree dans le niveau b a une valeur d6termin6e. Il faudrait donc que cerapport
aitjuste
la bonne valeurquelles
que soient les conditionsde pression,
demelange
et dedecharge,
ce
qui
est hautementimprobable puisque
lespopulations
sont tres sensibles a tous cesparametres.
Pour faire varier
ind6pendamment
ces troispara-m6tres,
nous avons ete amenes aoperer
syst6mati-quement
de la maniere suivante :On
remplit
la cellule C apartir
d’une bouteillecontenant un
melange
d’h6lium et de neon enpro-portions
fixes. En conservant lapression
constantedans la
cellule,
on fait un ensemble de mesures pourdifferentes valeurs de
l’intensité ie
de ladecharge.
Onconstate alors pour des intensités de
decharge
dequelques milliamperes
queAH(l),
R(,’)
etR(l)
varient lin6airement avecic,
alors que F(1) restepratiquement
invariant. Nous 6tudierons en
(II . c . 4) l’origine
de ceseffets du courant de la
decharge.
Les valeursAH (2)
R’2) Rí1?
et F(2)extrapol6es
aux intensités ded6charges
6vanescentes sont
caractéristiques
des relaxations sous1’effet de 1’6mission
spontan6e
et des collisions avecles atomes dans 1’etat fondamental.
Il suffit de
reprendre
cette doubleextrapolation
(ix
etie) à
différentes valeurs de lapression
pourdeterminer 1’effet des collisions dans le
m6lange.
Pour obtenirind6pendamment
1’effet des collisions du neonet de
I’h6lium,
il faut recommencer avec de nouveauxmelanges.
Nous avons fait des mesures
syst6matiques
sur4
melanges :
et pour une
vingtaine
depressions
danschaque
cas.3. L’ETUDE DES COLLISIONS. DETERMINATION
QUAN-TITATIVE DE L’EFFET DE CASCADE. -
a)
H(2). Mesurede
rb (2) .
- On constateexperimentalement
que, pourchaque
valeur de lacomposition
dum6lange
d’h6lium et de neon de la cellule
C,
AH(2) varielineai-rement avec la
pression ( fig. 9).
D’autrepart,
lepoint
extrapolé
AH(O)
auxpressions
6vanescentes est bienindépendant
de lacomposition
dum6lange.
Cepoint
commun
correspond
a lalargeur
naturelle duni-veau ya
qui permet
le calcul de la duree de vie[6] :
La
pente
où P est lapression
dumelange repr6sente
physiquement
la variation relative du temps de relaxation de1’alignement
due auxcollisions. On constate que c’est une fonction lin6aire
de la
proportion
d’h6lium et de neon de la cellule( fig. 10).
ra(2)
s’exprime
de la maniere suivante :les
pressions partielles PH,
etPNe
6tantexprim6es
entorrs.
En admettant
qu’il
règne
dans la cellule unetemp6-rature de 300
OK,
ceci conduit a des sections efficacesFIG. 9.
FIG. 10.
de collisions
(avec
la definition de Mitchell etZeman-sky) [7] qui
prennent
les valeurs suivantes :Ces valeurs sont tres
comparables.
Rappelons
quela transition
Ne(2p4)
--->- Ne(fondamental)
est inter-dite. Dans des cassimilaires,
les sections efficacesd’hélium et de neon ont
toujours
ete trouv6es tresLa
precision
donnee ici est assez illusoire car on neconnait pas la
temperature
dumelange
a l’int6rieur de la cellule(apres
extrapolation
a ic nul).
b)
A(2) et F(2). Mesure dera(O)
et E. - Dans1’expos6
des resultats relatifs aux mesures de A(2) et
F(2)(I,
II),
il faut
distinguer
le cas dumelange
a 1%
de neondes trois autres
melanges
etudies.FIG. 11. -
RI(2)
etRII
pour un effet de cascade normal
(20 %
Ne, 80%
He).
FIG. 12.
Ri2)
dans le cas de faiblespressions
partielles
de neon.Examinons tout d’abord les resultats relatifs aux
trois derniers. Les valeurs
experimentales
deRI(2)
etRII(2)
pour le
melange
a 20%
de neon sontreportees
enfonction de la
pression,
sur lafigure
11,
et les valeurs de A(2) et F (2) sur lesfigures
13 et 14 pour les troismelanges.
FIG. 13.
FIG. 13 a.
FIG. 14.
FIG. 14 a.
Comme
ra(2)
est connu apartir
de 1’6tude deslargeurs
des courbes d’effetHanle,
A (2) et F(2) sontcompletement
determines par e0 etra(O).
Aux pres-sions6tudi6es,
ra(o)
est une fonction lin6aire desLes trois
param6tres
zo, aa etBa
ont eteajust6s
de maniere a coincider au mieux avec 1’ensemble desresultats des mesures de A (2) realisees avec 20
%
et100
%
de neon. Surla ’figure
13,
les courbes en traitplein
sont les courbestheoriques (II.15),
obtenues enposant :
Les courbes en
pointill6s correspondent
a1’hypothese
aa =Ba
= 0(pas
de collisions de «quenching
»).
Les valeurs des
parametres
ainsi obtenues ont 6t6 utilis6es pour construire la courbeA(2)(p)
pour lemelange
a 10%
de neon( fig.
13a)
et les courbesF(2)(P) (II .13) pour les trois melanges ( fig.
14 et14 a).
L’accord excellent entre les
points expérimentaux
etles courbes
th6oriques
est une bonne confirmation dela m6thode de mesure et de la theorie
(en particulier
de 1’existence d’un seul temps de relaxation pour1’alignement longitudinal
et1’alignement
transversal).
Nous pouvons donc ecrire :
ce
qui
conduit aux sections efficaces :Les sections efficaces
S(0)
de destruction de lapopulation («
quenching
»)
sont nettementplus
faibles que les sections
efficaces E (2)
de destruction de1’alignement.
Nous constatons d’autre
part
que le transfert depopulation
par emissionspontan6e
apartir
duni-veau
3sz
est un effetimportant :
Le transfert permet de
comprendre
les valeurs de1’anisotropie
enchamp
nul observees aux faiblespres-sions. En
effet,
les valeursexperimentales
sont nette-mentsup6rieures
aux valeursth6oriques
obtenues si l’onignore
le transfert[2].
Toute mesure de section efficace par cette m6thode est entach6e d’erreur si l’onn6glige
E.En utilisant
(II.11),
la mesure de e, permet deconnaitre la valeur de la
probabilite
de transition Yba(donc
la force d’oscillateur de la raie3s2-2p4)
si l’onconnait Yb et X par 1’etude du niveau
3s2.
Ces mesuressont en cours.
c)
Cas dumelange a 1 % de
nion. - Les valeurs de R(2)et de A(2) obtenues a
partir
dumelange
a 1%
de neonsont tres différentes de celles que l’on calcule a
partir
des valeurs de s,
ra(2)
etr a (0)
d6termin6es ci-dessus. Pour lesinterpreter,
il faut abandonnerI’hypoth6se
de la
reabsorption
totale de la raie de resonance3s2-lpo.
L’étude directe du niveau3s2
avec cemelange
conduit par ailleurs a la meme conclusion.En
effet,
si lareabsorption
de la raie de resonance n’est pas totale(x
1),
la correction de transfert :n’est
plus 6gale
au facteur e définipr6c6demment
(11.25).
Ces
experiences
sont difficiles ainterpreter
pour cemelange
enproportions
constantes. Eneffet,
lapres-sion
partielle
de neon variant avec lapression
totaleP,
le coefficient dereabsorption
x de la raie de resonancevarie et par suite la
proportion
de transfert par 6mis-sionspontan6e
ne reste pas constante.C’est la raison
qui
nous a conduits a r6aliser unes6rie
d’experiences
avec unepression
partielle
de neonconstante et tres faible
(PNe
= 10y)
enaugmentant
progressivement
lapression
d’helium. Les resultatssont
report6s
sur lafigure
12. La courbe enpointill6s
correspond
aux valeurs de R calcul6es apartir
de1’hypothese
Yb./ (]Pb (0)),.d.
=E° =
0,20.
11 estmani-feste que cette
hypothese
est arejeter.
11 y a par contreun bon accord entre les
points expérimentaux
et la courbe en traitspleins
calcul6e avec1’hypothese
Yb./Yb (1 - )’X) = 0, 13.
Si,
apres
cetteexperience,
on pompeprogressive-ment le
melange
obtenu,
on peut effectuer des mesuresde R a
proportion
de neon fixe(5 O/oo
dans le cas dela
figure 12).
On trouve des valeurs de R sensiblement inferieures a celles obtenues apression
partielle
de neon constante : dans la secondeexperience,
lapression
partielle
de neondiminue;
il en r6sulte une diminutiondu taux de
réabsorption x
et, parsuite,
del’importance
de transfert. Dans les deux cas, les collisions Ne-Ne*sont
négligeables :
la variation de leur nombre nepeut
donc
expliquer
la difference observée.4. L’EFFET DE L’INTENSITE DE LA DECHARGE.
-Revenons maintenant sur
1’interpretation
de 1’effetde
l’intensité ic
de ladecharge
excitatrice sur nos mesures.Lorsque ic
augmente,
on constate que lalargeur
6.H(1) des courbes d’effet Hanle diminue et que,
d’autre
part,
RP)
etR(II(1)
diminuentegalement.
End’autres termes, une
augmentation
de ladecharge
affine 1’effet Hanle et simultan6ment
depolarise
les raies de fluorescence. Ces deux constatations nepeu-vent
s’interpr6ter
par des collisions. Si onadmet,
eneffet,
que ladecharge
augmente
le nombre descolli-sions,
on peutcomprendre
ladepolarisation
observée,
mais on s’attend alors a une
augmentation
de AHcontrairement a ce
qui
est observe. Si enpresence
dela
decharge
seproduit
un effetthermique qui,
aucontraire,
diminue le nombre descollisions,
oninter-pr6te 1’affinement,
mais on nepeut
plus comprendre
la
depolarisation.
D’autre
part,
dans le neon pur, pour unepression
de
0,3
torr et une intensite dedecharge
de 50mA,
on amesure une valeur de AH(’) inferieure a la
largeur
duree de vie apparente sup6rieure a la duree de vie radiative de 1’atome isole.
Enfin,
aucun affinement de ce type n’est observe surle niveau
3s2
dans le neon pur, alors que les modifica-tions delargeur
du2p4
sont tresappr6ciables.
Enr6a-lite,
laprecision
est nettement moins bonne et onpeut
seulement affirmer
qu’un
affinement eventuel duni-veau
3s2
est au moins trois foisplus
faible que celui du2p4
dans les memes conditions.Cet ensemble de constatations nous a amenes a faire
l’hypothèse
de 1’existence d’unphénomène
de diffusionmultiple
coh6rente lie a lapresence
du niveaum6ta-stable
1s5
et des deux niveauxls2
etls4
trespeupl6s
par suite du «trapping »
des raies de resonance auxpressions
de neon ou nousop6rons.
Il est en effetpr6visible
que lapopulation
de ces niveaux et, parsuite,
le taux dereabsorption
des raies de fluorescence issues de2P4
vers ces niveaux augmentent avecic.
La th6orie de la diffusion
multiple
permet
uneconfrontation
quantitative
de1’affinement
et de ladepolarisation
observes.En
effet,
d’apr6s (I.12) :
Il se trouve que dans le cas
particulier
des troisraies de fluorescence
I,
II etIII,
tous les mi sontégaux
a a =49/200
[5].
Il est par suite int6ressant deposer :
-x
repr6sente
laproportion
dephotons
emis apartir
du niveau
2p4
et r6absorb6s dans la cellule.La variation de x en fonction
de ic
n’a pas de raisond’6tre
simple.
Pourcela,
nous nous limiterons a l’étudede la variation des
grandeurs
observables pour les faibles valeursde ic (pente
al’origine).
En utilisant(11.27)
et les definitions(II.13)
et(II.15),
nousobtenons :
Comme 1’6tude des collisions nous a
permis
de mesurer tous lesparam6tres figurant
dans cesformules,
la determination
experimentale
des variations deAH(l),
A(l) et Flll constitue trois determinationsind6-pendantes
dedx/di,,.
La variation de F(1)
avec ic
6tant engeneral
tresFIG. 15. - Affinement
avec la
decharge.
FIG. 16.
faible,
nous avons cherchéuniquement
à comparerles valeurs
dx
(AH(1))
d6duites de l’affinement desXc
c(
courbes d’effet Hanle à celles que l’on obtient à
partir
deA(’),
ue nousappelons
dx
(A(1)).
dic
Les
figures
15 et 16 montrent les variations de d AH(l) dA(l)d’
et dedA
en fonction de lapression.
PourXc
Xc
pchaque proportion
dum6lange
He-Ne,
on en déduitque les valeurs de
dx
(A(1)
et dedx
(AH(l))
varientdic
dic
linéairement avec la
pression (ceci apparait
sur lafigure
15 pourdd
(I1H(1))
en raison de lap ro p
nalit6
(11.29)),
mais les deux determinations sont differentes :- Le
rapport
est de l’ordrede
1,3
pour le neon pur, de1,8
pour lemelange
a 20%
deneon,
de2,5
pour lemelange
a 10%
de neon.Enfin,
pour lemelange
a 1%
deneon,
1’affinementreste detectable alors que l’on observe une
augmen-tation tres
16g6re
de lapolarisation.
Il faut donc admettre que la diffusion
multiple
n’explique
pas a elle seule les resultats observes. Enparticulier,
les mesures faites pour lemelange
a 1%
de neon
s’expliquent completement
en admettant quela
decharge
provoque un effetthermique qui
diminuele nombre des collisions. La cellule est en
effet
relieea un
grand
volume(verrerie,
pieges...)
et ladecharge
n’occupe qu’une
faiblepartie
de 1’ensemble.Lorsque
ic
croit,
il estlogique
depr6voir
uneaugmentation
locale de la
temperature
T au niveau de ladecharge,
alors que le reste de 1’enceinte se maintient a la
temperature
ambiante. Dans un telsysteme,
1’equi-libre des
pressions
est assure par une diminution localede la densite de gaz.
Comme,
par contre, la vitessemoyenne
croit,
onpeut
pr6voir
une variation dunombre des collisions en T-1I2.
Si l’on admet la diffusion
multiple
n6gligeable
dece cas, il est
possible
de mesurer avecprecision,
surle
melange
a 1%
deneon,
la modification relative du nombre des collisionsprovoqu6es,
achaque
pres-sion,
par le courant dedecharge.
En admettant quecette modification relative est a peu
pres
ind6pendante
du
pourcentage
de neon(ce qui
est tres vraisemblablepour les
melanges
a 20%
et 10%
deneon),
onpeut
calculer la correction que cet effet
thermique
dedecharge
entraine sur 1’affinement et ladepolarisation.
Lorsque
les valeursexpérimentales
sont ainsicorri-g6es,
les deux determinations dedxldi,,
coincident amieux de 20
% pr6s
pour chacun des deuxmelanges
a 10%
et 20%
de neon( fig. 17).
On constate dans ces deux cas que
dx/dic
estproportionnel
a lapression
partielle
de neon(les
pentes
sont dans unrapport
2).
Remarquons
enfinqu’en
l’absence d’irradiation laser lerapport
des intensités des raies de fluorescence Iet II s’6crit :
Son 6tude
experimentale
permet
des6parer
les contri-butions relatives des differentes raies. Si on fait1’hypothese
que seule la raie X = 5 943k
(2P4-lS5)
est r6absorb6e
(x,
=xIII =
0 ;
xj, =
x),
onpeut
en tirer une derni6re estimation de laquantite
dxldi,,.
Les
points
expérimentaux
ainsi obtenus coincident bien avec les deux autres mesures. Onpeut
doncFIG. 17. - Différentes determinations de
dx/dic
a
partir
deconclure que le
phénomène
de diffusionmultiple
coh6rente seproduit
essentiellement sur latransi-tion
2P4-1s5.
Ceci est facile acomprendre :
le niveau1s5
est metastable et par suitebeaucoup plus
peuple
par ladecharge
que les deux niveauxls2
etls4
qui
sont des niveaux de resonance.L’accord entre les différentes determinations pour le neon pur est
beaucoup
moins bon. Ceci n’est passurprenant car les corrections de 1’effet
thermique
sont
beaucoup
plus
difficiles a 6valuer dans ce cas.En
effet,
lecomportement
de ladecharge
6tantforte-ment modifi6 par la
presence
deI’h6lium,
il n’est paspossible
d’utiliser les resultats obtenus avec lemelange
a 1
%.
D’autre part, il semble bien que, dans ce cas, la diffusionmultiple
coh6rente ne seproduit
plus
uniquement
sur la raie 5 943A.
I1 convient enfin desouligner
que nous n’avons pas introduit dans notreinterpretation
desph6nom6nes
les collisions avec les electrons et les ions. A laprecision
actuelle de nosmesures, leur contribution n’est pas
separable
de1’effet
thermique
dont nous venons deparler.
D. Conclusion. - Cette etude du niveau
2p4
du neon nous apermis
tout d’abord de v6rifier 1’ensemble des conclusions del’analyse
théorique :
1’6tude durayonnement
de fluorescence d’atomes excites irradi6spar un laser permet de determiner avec
precision
lesrelaxations des niveaux inferieurs ou
sup6rieurs
dela transition.
Pour obtenir des resultats
significatifs,
il estessen-tiel
d’extrapoler
toutes les mesures aux intensités delaser 6vanescentes. D’autre
part,
dans 1’6tude d’un niveau inferieur de latransition,
il estindispensable
de tenircompte
du transfert par emissionspontan6e.
BIBLIOGRAPHIE
[1] PARKS
(J.
H.) et JAVAN(A.),
Phys. Rev., 1965, 139,A 1351.
[2]
HÄNSCH(Th.)
et TOSCHEK(P.),
Phys. Lett., 1966, 20,273 ; Phys. Lett., 1966, 22, 150. Notre calcul tenant
compte
du transfert par émissionspontanée
nouspermet
decorriger
la courbethéorique
de lafigure
4de ce dernier article. Pour P = 0, la valeur limite
doit être 0,26 et non 0,338. L’accord avec les
points expérimentaux
est alors bon.[3]
DECOMPS(B.)
et DUMONT(M.),
C. R. Acad. Sc., 1966, 262 B, 1004.[4]
DECOMPS(B.)
et DUMONT(M.),
C. R. Acad. Sc., 1966, 262 B, 1695.[5]
SALOMAN(E. B.)
et HAPPER(W.),
Phys. Rev., 1966,144, 7.
[6]
Cette durée de vie estlégèrement
inférieure à lavaleur
(18,5 ±
1,5 ns) mesurée par Bennett,qui
n’a pas tenu
compte
del’emprisonnement («
trap-ping »)
de la raie 5 943 Å :BENNETT
(W. R.),
KINDLMANN(P. J.)
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