Sur la forme des impulsions des lasers moléculaires pour l'infrarouge lointain observées a l'aide d'un récepteur pyroélectrique

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Sur la forme des impulsions des lasers moléculaires pour l’infrarouge lointain observées a l’aide d’un récepteur

pyroélectrique

A. Hadni, R. Thomas

To cite this version:

A. Hadni, R. Thomas. Sur la forme des impulsions des lasers moléculaires pour l’infrarouge lointain observées a l’aide d’un récepteur pyroélectrique. Journal de Physique, 1970, 31 (11-12), pp.951-955.

�10.1051/jphys:019700031011-12095100�. �jpa-00207008�

951

SUR LA FORME DES IMPULSIONS

DES LASERS MOLÉCULAIRES POUR L’INFRAROUGE LOINTAIN

OBSERVÉES ^{A L’AIDE} D’UN RÉCEPTEUR PYROÉLECTRIQUE

par

A. HADNI et R. THOMAS Université de

Nancy, Nancy,

^France

(Reçu

^{le 24}

juin 1970)

Résumé. 2014 Mesure des délais entre

l’impulsion

^de courant, l’émission

spontanée

^{visible et}

l’émission laser

infrarouge

^{à 47} 03BCm ^et 119 _03BCm

(H2O) ;

³¹¹ 03BCm ^et 337 _03BCm

(HCN).

^Le dernier délai varie de 3 à 23 _03BCs suivant la

longueur

du laser. Il permet à l’indice de réfraction

d’augmenter

^suffi-

samment

après

^la

décharge

pour

qu’une fréquence

de résonance de la cavité

puisse balayer

^{tout ou}

partie

de la raie naturelle.

Abstract. ²⁰¹⁴ Measurements of the

delays separating

^{the current}

pulse

^{from the} spontaneous visible

emission,

and the far infrared laser emission, ^{at 47} 03BCm and 119 _03BCm

(H2O) ;

³¹¹ 03BCm and 337 _03BCm

(HCN).

^{The last}

delay

ranges from 3 to 23 03BCs

according

^{to the}

length

of the laser. The

delay

^is necessary for the refractive index to increase

enough

^for

tuning

^{one of the resonance fre-}

quencies

^{of the}

cavity

^{over the}

profile

of the line.

PHYSIQUE 31, 1970,

Introduction. ^- Nous avions montré il _y a

quel-

ques années

[ 1 ] [2]

^{la commodité}

qu’apportait

^le

récep-

teur

pyroélectrique

à l’étude du

rayonnement

^des lasers

pulsés

^{utilisés dans}

l’infrarouge

^{lointain. On}

peut

maintenant abaisser le

temps

^de

réponse

^{à moins}

de 100 nanosecondes

[3]

^{tout en}

gardant

^{une sensibi-}

lité suffisante _pour étudier les raies lasers les

plus

^inten-

ses. Il nous a été ainsi

possible

^de

reprendre

^{les études}

de

plusieurs

laboratoires

[4] [5] [6]

^sur la forme des

impulsions lasers,

^dans des conditions

beaucoup plus commodes,

^{en utilisant un}

récepteur

travaillant à

température

^ordinaire

plutôt

^{que le}

récepteur

^de

Putley plus

^{sensible mais}

qui exige

^des

températures

très basses

(1 DK)

^{et un}

champ magnétique.

^Le

récep-

teur utilisé dans ces

expériences

^est constitué par ^une lame de sulfate de

glycocolle d’épaisseur

⁵⁰ ktm, collée

sur cuivre et semi-métallisée sur sa surface

réceptrice

suivant un cercle de 3 mm de diamètre. On utilise un

préamplificateur

à transistors avec une résistance de

charge

de 10 kS2.

I. Emission de HCN à 337 pm. - Le laser ^est constitué _par un tube de

2,92

^{m de}

longueur,

^de

diamètre

0,1

m, dans

lequel

^{on maintient une}

pression

de

0,9

^{torr de}

propionitrile.

^Les

impulsions

^{de courant}

proviennent

^{de la}

décharge

d’un condensateur de

0,2 gF chargé

^{à 6 000}

volts,

^{à la}

fréquence

^{de 20} cps.

1.1 RETARD DE L’ÉMISSION STIMULÉE INFRAROUGE SUR LE COURANT. - Pour mesurer avec

précision

^le

retard de l’émission

infrarouge

^sur

l’impulsion

^de

courant, ^on observe à

l’oscillographe

^{la somme des}

tensions

provenant

^du

récepteur pyroélectrique

^et

d’un circuit de mesure du courant. La

figure

¹

(cour-

bes b à

g)

^montre l’évolution de la forme du

signal lorsque

^la

longueur

du laser varie de 20 en 20 _lim.

Le

premier pic représente

^{le courant. La}

largeur

^à

FIG. 1. ^- Laser à propionitrile : ^le premier pic ^des courbes b,

c, d, e, f, g, représente ^le courant, le deuxième l’émission à 337 pm. Les courbes successives correspondent ^{à une augmen-}

tation AL ⁼ 0,020 ^{mm de la} longueur du laser. On voit que le délai z séparant ^{la fin du} courant et le début de l’émission laser diminue jusqu’à la courbe d où l’émission est maximum, puis

reste constant. La courbe a représente la différence de potentiel

aux bornes du tube.

Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphys:019700031011-12095100

952

mi-hauteur de

l’impulsion

^de courant est de l’ordre de 2 _{ys et} son intensité passe par ^un maximum de l’ordre de 800 A. Le retard i entre la fin de

l’impul-

sion de courant et le début de l’émission

infrarouge

varie entre

1,7

us ^et 22 us suivant la

longueur

^{du laser.}

Nous avons

porté

^{sur la}

figure

2 le retards en fonction

FIG. 2. ^- Laser à propionitrile : variation du retard r entre la fin de l’impulsion de courant et le début de l’émission infrarouge,

en fonction de l’allongement AL du résonateur à partir ^{de la} longueur correspondant ^{à la} puissance ^maximum.

de la variation 4L de

longueur

du laser mesurée à

partir

^{de la}

position qui

donne le maximum d’émis- sion. Par ailleurs non seulement l’intensité mais aussi la

largeur

^du

signal infrarouge dépendent

^{de AL}

(Fig. 3).

FIG. 3. ^- Laser à propionitrile : mêmes conditions expérimen-

tales _que dans la figure 1, mais l’échelle du temps ^{est dilatée} deux fois et les courbes sont superposées. ^Le pic correspondant

au courant ne se modifie _pas mais le délai r’ séparant ^{la fin du}

courant du début de l’émission laser varie entre 1,7 ps et 15 _us quand ^on diminue la longueur du résonateur.

I.2 RETARD DE L’ÉMISSION STIMULÉE INFRAROUGE SUR L’ÉMISSION SPONTANÉE DANS LE VISIBLE. ^- Une cellule

photoélectrique

^{à vide}

enregistre

l’émission de lumière visible et le

récepteur pyroélectrique

^{celle de}

l’infrarouge.

^{Les deux}

signaux

^sont

photographiés

sur le même cliché avec la même

origine

^des

temps

(Fig.

^{4 courbes b et}

c). L’impulsion spontanée

^de

lumière visible ne

dépend

évidemment _pas de la lon-

gueur du laser. Elle atteint ^son maximum avec un

retard de l’ordre de

1,5

us ^sur le maximum du courant.

L’émission laser à 337 gm ^se fait avec un retard de

FIG. 4. ^- Laser à propionitrile : ^{la courbe} a) ^{donne le} courant, la courbe b) représente l’émission spontanée de lumière visible mesurée avec une cellule photoélectrique ^{à vide du} type ^{VS 50}

avec une résistance de charge ^{de 12} kQ, ^{la courbe} c) ^donne l’émission laser à 337 _gm mesurée avec le récepteur pyroélec- trique ^{et une} résistance de charge de 10 kil : l’émission laser

se fait avec un retard de 3 ps ^sur l’émission spontanée.

3 _us sur l’émission

spontanée,

^la courbe d’émission est encore

plus dissymétrique

^{et se}

prolonge

^sur

près

de 100 _us

après

^{la fin du courant}

(la longueur

^{du laser}

correspond

^{à une émission}

maximum,

^{soit AL =}

0).

II. Emission de HCN à 311 _{JJ’!1l. -} On

peut

^trou-

ver des

longueurs

^{du laser}

qui permettent

^d’obtenir deux

impulsions infrarouges.

^{Sur la}

figure 5,

^{elles sont}

séparées

par 5 _{ys. En}

plaçant

^un interféromètre de

Perot-Fabry

^à

grilles

^{sur le}

trajet

^du rayonnement, ^on

mesure les

longueurs

d’onde des deux

signaux :

³³⁷

et 311 _{Jlm. En} utilisant le

Perot-Fabry

^{comme filtre ne}

laissant passer que ^cette dernière

radiation,

^on

peut

étudier l’évolution du retard du

signal

^{à 311} gm ^sur

l’impulsion

^{de courant, et} l’évolution de sa forme en

FIG. 5. ^- Laser à propionitrile : ^détection pyroélectrique ^avec

une résistance de charge R ^{= 10 kan et un} préamplificateur ^à nuvistors. Le premier pic correspond ^{à 311} 1 pm et le second à

337 _pm.

fonction de la

longueur

^{du laser}

augmentée

par incré- ments de 5 ym

(Fig. 6).

^{Le retard} mesurable varie

sur un domaine

plus

étroit s’étendant entre 7 et 12 _us.

Cette réduction du domaine observable

provient

^{de ce}

que le

signal

^{à 311} ym ^est bien

plus

faible. En

réglant

le

Perot-Fabry

^{sur 337} gm ^{on retrouve} l’évolution de la forme du

signal

^décrite

plus

^{haut en} fonction de la

longueur

^{du laser. On voit}

qu’il

^{existe un domaine de}

longueurs

du laser où l’on

peut

observer les deux

radiations,

^mais

après l’impulsion

^de courant, elles restent

séparées

par ^un retard

qu’on peut régler

^en

ajustant

^la

longueur

^{du laser.}

FIG. 6. ^- Forme des impulsions ^émises par ^un laser à propio-

nitrile à 337 pm et 311 ils pour différentes longueurs ^{du réso-}

nateur. La luminance L est portée ^{en ordonnée et le} temps t, mesuré à partir ^de l’amorçage ^{de la} décharge électrique, ^est

porté ^{en abscisse.}

III. Emission de

H20

à 47 J1m ^et 119 J1m. - On utilise ici un tube de 3 m de

long

^{contenant de la} vapeur d’eau sous une

pression

^de

0,6

^{torr. On} y

décharge,

^à

la

fréquence

^{de 10} cps, ^un condensateur de

0,36 uF chargé

^{sous 18 kV.}

La

figure

⁷

représente,

^{sur la courbe a,} la forme de

l’impulsion

^{de courant, et sur la courbe b} la forme de

l’impulsion infrarouge

^{à 47} gm. Celle-ci commence avec un retard de

2,5

ys ^sur le courant, ^et

présente

^un

maximum

qui garde

^{ce retard sur} le maximum du courant. La

largeur

^à mi-hauteur de

l’impulsion

^de

courant est d’environ _{4 ys,} celle de l’émission infra- rouge ^est du même ordre de

grandeur,

^mais

présente

FIG. 7. ^- Laser à vapeur d’eau : la courbe a représente ^le

courant qui ^{atteint un} maximum de 1 000 A, la courbe b repré-

sente la luminance de l’émission laser à 47 um (isolée ^{à l’aide} d’un réseau échelette de pas 80 gm). Le retard de l’émission laser sur le courant est de 2,5 us, et ^sa largeur ^est d’environ 4 _us.

une

dissymétrie qui

^la

prolonge

^{sur environ 8 us}

après

son maximum. On obtient les mêmes résultats ^avec la radiation _que le laser émet à 119 _gm.

IV. Essai

d’interprétation. - IV .1

^{LASER A HCN.}

- La différence de

potentiel appliqués

^au début de la

décharge

^est de l’ordre de 6 000 volts et ionise les molécules de

proprionitrile C2H5CN.

^Par

impact

^avec

les électrons il se forme essentiellement des radicaux

CH3, CN, CH, CH2, H,

dans des états vibrationnels

et

électroniques supérieurs.

^La

présence

^{de radicaux}

CN* excités est bien connue et se traduit _par l’émis- sion de lumière violette _que l’on observe

toujours.

La concentration ^en radicaux CN* _passe par ^un maxi-

mum en même

temps

que le courant, ^et l’émission

spontanée

^est

quasi

immédiate. Le courant cesse

après

⁵ us parce

qu’il n’y

^a

plus

de différence de

potentiel appliquée,

mais la densité et la

température

du

plasma

décroissent lentement dans ^un

temps

^de l’ordre de

plusieurs

centaines de _us

[5].

C’est dans ce

plasma

que ^se forment les molécules HCN et nos observations conduisent à dire

qu’il

^faut

un

temps

minimum de 5 _{ys pour} leur formation dans des états excités de vibration-rotation à

partir

^des

produits

^{de la}

décharge CN, CN*, N, H,

etc, ^et

qu’il

s’en

produit

^encore

après

⁴⁰ us.

En ce

qui

^concerne la variation du retard T de

l’impulsion infrarouge

^sur

l’impulsion

^de courant,

en fonction de la

longueur

^du

laser,

^nos observations confirment ^et

précisent

celles de Kneubühl

[4].

^{Dans le}

laser _que nous avons étudié où L ⁼

2,92

m, l’inter- valle

spectral

^libre

OvSL = 1/2 nL,

^{calculé avec}

n c>5

1,

^vaut

1,7

^x

10-3 cm-1.

Il est dix fois

plus grand

que la

largeur

de la raie d’émission

spontanée

de HCN

(Fig. 8),

essentiellement conditionnée _par la

pression

^{et l’effet}

Dôppler :

954

FIG. 8. ^- Forme de la raie naturelle de HCN à 337 um et

position ^des fréquences axiales du résonateur pour ^une valeur donnée L de sa longueur : ^dans les situations (d) ^et ( f ), ^{le délai} d’émission est minimum et la fréquence de la cavité balaie

respectivement ^{tout ou} partie ^du profil gaussien ^{de la} raie ; dans la situation (b), l’émission laser ne commence que lorsque

l’indice du plasma ^a pu augmenter suffisamment _pour amener

la fréquence de la cavité sur le début du profil de la raie. Le

balayage ^est insuffisant _pour explorer ^{toute la raie.}

avec

T= 300 oK,

^{M = 27 x}

10-3 kg, l = 64

^x

^{10-6 m} (P -

¹ torr, ^{(1 =}

3,15 A),

^et

avec ;

⁼ 30

cm-1.

On obtient

Aép

⁼

0,80 x 10-4 cm-1

et

d’où

Dans ces

conditions, lorsqu’on

^{suit un mode axial}

du laser d’ordre

q(Ln

= q

Â/2),

^{donc de}

fréquence

au cours de la variation de

longueur

du laser il fau- drait un

déplacement

^relatif

pour

balayer

l’intervalle

spectral

soit AL rr

0,016

^mm.

L’expérience

^montre

(Fig. ⁹⁾

un

élargissement supplémentaire

qu’il

^{reste à}

expliquer

On sait

(Fig. 10,

^réf.

5), qu’en

^un

temps

^{de l’ordre} de 25 _us commençant

1,7

us

après

la fin de la

pulsa-

FIG. 9. ^- Variation de l’émission du laser à propionitrile ^en

fonction de sa longueur, pour ^une longueur L ~ 3 m, et ^une

pression ^{P ~ 1 torr. A la} longueur ^{L +} (Àj2) de la cavité corres-

. q+1 ¹ pond ^non seulement la fréquence ic , 1

=

(À)

^{2 L 2 2 correspon-}

dant à l’émission  de HCN, mais aussi

ic3

⁼

co - Livc ;

avec

Aic

⁼ 1,7 ^x 10-3 cm-l. On voit qu’ici ^la largeur appa- rente de la raie est quatre ^fois plus petite que l’intervalle spec-

tral libre.

tion de courant, ^la densité de

plasma

varie de 11 x

1012

à 5 x

1012 cm - 3 . Or n 2 =

^{1 -}

NIN p

N

représentant

la densité réelle

d’électrons,

^et

NP

^la densité

qui

serait nécessaire _pour amener la

fréquence

de

plasma

^{sur la}

fréquence

^{du laser}

FIG. 10. ^- Variation du nombre N d’électrons libres _{par cm3} ³ du plasma ^formé par ^une impulsion ^{de courant dans} CH3, H2, H2N, ^en fonction du temps, ^mesurée par McCaul [5] : ^{dans les} 25 _ps qui suivent le début de l’impulsion laser, ^{N varie de} 6 x 1012 cm-3. Le courant maximum (1 000 A) ^est plus grand

que dans nos expériences, ^{et la} pression (0,5 torr) ^est plus ^faible.

Par suite n varie de 1 ^-

5,5 ^{x 10 - 4}

^{à 1 -}

2,5

^x

10 - 4,

soit une variation d’indice An rr

Anln -

^{3 x}

^10-4

bien

supérieure (27 fois)

^{à la} variation relative

du

balayage

efficace pour couvrir deux fois la

largeur

de la raie mesurée à mi-hauteur.

Nous avons vu sur la

figure

6 que

lorsque

^{le laser}

émet le maximum de

puissance, l’impulsion

^laser

dure

plus

^{de 20} us ^et débute _presque aussitôt

après

^le

courant

(délai

^d’environ

1,7 us).

Le domaine relatif de

fréquence balayé

par

vc

^{au cours du}

^temps

^de

l’émission est alors maximum et s’écrit

L’amplitude

^du

balayage Ov N

^{9 x}

^10-3

^est

^supé-

rieure à la

largeur

de la raie d’émission

spontanée.

^Si

la

longueur

^{du laser est}

optimum,

^la

fréquence vc

^de

la cavité doit alors

correspondre

^au

pied

^{de haute}

fréquence

^{de la} raie d’émission

spontanée (Fig. 8d).

Or

vc = q/2 nL, et n augmente après

^la

décharge, vc

va diminuer et

balayer

^{tout le}

profil

de la raie. Ce

cas est sans doute celui de la courbe d de la

figure

^1.

Si la

longueur

^{du laser est}

plus grande (Fig. 8f )

^le

laser se déclenchera encore aussitôt

après l’impulsion

de courant mais le

balayage

^{sera moins}

complet puis- qu’au

^{cours de}

l’émission vc

^ne

peut

que

diminuer,

ne

balayant

^ainsi que la

partie

^basse

fréquence

^du

profil :

l’émission laser durera moins

longtemps,

^{et le}

maximum sera moins intense comme on le voit sur

la

figure

^{If. Cela} suppose évidemment que la raie

d’ordre q

^{+ 1 ne} viendra pas

participer

^au

balayage,

soit

Les données de McCaul ne

correspondent

pas ^exac- tement au cas de notre laser où la densité du

plasma

est sans doute bien

plus

^faible.

Il en résulte _que le domaine de

longueurs

^{du tube}

conduisant à l’effet laser est

plus grand

^{que celui}

qui correspond

^au

profil

de la raie naturelle. Il faut _y

ajouter

^la

longueur

^ôL

(Fig. 8b) correspondant

^au

balayage

^de

fréquence produit

par la variation d’indice du

plasma.

^Cela

expliquerait l’élargissement supplé-

mentaire

dvs

⁼

^0,24

^x

^{10- 3 cm-’.}

^{On en déduit la}

variation d’indice due ^au

plasma :

D’où un ordre de

grandeur

^{de la densité} réelle d’élec- trons

lorsque

le gaz ^commence à laser :

Cette densité est nettement inférieure à celles décrites par McCaul comme nous l’avons dit.

Si la

longueur

^{du laser est}

plus petite (Fig. 8b),

^le

laser ne se déclenchera _que

lorsque vc

^{aura diminué}

suffisamment _pour atteindre le bord du

profil

^{de la}

raie d’émission

spontanée.

^{L’indice sera} alors voisin de l’unité et le

balayage

^en

fréquence

^sera presque terminé. L’émission est moins intense parce que le

balayage

^est insuffisant _pour atteindre le centre

vo

de la raie.

IV.2 LASER A

H2O- Pour Â

^{= 119} gm,

Np

est

multiplié

par

7,5 ; pour Â

^{= 47} ym,

Np

^{est mul-}

tiplié

par 49. Par

suite,

pour ^une même densité N

d’électrons,

^la variation d’indice An sera

respective-

ment

7,5

^{et 49 fois}

plus petite,

^{et le}

balayage

^du

profil

de la

raie,

d’ailleurs

plus large

du fait de la contribu- tion de l’effet

Dôppler,

^{ne se} fera que ^{sur une} faible fraction de sa

largeur.

^{Il en résulte}

qu’il

^{faudra accor-}

der

beaucoup plus soigneusement

^la

longueur

^{de la}

cavité _pour

qu’un

^ordre q, de

fréquence v, - q/2 L,

tombe sur le

profil

de la raie d’émission

spontanée.

^En

fait les raies sont

plus larges

^dans

l’infrarouge plus proche

^et

plusieurs

^{modes tombent dans le}

profil

^de

la raie affinée : le

réglage

^est finalement moins

critique

que dans

l’infrarouge

^lointain

puisqu’on

^{ne s’emba-}

rasse pas à choisir ^un ordre donné.

On remarque ^sur la

figure

7 que l’émission laser

commence

presqu’en

^même

temps

que

l’impulsion

^de

courant. Le

délai,

de l’ordre de

cinq

microsecondes nécessaire _pour élaborer les molécules de HCN*

se trouve ici réduit à 2 _us, les molécules de

H20

^sont

disponibles

^{et semblent} immédiatement excitées dans les états de vibration-rotation

convenables,

soit par les

impacts électroniques,

^soit par des

produits

^de

dissociation. L’émission cesse au bout de 10 _ys faute de processus pour

régénérer

^{les molécules excitées.}

On ^ne

dispose

pas ici de ^mesures concernant l’évolu- tion de la densité des électrons au cours du

temps.

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