Excitation de l'azote par particules α : mesure absolue du nombre d'états excités donnant naissance à une luminescence dans le visible et l'U.V. proche

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Submitted on 1 Jan 1967

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Excitation de l’azote par particules α : mesure absolue du nombre d’états excités donnant naissance à une

luminescence dans le visible et l’U.V. proche

I. Tatischeff

To cite this version:

I. Tatischeff. Excitation de l’azote par particules α : mesure absolue du nombre d’états excités donnant

naissance à une luminescence dans le visible et l’U.V. proche. Journal de Physique, 1967, 28 (3-4),

pp.297-300. �10.1051/jphys:01967002803-4029700�. �jpa-00206519�

EXCITATION DE L’AZOTE PAR PARTICULES 03B1 :

MESURE

ABSOLUE

DU

NOMBRE D’ÉTATS EXCITÉS

DONNANT NAISSANCE

A UNE

LUMINESCENCE DANS

LE VISIBLE ET

L’U.V. PROCHE

Par I.

TATISCHEFF,

Laboratoire Curie, Institut du Radium, ^Paris.

Résumé. 2014 L’étude des courbes de fluorescence

spécifique permet

^de

dégager

^{une relation}

entre la luminescence mesurée en début de parcours ^et la luminescence induite par l’arrêt total d’une

particule

^{03B1 dans un} gaz. Ceci rend

possible

^{la mesure} absolue de la luminescence en fonction de la

pression. L’extrapolation à p

^{= 0 de L =}

f(p) permet

d’atteindre le nombre total d’états excités formés, dans le domaine

spectral

^détecté.

Abstract. ²⁰¹⁴ A

study

^of

specific

fluorescence curves allows one to find ^a relation between the luminescence measured at the

beginning

^{of the}

path

and the luminescence induced

by

^{an 03B1} par- ticle

being completely stopped

^{in a} gas. This makes ^it

possible

^to

get

^{an absolute} measurement of luminescence, ^{as a} function of pressure. ^An

extrapolation at p

^{= 0 of L =}

f(p)

^allows

one to détermine the total number of excited states created in the

spectral

^field

investigated.

Contrairement ^a l’ionisation consecutive au passage des

particules

^{a dans un gaz,} 1’excitation n’est _pas directement accessible ^a la mesure : seuls les 6tats excites ^se d6sexcitant _par emission de

photons

^dans

le domaine de

r6ponse spectrale

du d6tecteur sont

d6nombrables. Pour atteindre le nombre total d’6tats excites

formés,

il faudrait

pouvoir

^mesurer la fraction de 1’excitation 6teinte par collisions. L’ étude de la luminescence ^en fonction de la

pression permet

^{de le} faire.

1.

gtude

de la luminescence en fonction de la

pression,

^{en unitds} arbitraires. ^- De nombreux

auteurs

[14]

^{se sont attaches a verifier un}

mod6le,

base sur les trois reactions :

- excitation avec la constante de vitesse

ko;

- emission de

photons

^{avec la constante} de vitesse

k1;

- extinction par chocs ^avec la constante de vitesse

k2.

Le

traitement,

^d6sormais

classique,

de 1’etat sta-

tionnaire

[2]

^{entraine :}

LE JOURNAL DE PHYSIQUE. ^- T. 28. N°s 3-4. MARS-AVRIL 1967.

-

[N2]

^{est la}

concentration, p

^la

pression d’azote ;

- 3L

repr6sente

^la

luminescence,

^{mesur6e en}

d6but de parcours, ^{sur un}

trajet

^3x faible par

rapport

au parcours

extrapol6 R ;

^ceci

correspond

^{aux condi-}

tions

expérimentales

^{des mesures du}

type

^{de celles} de Brown et Miller

[3].

FIG. 1. ^- M6thodes d’6tude de la luminescence

en fonction de la

pression.

La

figure

¹

indique sch6matiquement

^{la varia-}

tion de la luminescence en fonction de la

pression,

li6e au mod6le

propose ;

le traitement des résultats

expérimentaux correspond à a)

^dans

[3]; b)

^dans

[1];

c) correspond

^{a nos} conditions

expérimentaIes

^{et sera}

envisage

uItérieurement.

Ce

type d’exp6rience permet uniquement

^{de d6ter-}

miner le

rapport k21k1,

c’est-a-dire de comparer

20

Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphys:01967002803-4029700

298

1’extinction _par chocs avec 1’emission de

photons.

Dans la mesure ou la courbe de fluorescence

sp6ci- fique dlldx =,f(x)

^{suit une}

r6partition analogue

^à

la courbe de

Bragg

pour les ions

[4],

^{la seule mesure}

de

AZ.,

^en d6but de parcours, ^ne

permet

pas d’atteindre la luminescence totale L. C’est

pourquoi

^{nous nous}

sommes attaches a 6tudier les courbes de fluorescence

spécifique,

^{afin de}

d6gager

^{une relation entre 3L et L.}

L’extrapolation a p

^{= 0 de L}

=.f(P)

permet ^alors d’atteindre le nombre

Lo

^{d’6tats excites}

formés, lorsqu’une particule

^a

perd

la totalite de son

6nergie Eo

dans un gaz.

2. Courbes de fluorescence

spdcifique

^{et courbes}

de

Bragg.

^{- Notre}

appareillage,

^{dont la}

description

d6taill6e

figure

^dans

[5],

^{a ete} conçu pour ^mesurer simultan6ment les courbes de

Bragg

^{et les courbes de}

fluorescence

spécifique.

Outre l’int6r8t de v6rifier la similitude des deux

distributions,

^{faites exactement}

dans les memes

conditions,

^ceci

permet

^{de tester la} validite de la relation entre 3L et L : la determination de

I,

l’ionisation

totale,

^a

partir

^{de la mesure de}

A/,

devra v6rifier la non-variation de I en fonction de la

pression [6].

FIG. 2. ^- Courbes de fluorescence et d’ionisation

sp6ei- fiques

^{dans l’azote, en} fonction de la

pression.

- Les chiffres

indiquent

^le facteur de division par

rapport

^{a la}

pression atmosphérique,

c’est-a-dire 4 cor-

respond à p

^{= 190 mm}

Hg.

- Les

points expérimentaux

^{n’ont 6t6}

portes

que

sur les courbes 5, pour éviter de

surcharger

^la

figure.

La

figure

^{2 montre les mesures} effectu6es dans l’azote a diff6rentes

pressions,

avec une source de

2lopo,

recouverte d’une feuille de

mylar (Eo -- ^4,3 MeV).

Le d6tecteur de

photons

^{était un}

photomultiplicateur

E.M.I. 6255

S,

^{sensible a l’U.V.}

proche

^{et le visible.}

La non-variation des ions et la diminution des

photons, lorsque

^la

pression

augmente,

apparaissent

^clairement

sur la

figure.

On ne connait pas de forme

analytique

pour les courbes de

Bragg,

^{mais il est admis}

[7]

que la variation de l’ionisation

sp6cifique,

^en fonction du _parcours restant, ^{est due :}

1 ° a la variation du

pouvoir ionisant, proportionnel

a la

perte d’6nergie sp6cifique deldx;

20 aux fluctuations de parcours des

particules

^{a du}

faisceau, qui

interviennent

apr6s

le maximum.

La

perte d’6nergie sp6cifique, dE/dx,

^{est donnee}

par la formule de Bethe

[8] :

avec,

éventuellement,

^{des termes} correctifs tenant

compte

^de l’inefficacit6 des electrons

K,

de la relativité

et des variations de

charge

^{de la}

particule

oc;

- ze est la

charge

^{de la}

particule

^a de vitesse v

et de masse m ; mo la ^masse de

1’electron,

^{N le nombre}

d’atomes _par

cm3,

de num6ro

atomique

^{Z et de}

potentiel

moyen d’excitation

f.

Cette forme se

pr8te

^{assez mal a une}

comparaison

avec le courant

d’ionisation,

^{dans la mesure ou la}

vitesse v n’est _pas directement accessible a

1’experience.

La relation

empirique

^de

Geiger

^est

beaucoup plus

commode a cet

égard :

- x est la distance parcourue par les ^oc de parcours

extrapol6

^{R et} de vitesse restante v, et g, ^un coefficients

dependant

^{du milieu.}

Wdiff (x) repr6sente l’énergie

moyenne pour creer ^une

paire ^d’ions,

^{sur le}

trajet dx,

^{ou la}

particule

^oc

perd

une

6nergie dE, JV(X

^.. 6tant l’intensit6 du faisceau et e

la

charge

de 1’electron.

Nous ^avons donc

essay6

^{de lisser}

[9]

l’ionisation ou

la fluorescence

specifique Y(x),

^en d6but de parcours, par ^une

expression

^du

type :

Un

premier

^{essai a montre} que

Zl(x)

n’6tait pas

une « bonne fonction _{», mais} que

d6crivait

parfaitement

les courbes d’ionisation

sp6ci- fique

pour 0 x

0,7

^R.

Avec des

param6tres A*, B*, Z(x)

^convient

6gale-

ment pour

representer

les courbes de fluorescence

spécifique

pour 0 ^x

0,7

^{R. On}

dispose

^donc

d’une

expression analytique,

^{valable en d6but de}

parcours, a 1’aide de

laquelle

^on

peut

calculer la surface

N(C)

⁼

fo c ^Z(x)

dx pour différentes valeurs

0

de C ⁼ aR. En

comparant N(C)

^{a la surface me-}

surée S,

de la courbe d’ionisation ou de fluorescence

sp6cifique,

^{on determine}

Co

⁼

ao R

telle que

Si ^on admet la variation du parcours ^en raison inverse de la

pression (v6rifi6e

pour l’ionisation dans 1’air ^entre 2 cm

Hg

^{et 35 cm}

Hg [6])

^{et la constance}

de ao

(rendue plausible

par la variation

homoth6tique

des courbes avec la

pression),

^le

lissage

des courbes

en d6but de parcours

permet

d’atteindre soit la lumi-

nescence totale

L,

soit l’ionisation totale

I,

^{en fonction}

de la

pression.

3. Mesures absolues de la luminescence en fonction de la

pression.

^- Si le nombre total d’6tats excites

formés, Lo,

^{est, de} meme que le nombre total

d’ions, independant

^de

p,

^on doit avoir :

et la luminescence totale :

Sur la

figure 3,

^{nous avons}

port6 1 IL (p) = f(p) :

on obtient bien une droite

(cf, fig.

¹

c).

^{Sur la meme}

figure,

^on

peut

^constater la non-variation de I

=f(p).

Conformément ^aux résultats

spectroscopiques [10], [11], [12], [13],

^{il est} vraisemblable _que, dans le domaine de

pression 6tudi6,

1’emission observ6e _pro- vient essentiellement du deuxieme groupe

positif

^de

N2(C3nu

^-*

B3ng).

^{Nous avons, comme Axtmann et}

Sears

[1],

^{constate une}

augmentation

^{tres nette}

de la luminescence _pour des

pressions

inferieures a 24 ^mm

Hg, correspondant

surement a 1’excitation du

premier syst6me n6gatif

^de

N+(B 2 + __-> X 2

Pour atteindre L ou

I,

^{en valeur}

absolue,

^{il reste a}

FIG. 3

a)

Influence de la

pression

^sur la luminescence totale

b)

Influence de la

pression

^sur l’ionisation totale.

relier la surface totale

S(p)

^en

coups/seconde (lumi-

nescence mesur6e _par

comptage d’impulsions),

^{ou en}

amperes,

^{au nombre de}

photons L,,,,

^{ou d’ions}

Ia,

par

particule

^«. Les faibles flux lumineux mesures ont

necessite la detection par

photoelectron unique,

^dont

on trouvera un

expose

d6taiII6 dans

[15], [16].

^Dans

ces conditions :

Q : : 6tant

F angle

solide de detection des

photons;

ax :

^: 1’efficacit6

photoélectrique

^{de la}

photocathode;

Ra :

le rendement de collection des

dynodes;

V’a :

l’intensit6 du faisceau a.

Pour

I,,,,

il vient immediatement :

e :

charge

de 1’electron.

L’extrapolation a p

⁼

0,

de la courbe relative aux

photons,

^{donne :}

Pour am6liorer la

precision,

^{estimee a seule-}

ment 30

%,

il faudrait

disposer

^{d’une source lumineuse}

etalon,

^de

façon

a connaitre 1’efficacit6 de

detection, a x Rs Q,

^{a mieux} que 10

% pr6s.

I1 faudrait

egalement

am6liorer la

precision

^sur l’intensit6 du faisceau _a, actuellement estimee a 5

%.

L’excitation des niveaux

C3nu,

^a

partir

^{de 1’etat}

fondamental de la molecule

d’azote,

n6cessitant envi-

ron 11

eV,

³

%

^de

l’énergie

^{des a, est} utilis6e pour

300

exciter ces niveaux. La mesure simultan6e de l’ioni- sation

permet

^{de donner}

egalement

^le

rendement,

^en

1’absence de d6sexcitation _par

chocs,

pour le deuxieme

syst6me positif :

Ceci

repr6sente

^une valeur 10 fois

sup6rieure

^à

1’estimation de Brocklehurst

[14] d’apr6s

les résultats de Brown et Miller

[3].

Pour le

rapport k2/kl,

^{nous trouvons :}

Cette valeur est sensiblement

plus

6lev6e que celle obtenue sur une fraction du parcours. ^Le travail recent de Axtmann et

Sears, portant

^{sur des a de}

6,1

^MeV

perdant

^une

6nergie

^de

^1,6 MeV, indique :

Brocklehurst

[14]

trouve, ^avec des rayons ^X d’6ner-

gie comprise

^{entre 5 et 45 keV :}

pour la transition

(0

^-

0)

du deuxieme

systeme positif.

En

portant 11A* =f(llp),

^{nous nous}

plaqons

dans des conditions

6quivalentes

^a celles des au-

tres

expérimentateurs :

^la luminescence est

evaluee,

en fonction de la

pression,

^sur

4,5

^{mm en d6but}

de _parcours

(parcours

^a

pression atmosphérique : Ro

⁼

29,59 ± 0,13 mm).

Nous ^trouvons alors :

en bon accord avec les résultats ci-dessus.

Ce travail a essentiellement montre la

possibilite

d’atteindre le nombre total d’6tats excites form6s dans

un certain domaine

spectral,

lors de l’arrêt

complet

de

particules

^{a dans un} gaz.

Des

experiences

^sont actuellement en cours pour effectuer le même travail sur les raies

(0

^-

0)

^du

premier systeme n6gatif

^{et du second}

syst6me positif

de

l’azote,

isol6es par filtres

interferentiels,

^{en 6tendant}

le domaine de

pression

^{de 5 mm}

Hg

^{a la}

pression atmosphérique.

La m6thode utilis6e trouverait son

maximum de rentabilit6 si elle était

conjugu6e

^avec

un monochromateur

permettant

l’isolement des raies 6tudi6es en fonction de la

pression :

^on

pourrait

mesurer

ainsi,

^au moins dans le domaine

spectral

^ou

il existe des

d6tecteurs,

la fraction de

1’6nergie

^oc

servant a exciter.

Manuscrit reçu ^le 20 d6cembre 1966.

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