HAL Id: tel-00011837
https://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00011837
Submitted on 8 Mar 2006HAL is a multi-disciplinary open access
archive for the deposit and dissemination of sci-entific research documents, whether they are pub-lished or not. The documents may come from teaching and research institutions in France or abroad, or from public or private research centers.
L’archive ouverte pluridisciplinaire HAL, est destinée au dépôt et à la diffusion de documents scientifiques de niveau recherche, publiés ou non, émanant des établissements d’enseignement et de recherche français ou étrangers, des laboratoires publics ou privés.
monochromatique et intense. Etude théorique par la
méthode de l’atome habillé. Etude expérimentale de
quelques effets nouveaux suggérés par cette méthode
Serge Reynaud
To cite this version:
Serge Reynaud. L’interaction résonnante d’un atome avec une onde laser monochromatique et intense. Etude théorique par la méthode de l’atome habillé. Etude expérimentale de quelques effets nouveaux suggérés par cette méthode. Physique Atomique [physics.atom-ph]. Université Pierre et Marie Curie - Paris VI, 1981. Français. �tel-00011837�
LABORATOIRE
DE
PHYSIQUE
DE
L’ÉCOLE
NORMALE
SUPÉRIEURE
THESE DE DOCTORAT D’ETAT
es Sciences Physiques
présentée
à l’Université Pierre et Marie CURIE (Paris VI)
par M. REYNAUD Serge
pour obtenir le grade de Docteur ès Sciences
Sujet de la thèse : "L’INTERACTION RESONNANTE D’UN ATOME AVEC UNE ONDE LASER
MONOCHROMA-TIQUE ET INTENSE. ETUDE THEORIQUE PAR LA METHODE DE L’ATOME HABILLE
ETUDE EXPERIMENTALE DE QUELQUES EFFETS NOUVEAUX’SUGGERES PAR CETTE
METHODE" .
Soutenue le
26
Mai
1981devant le Jury composé de : MM. J. BROSSEL Président C. COHEN-TANNOUDJI
M. DUMONT
S. FENEUILLE Examinateurs S. HAROCHE
es Sciences Physiques
présentée
à l’Université Pierre et Marie CURIE (PARIS VI)
par M. REYNAUD Serge
pour obtenir le grade de Docteur ès Sciences
Sujet de la thèse : "
L’INTERACTION RESONNANTE D’UN ATOME AVEC UNE ONDE LASER
MONOCHRO-MATIQUE ET INTENSE. ETUDE THEORIQUE PAR LA METHODE DE L’ATOME
HABILLE. ETUDE EXPERIMENTALE DE
QUELQUES
EFFETS NOUVEAUX SUGGERES PAR CETTE METHODE".Soutenue le : 26 Mai 1981
devant le Jury composé de :
MM. J. BROSSEL Président C. COHEN-TANNOUDJI M. DUMONT S. FENEUILLE Examinateurs S. HAROCHE C. MANUS
Hertzienne
de l’Ecole NormaleSupérieure pendant
les années 1977 à 1981. Je remercieles
Professeurs
A. KASTLER et J. BROSSEL dem’y
avoir accueilli.J’ai
eu lagrande
chance de travaillerpendant
toutes ces annéessous la direction de Claude COHEN-TANNOUDJI. Ce travail
auquel
il a consacrébeaucoup
de
temps
etd’énergie,
doitbeaucoup
à saprofonde compréhension
de laphysique
et àson
imagination.
Je voudraislui
exprimer
ici toute magratitude.
J’ai aussi
bénéficié
desconseils,
toujours avisés,
deJacques
DUPONT-ROC.
Son aide amicale a souvent été décisive ,enparticulier
pendant
les momentsles
plus
difficiles
sur leplan expérimental.
Je lui en suis très reconnaissant.J’ai eu le
plaisir
de travailler avec MarcHIMBERT,
Jean DALIBARD. Alain ASPECT et Gérard ROGER . Les résultatsexpérimentaux
enparticulier,
de
cetravail sont aussi les leurs. Je suis heureux de remercier avec eux tous ceux,
chercheurs,
ingénieurs
ettechniciens, qui
ont contribué à laconception
et à laréalisation
desmontages
expérimentaux.
Je remercie Monsieur
S,
FENEUILLEqui
a suivi avec attention laréalisation
de ce travaildepuis
son début. Je remercieégalement
MM.DUMONT,
S.
HAROCHE et C. MANUS de l’intérêtqu’ils
ontmanifesté
pour cette thèse enaccep-tant de
participer
aujury.
Je voudrais
enfin exprimer
toute ma reconnaissance à MadameEMO,
Madame
AUDOIN,
M. GIAFFERI et M. MANCEAUqui,
avec unegrande gentillesse
et unePREMIERE PARTIE : LA FLUORESCENCE D’UN ATOME EXCITE PAR LASER : ETUDE PAR
LA METHODE DE L’ATOME HABILLE... 14
I.1 - Le
point
de vue de l’atome habillé... 1512 - La relaxation radiative de l’atome habillé... 28
I.3 - Etude de divers
signaux
de fluorescence... 40I.4 - L’effet des collisions,... 78
15 - Conditions de validité de
l’équation
pilote
de l’atome habillé et conditions de validité deséquations
de Blochoptiques...
98I.6 - Extensions de la méthode à l’étude d’autres
problèmes...
108Annexe 1 - Effet Raman
spontané
dans unchamp
laser intense... 111SECONDE PARTIE : LES SPECTRES DE FLUORESCENCE OU D’ABSORPTION D’UNE VAPEUR EXCITEE PAR LASER... 122
II.1 - Introduction... 123
II.2 - Utilisation des
diagrammes
defréquences
pour une discussiongraphique
de la sommation sur les vitesses... 132II.3 - L’effet Autler-Townes
optique
en vapeur... 140II.4 -
Compensation
de l’effetDoppler
par desdéplacements
lumineuxdépendant
de la vitesse... 161115 - Autres
applications
de la méthodegraphique...
176TROISIEME PARTIE : COMPENSATION DE L’EFFET DOPPLER PAR DES DEPLACEMENTS LUMINEUX DEPENDANT DE LA VITESSE : ETUDE
EXPERIMENTALE...
178III.1 -
Introduction... 1791112 - Le
montage
expérimental...
183III.3 - Présentation des résultats
expérimentaux...
196111.4 - Conclusion... 222
Annexe 2 - Nouvelles résonances
apparaissant
dans laspectroscopie
d’absorption
saturée dessystèmes
à trois niveaux... 227Annexe 3 - Corrélations
temporelles
entrephotons
émis dans les deux bandes latérales dutriplet
de fluorescence... 233IV.1 - Introduction... 239
IV.2 - La méthode
algébrique...
241IV.3 - Le lien entre la méthode
algébrique
et la méthodegraphique...
247CONCLUSION... 255
APPENDICES... 257
A1 - Calcul de la distribution
q(m,T).
Lien avec la cascade radiative de l’atome habillé... 258A2 -
Appendice
relatif à la méthodegraphique...
270A3 -
Optimisation
de la focalisation des faisceaux pompe et sonde... 277A4 -
Appendice
relatif à la méthodealgébrique...
285L’interaction résonnante d’un atome avec une onde
électromagnétique
estl’un des
problèmes
fondamentaux de laphysique
atomique.
Les lois de l’émission etde
l’absorption
résonnantes dephotons
par un atome furent formulées par Einsteinen 1917
[ Aa
1] .
Lepremier
traitementquantique
de la diffusion résonnante dephotons
par un atome fut donné dès 1950 parWeisskopf
etWigner
[ Aa 2 ]
. Ceproblème
a connu un renouveau d’intérêt considérable ces dernières annéesgrâce
audéveloppement
des sources laser. Lescaractéristiques
originales
de ces nouvellessources lumineuses - finesse
spectrale,
puissance , possibilité d’explorer
delarges
domaines defréquence
(lasers accordables)- ont en effet rendupossible
l’é-tude
expérimentale
de l’interaction résonnante d’un atome avec une ondeélectroma-gnétique
monochromatique
et intense.Un
phénomène
nouveauapparait
alors : l’oscillation de l’atome entreles deux niveaux de la transition excitée (oscillation ou
précession
de Rabi). Lafréquence
03C91 de cette oscillation(fréquence
de Rabi) estégale
auproduit
dumoment
dipolaire
d de la transition par lechamp
électrique
E de l’onde laser ( =1)On
peut
aujourd’hui
réaliser aisément desfréquences
de Rabi03C9
1
plus grandes
que lalargeur
naturelle 0393 de la transition excitéeCette condition (2) dont nous considérons
qu’elle
définit unchamp
intensepeut
se traduire de
plusieurs
façons
équivalentes.
Ellesignifie
que l’atome effectueplusieurs
oscillationspendant
la durée de vie radiative 0393-1 . Elleexprime
que lecouplage
de l’atome avec l’onde laser (caractérisé par03C9
1
)
estplus grand
que lecouplage
avec les modes vides duchamp
électromagnétique (responsable
de l’émissionspontanée
et caractérisé par lalargeur
naturelle 0393 ). En d’autrestermes,
lorsque
la condition (2) est
réalisée,
l’absorption
et l’émission induite dephotons
laserMANIFESTATIONS EXPERIMENTALES DE L’OSCILLATION DE RABI
L’oscillation de Rabi
peut
être mise en évidenceexpérimentalement
par l’observation de nombreux
signaux.
De nombreusesexpériences
ontporté
sur la modification des
spectres
d’émission oud’absorption qu’entraine
cetteoscillation,
c’est-à-dire surl’aspect
spectral
duphénomène.
Certaines de ces
expériences
ont été réalisées sur unjet
atomique
irradié à
angle
droit par le faisceaulaser,
l’observation étant effectuée dans unedirection elle aussi
perpendiculaire
aujet.
Dans cesconditions,
l’élargissement
Doppler
du au mouvement des atomes estsupprimé ;
tout se passe comme si l’onétudiait des atomes immobiles.
Plusieurs groupes
[ Ac ] ont
parexemple
analysé
larépartition
spec-trale de la lumière de fluorescence réémise sur la transition saturée par le laser
(Fig
1).Fig
1 : Unjet
atomique
est irradié àangle
droit par unfaisceau
laserrésonnant avec la transition
atomique
ge . On étudie àangle
droit la
répartition spectrale
de la lumière defluorescence
réémise sur ge.
Ils ont ainsi mis en évidence la structure
entriplet
de cespectre
deFig 2 :
Observation dutriplet
defluorescence.
Lafigure
estextraite de l’article de R.E.
GROVE,
F.Y. WU et S. EZEKIEL(Phys.
Rev. A 15(1977)).
Le traitfin
correspond
à uncalcul
théorique.
La
composante
centrale est centrée à lafréquence
03C9
L
du
laser. L’écart entreles raies est
égal,
pour une excitation exactementrésonnante,
à lafréquence
de Rabi 03C91 . Les
largeurs
des raies sont de l’ordre de 0393 . Onpeut
doncinterpréter
la condition03C9
1
0393 d’une nouvelle manière : elle
signifie
queles trois raies ne se recouvrent pas et que le
spectre
est effectivement untriplet.
L’oscillation de Rabi se manifeste aussi sur les
spectres
d’émissionou
d’absorption
sur une transitionpartageant
un niveau commun avec latransi-tion saturée. Ces
spectres
ont une structure de doublet (effet Autler Townesoptique
ou effet Starkdynamique
[
Be2]
). L’écart des raies du doublet AutlerTownes est
égal,
àrésonance,
à lafréquence
de Rabi03C9
1
.
D’autres
expériences
ont été réalisées en vapeur. La situation estalors moins pure parce que les
signaux correspondent
à une sommation sur desatomes de vitesses différentes (effet
Doppler).
La manifestation laplus
courantede l’oscillation de Rabi est dans ces conditions l’
"élargissement
radiatif"des résonances de saturation
[ Bd ]
: les résonancesd’absorption
saturée ,
parexemple,
ont unelargeur
de l’ordre de 0393 pour leschamps
faibles (03C9
1
«0393),
maisqui augmente
comme 03C91 pour leschamps
intenses (03C9
1
0393). Notonségalement
que le doublet Autler Townes reste observable en vapeur dans certaines
dispositions
expérimentales particulières
[ Be3 ] .
L’oscillation de Rabi
peut
aussi être mise en évidence par l’observationde la modulation
temporelle
d’unsignal
à lafréquence
03C9
1
.
Cesignal
modulépeut
être unsignal
transitoire seproduisant
après
une modificationbrusque
("optical
nutation") observésaprès
que lafréquence
atomique
ait étébrus-quement
amenée à résonance avec lafréquence
laser par effet Stark ("Starkswitching")
[ D~ ].
Récemment,
on a pu mettre en évidence l’oscillation de Rabi parl’étude des corrélations
temporelles
entrephotons
de fluorescence émis parun
jet atomique
excité par laser[ Ad
4-5-7]
.Immediatement
après
l’émissiond’un
photon,l’atome
émetteur est certainement dans l’état inférieur et il nepeut
émettre immédiatementaprès
un secondphoton.
Si l’on observeplusieurs
atomes, on
peut détecter,
tout de suiteaprès
lepremier photon,
un secondphoton
émis par un autre atome. Mais si la densité dujet atomique
et levolume d’observation sont assez
petits
pour que l’on observe un seulatome,
il faut atteindre pour détecter un second
photon
que l’atome ait été réexcitépar l’onde laser : la
probabilité
P(03C4) de détecter deuxphotons
séparés
parun intervalle 03C4
reproduit
donc la variation avec 03C4 de lapopulation
du niveausupérieur
lorsque
l’atome est initialement dans le niveau inférieur et metainsi en évidence l’oscillation de Rabi
(Fig
3).Fig
3 : Observation de l’oscillation de Rabi par l’étude des corrélationstemporelles
entrephotons
defluorescence
émis par un seul atome.Cette
figure
reproduit
un résultatexpérimental
obtenu par legroupe du Pr. WALTHER et est extraite de l’article de revue
de D.F. WALLS (Nature 280 451 (1979)).
Rappelons
que cetteexpérience
a un intérêt fondamental au delà duproblème
de l’interaction d’un atome avec une onde intense. Les
photons
émis par uneP(03C4) est une fonction décroissante de 03C4 (P(03C4=0) > P(03C4~
0) ;
effetHanbury
Brown et Twiss
[Dk ]).
Cegroupement peut
êtrecompris
en décrivant lechamp
électrique
de l’onde lumineuse comme une fonction aléatoireclassique.
Parcontre,les
photons
de fluorescence émis par un seul atome manifesteni unetendance au
dégroupement ("antibunching") :
P(03C4)est,
auvoisinage
de 03C4 =0une fonction croissante de 03C4(P(03C4=0)<P( 03C4~
0) ;
voirFig
3). Il estimpos-sible de rendre
compte
de cedégroupement
en assimilant lechamp
émis parl’atome à une fonction aléatoire
classique.
Lephénomène
dedégroupement
estdonc une preuve
expérimentale
de la naturequantique
durayonnement
électro-magnétique.
Ayant
décrit diverses manifestationsexpérimentales
de l’oscillationde Rabi
apparaissant
lors de l’interaction d’un atome avec unchamp
résonnantmonochromatique
etintense,
nous allons maintenant discuterquelques
approches
théoriques
duproblème.
Ceci nouspermettra
ensuite depréciser
les motivations duprésent
travail.L’APPROCHE PERTURBATIVE
L’approche
perturbative,
utilisée parWeisskopf
etWigner
[ Aa 2] ,
aensuite été
développéelargement
dans lecadre del’électrodynamique
quantique
[A
a3] .
A l’ordre leplus
bas,
la fluorescence de résonance est décrite par lediagramme
de lafigure
4Figure 4
: Diagramme
décrivant à l’ordre leplus
bas la
fluorescence
de résonance(diffusion Rayleigh )
Un
photon
laser defréquence
03C9
L
est
absorbé par l’atomequi
passe de g à epuis
d’un tel processus est
proportionnelle
àoù
03C9
0
est
lafréquence
atomique
(Fig
4) et 0393 lalargeur
naturelle du niveauexcité e. La fonction 03B4(03C9 -
03C9
L
)
impose
auphoton
diffusé d’avoir la mêmefréquence
que le
photon
laser etexprime
la conservation del’énergie
(diffusionélastique
ou diffusion
Rayleigh).
La section efficace de diffusion 03C3 varie defaçon
réson-nante
lorsqu’on
balaie03C9
L
dans
un intervalle delargeur
0393 autour de03C9
0
:
Il est intéressant de pousser
l’approche
perturbative
à l’ordresuivant : l’atome
peut
alors absorber deuxphotons
laser03C9
L
en
émettant deuxphotons
de fluorescence03C9
A
et03C9
B
(Fig
5).Fig
5 : Processus non linéaire d’ordre 2.(et non
03C9
A
= 03C9
B
=03C9
L
).
Les processus non linéaires (d’ordre 2 ou d’ordresupé-rieur)
permettent
ainsi l’émission dephotons
de fluorescence à unefréquence
différente de la
fréquence
laser (diffusioninélastique).
Le processus de lafigure
5 a uneamplitude
maximalelorsque
Dans ce cas, en
effet,
le niveau e estpeuplé
de manière résonnanteaprès
l’absorp-tion du second
photon
laser.D’après
(4) et (5)Les
diagrammes
desfigures
4 et 5 donnent donc uneinterprétation
perturbative
du
triplet
de fluorescence dans le cas d’une excitation non résonnante (03C9
L
~
03C9
0
voir
Figure
6).Fig 6 : Interprétation perturbative
dutriplet
defluorescence lorsque
03C9
L
~
03C9
0
Ia raiecentrale,
delargeur
nulle,
apparait
aupremier
ordre(diffusion élastique).
Les
deux raieslatérales ,
delargeur
0393 ,
apparaissent
au deuxième ordre(diffusion inélastique).
L’approche perturbative
permet
donc de montrer que desphénomènes
nou-veauxapparaissent lorsque
les processus non linéaires sontpris
encompte :
diffusion
inélastique
etaussi,
comme lesuggère
lediagramme
de lafigure
5,existence de corrélations
temporelles
entre lesphotons
émis. Mais cetteapproche
c’est-à-dire pour
03C9
1
|03C9
L
-
|ou
0
03C9
03C9
1
0393
(voirexpression
3).Lorsque
lapuissance
devient suffisante pour saturer la transition(03C9
1
>|03C9
L
-
03C9
0
| et
03C9
1
>
r),
il faut nécessairement traiter nonperturbativement
l’interactionatome-laser (autrement
dit,
l’absorption
et l’émission stimulée dephotons
laser).
TRAITEMENTS NON PERTURBATIFS UTILISANT UNE DESCRIPTION
CLASSIQUE
DE L’ONDELASER.
La
plupart
des méthodesqui
ont été utilisées pour traiter nonperturbativement
leproblème
de la fluorescence de résonance enchamp
intensesont fondées sur une
description classique
duchamp
laser.Fig 7 :
Schéma deprincipe
des méthodes utilisantune
description classique
de l’onde laser .L’atome à deux niveaux est soumis à l’action d’un
champ classique
dépendant
dutemps E
cos03C9
L
t
et il est d’autrepart
couplé
aux modes videsdu
champ
électromagnétique
(relaxation par émissionspontanée)
Onpeut
alorsdécrire l’évolution de la matrice densité
03C3
A
de l’atome par uneéquation
pilote
[
De]
où
H
0
est l’hamiltonienatomique,
(-D E cos03C9
L
t)
est l’hamiltoniend’interac-tion atome-laser et
T
une matrice décrivant la relaxation par émissionspon-tanée. Le
problème
est doncanalogue
à celui de la résonancemagnétique
[Da]
oùun
spin
est soumis à unchamp
deradiofréquence
d’unepart
et à des processusde relaxation d’autre
part.
D’ailleurs,
si on associe unspin
fictif ausystème
ont la même forme que les
équations
de Bloch décrivant la résonancemagnétique
et elles sont pour cette raison
appelées
"équations
de Blochoptiques".
On
peut
àpartir
de ces"équations
de Blochoptiques"
calculer tous lessignaux
de fluorescence oud’absorption.
Lespectre
de fluorescence parexemple
est relié à la fonction de corrélation<D
+
(t+03C4)D (t)
> faisantintervenir la valeur du
dipole
à deux instants différents. Or onpeut
calculercette fonction de corrélation à
partir
deséquations
de Blochoptiques
grâce
authéorème de
régression
quantique
(voirplus
loin §
1-3.2).La méthode des
équations
de Blochoptiques
et,
plus
généralement,
les méthodes traitant non
perturbativement
l’interaction entre l’atome etl’onde laser décrite
classiquement
ont de nombreux succès à leur actif ; onpeut
citerparmi
eux le calcul dutriplet
de fluorescencepar Mollow [ Ab
6] ,
du doublet Autler Townes
optique
par Feldman et Feld ou par Mollow[ Ba
4],
l’étude des
spectres
d’absorption
saturée enchamp
intense par Haroche etHartmann
[Bb
1]
ou laprévision
théorique
du phénomène dedégroupement
parCohen-Tannoudji
d’unepart
( Ad
1]
, Carmichael
et Walls d’autrepart [
Ad2] .
Onpeut
toutefois faireplusieurs reproches
à ces méthodes. Bienque les résultats obtenus à haute intensité
(03C9
1
0393 ) aient souvent une formetrès
simple,
ilsapparaissent
engénéral après
des calculs assez lourds. Cescalculs ne fournissent pas des
images physiques
permettant
uneinterprétation
simple
de ces résultats. Enfin les calculs eux mêmes deviennentrapidement
très
compliqués
pour lessystèmes
àplus
de deux niveaux.LA METHODE DE L’ATOME HABILLE
Le
point
de vue de l’atome habillé consiste à traiterquantiquement
le
champ
laser incident et à étudier lesystème
quantique
formé par l’atome etce
champ
laser en interaction mutuelle(Fig
8).Fig
8 : Schéma deprincipe
de la méthode de l’atome habilléLe traitement non
perturbatif
de l’interaction atome laser est trèssimple
dans ce
point
de vue : on obtient immédiatement lesfréquences
de Bohr dusystème
composé
endiagonalisant
l’hamiltoniencorrespondant.
Introduitd’abord dans le domaine des
radiofréquences[ Di
1 ] ,
cepoint
de vue apermis
de donner une
interprétation synthétique
des diverstypes
de résonancesobservables dans ce domaine (résonances à un ou
plusieurs quanta,
"résonancesde cohérences" observables en pompage
optique
transversal,....),
dudé-doublement Autler Townes associé à la saturation de la transition. Il y a
d’autre
part
suggéré
un certain nombre d’effets nouveaux tels que lamodi-fication des
propriétés magnétiques
d’un niveauatomique interagissant
avecun
champ
deradiofréquences
nonrésonnant
[ Di2 ]
.Comme on va le voir dès le début de la
première
partie,
la méthodede l’atome habillé
permet
immédiatement decomprendre
la structure entriplet
du
spectre
de fluorescence : les trois raiescorrespondent
aux troisfréquences
possibles
des transitionspermises
entre niveaux de l’atome habillé.Pour
pouvoir
obtenir des résultatsplus
quantitatifs
àpartir
dela méthode de l’atome
habillé,
il faut résoudre un certain nombre deproblèmes
nouveaux par
rapport
au domaine desradiofréquences
etqui
seposent
dans ledomaine
optique.
L’émission
spontanée
avait un effetnégligeable
dans le domaine desradiofréquences ;
c’est laprincipale
cause de relaxation dans le domaineoptique
et,de
plus,c’est
l’émissionspontanée
qui
fournit lessignaux
de fluorescence. On ne
peut
se contenter de décrire l’émissionspontanée
par larègle
d’or de Fermi. Comme on le verra dans la
première
partie,
on doitplutot
considérer que l’atome habillé effectue une cascade radiative le
long
de sondiagramme
d’énergie.
L’effet
Doppler peut
êtreignoré
si l’on se limite auxexpériences
sur
jet
atomique.
Maislorsqu’on
étudie une vapeuratomique,
lalargeur Doppler
est en
général
beaucoup plus grande
(dans le domaineoptique)
que lalargeur
naturelle 0393 et la
fréquence
de Rabi03C9
1
.
Les collisions ont aussi un effet
important
dans les vapeursatomiques
en introduisant une nouvelle source de relaxation et en modifiant ainsi les
LES MOTIVATIONS DU PRESENT TRAVAIL
La
première
motivation de ce travail est de montrer que la méthodede l’atome habillé est non seulement bien
adaptée
à des discussionsqualita-tives
simples
maisqu’elle
permet
aussi un traitementquantitatif complet
de tous les
problèmes évoqués
ci-dessus :calcul dessignaux
de fluorescenceou
d’absorption
enchamp
intense,
ycompris
dans lesexpériences
en vapeurou effet
Doppler
et collisionsjouent
un rôleimportant,
étude decorréla-tions
temporelles
entrephotons.
Les résultats obtenus ontgénéralement
(àla limite des
champs
intenses 03C9
1
03B3 )
une formesimple
et uneinterprétation
physique
claire : parexemple,
le nombre dephotons
émis(par
unité detemps)
sur une transition de l’atome habillé pourra être
exprimé
comme leproduit
du taux d’émission
spontanée
(associé à la transition) par lapopulation
duniveau
supérieur .
La méthode de l’atome habillé
permet
ainsi decomprendre
de manièreplus
simple
des effetsayant
déjà
faitl’objet
de nombreux travaux :triplet
de fluorescence,dégroupement
desphotons
émis par un seul atome , effetAutler Townes
optique
surjet
ou en vapeur,absorption saturée,
redistributioncollisionnelle par
exemple.
Mais cette méthode est si bienadaptée
auxchamps
intensesqu’ella
apermis
deprévoir
des effets nouveaux. Une deuxièmemotivation de ce travail est de discuter ces effets nouveaux dont certains
ont pu être mis en évidence
expérimentalement
au cours de ce travail de thèse :-
possibilité
de faireapparaitre
des structures étroites dans lesspectres
de vapeur en l’absence de tout effet de
population (compensation
de l’effetDoppler
par desdéplacements
lumineuxdépendant
de la vitesse)- nouvelles résonances dans la
spectroscopie
d’absorption
saturée dessystèmes
à trois niveaux.
-
existence de corrélations
temporelles
entre lesphotons
émis dans les deuxbandes latérales du
triplet
de fluorescence.Enfin,
il sera interessant de comparer la méthode de l’atome habilléavec la méthode des
équations
de Blochoptiques.
Nous montreronsqu’elles
sont
équivalentes
dans unlarge
domaine, la méthode de l’atome habillé étantMais,
nous verrons aussiqu’il
existe des situations (étude des collisionshors du
régime
d’impact)
où la relaxation est modifiée par laprésence
du laser. On doit alors forcément considérer que le
système
qui
relaxeest l’atome habillé et non
plus
l’atome. Dans de tellessituations,
laméthode de l’atome habillé reste
applicable
alorsqu’on
nepeut
écrire leséquations
de Blochoptiques.
Onprécisera
donc les conditions de validitérespectives
des deux méthodes.PLAN DE LA THESE
Dans la
première
partie,
on s’interesse essentiellement auproblème
de la fluorescence de résonance d’un atome à deux
niveaux ;
l’effetDoppler
est
ignoré.
On montre que la méthode de l’atome habillépermet
une étudequantitative
duproblème
sous tous sesaspects
et que les résultats obtenuss’interprètent
bien en considérant la fluorescence de résonance comme unecascade radiative de l’atome habillé le
long
de sondiagramme
d’énergie.
On discute l’effet des collisions et on
précise
les conditions de validitéde la méthode de l’atome habillé et de la méthode des
équations
de Blochoptiques.
Dans la deuxième
partie,
on montre que la méthode de l’atomehabillé
permet
decomprendre
simplement
l’allure desspectres
de fluorescenceet
d’absorption
d’une vapeur par des discussionsgraphiques
fondées surl’utilisation de
diagrammes
defréquence.
Dans ces deux
premières parties,
on s’efforce de mettre en évidencela
portée
trèsgénérale
de la méthode de l’atome habillé. On y discute doncà la fois des effets
déjà
étudiés par d’autres méthodes et des effets nouveauxsuggérés
par notre méthode.La troisième
partie
est consacrée à la mise en évidenceexpérimentale
de certains de ces effets. On
présente
les résultats obtenus concernantla
compensation
de l’effetDoppler
par desdéplacements
lumineuxdépendant
de la vitesse et on discute
quelques applications possibles
de cette méthode.Les deux autres effets étudiés
expérimentalement,
nouvelles résonancesd’absorption
saturée et corrélationstemporelles
entre les bandes latérales dutriplet,
sontexposées
en détail dans les thèses de troisièmecycle
deMarc Himbert et Jean Dalibard et on se contente ici de
reproduire
lesEnfin,
dans laquatrième partie,
on expose une méthodeal-gébrique
de calcul desspectres
reliée à la méthode de l’atome habilléPREMIERE
PARTIE
LA FLUORESCENCE
D’UN
ATOME EXCITE PAR LASER : ETUDE PAR LA METHODE DEL’ATOME
HABILLEDans cette
première
partie,
nousignorons
l’effetDoppler.
Lesrésultats seront directement
applicables
auxexpériences
surjet.
Nousreviendrons dans la deuxième
partie
surl’application
de la méthode del’atome habillé aux
expériences
enphase
vapeur.Nous étudions la fluorescence d’un atome excité par un laser
intense et
quasi-résonnant
correspondant
aux conditions :Les deux
premières
conditions définissent ce que l’onappelle
unchamp
intense : lecouplage
de l’atome avec lechamp
laser estbeaucoup
plus
grand
que lecouplage
avec les modes vides (condition1-0.1)mais
les effets
d’optique
non linéaire tels que lagénération
d’harmoniques
303C9
L
,...
restentnégligeables
(condition 1-0.2).La deuxième et la troisièmeconditions
permettent
de considérerqu’une
seule transitionatomique
estcouplée
de manière efficace avec le laser.Il faut noter aussi que nous supposerons la densité
atomique
C H A P I T R E 1-1
LE POINT DE VUE DE L’ATOME HABILLE
Dans ce
chapitre
1-1,
nous définissons l’atomehabillé ,
nous étudionsson
diagramme
d’énergie
et nous discutonsqualitativement
le lien entrela fluorescence et la cascade radiative de l’atome habillé.
I-1.1 L’atome habillé
L’atome
interagit
d’unepart
avec lechamp
laser et d’autrepart
avecles autres modes du
champ
électromagnétique
qui
sont vides dephotons
(Fig
I-1.1)L’atome habillé est le
système
quantique
formé par l’atome et lesphotons
laser en interaction mutuelle . L’hamiltonien de ce
système
contient donc l’effet de l’interaction atome-laser
(V
AL
sur laFig
I-1.1).L’interaction atome-nodes vides
(V
AR
sur laFig
I-1.1) estresponsable
du
phénomène
defluorescence,
autrement dit de la diffusion dephotons
du mode laser vers les modes vides.
Dans
l’expérience
réelle,
le mode laser est constamment alimentéproblème
équivalent
où lechamp
incident est"emprisonné"
dans une cavité en anneauparfaite
(Fig
I-1.2)Figure
I-1.2 (a) Problème réél : interaction de l’atome avec un champ laser incident(b) "Modélisation" du
problème :
interaction de l’atome avecun
champ
monomodeemprisonné
dans une cavité en anneauparfaite .
Ceci nous
permettra
d’oubliercomplètement
lescouplages
entre le modelaser et les atomes de la cavité laser et donc de considérer que la diffusion
de
photons
du mode laser vers les modes vides est la seule cause d’évolutiondu mode laser.
Remarques
(i) Ce
transfert
videpetit
àpetit
le mode laser. Nous verronsplus
loin que cephénomène
est extrèmement lent et que l’onpeut
enfait
négliger
soneffet
sur l’état du mode laser.L’effet
sur les modes vides est par contre essentielpuisque
c’estprécisément
ceteffet
qui
constitue lephénomène
defluorescence
que nous étudionsdans
ce travail.(ii) Dans
l’expérience
réelle(Fig
I-12a) ,
lecouplage
du mode laseravec les atomes de la cavité
qui
assure l’alimentation du mode enphotons,
introduitégalement
une source debruit,
lesfluctuations
duchamp
laser.L’effet
de cesfluctuations
sur lessignaux
defluorescence
[ Ag
]
estnégligeable
si lalargeur
du
spectre
defluctuations
estpetite
devant lalargeur
naturelle 0393 de l’atome.I-1.2 Le
diagramme
d’énergie
de l’atome habilléLes états non couplés
Les états propres de l’hamiltonien non
perturbé
H
A
+H
L
sont indicéspar deux nombres
quantiques :
e ou g pour l’atome (e étatexcité , g état
fondamental),
n pour le nombre dephotons
dans le mode laser.L’excitation laser étant
quasi
résonnante,
les niveaux|e,n
>(énergie
03C9
0
+ n03C9
L
avec 0127=1) et|g,n+1
>(énergie
(n+1)03C9
L
)
sontquasi
dégénérés
et forment une
multiplicité
E
n
de
dimension 2(Fig
I-1.3 ) : la différenced’énergie
entre ces deux niveauxest
beaucoup
plus petite
que la différenced’énergie 03C9
L
entre
deuxmultiplicités
adjacentes
E
n
et
E
n-1
(voir condition I-0.3)Le couplage atome laser
Dans le cadre de
l’approximation
dipolaire
électrique,
l ’hamiltoniend’interaction
V
AL
entre l’atome et lechamp
laser s’écrit :où D est
l’opérateur
dipole
électrique
de l’atome et El’opérateur
champ
électrique
laser(pour
unsystème
à deuxniveaux,
iln’y
a aucun effet depolarisation
et onpeut
oublier le caractère vertoriel de D et E).où a et
a
+
sont lesopérateurs
d’annihilation et de création d’unphoton
dans le mode laser ; d est le
dipole
del’atome ;
E
0
est unchamp
caracté-ristique
des fluctuations du vide dans le mode laserL’hamiltonien d’interaction
V
AL
couple
les deux étatsappartenant
à une même
multiplicité
E
n
Ces
couplages
décriventl’absorption
et l’émission stimulée dephotons
laser par l’atome (l’atome passe de g à e en absorbant un
photon
laserou
réciproquement)
L’approximation du champ tournant
V
AL
couple
aussi des étatsappartenant
à desmultiplicités
différentes(par
exemple
|e,n+1
> et|g,n
> voirFig.
I-1.3) Lescouplages
(del’ordre de la
fréquence
de Rabi03C9
1
)
sontbeaucoup plus petits
que lafréquence
optique
03C9
L
et onpeut
tout à faitlégitimement négliger
lescouplages
entremultiplicités
différentes. Ceci revient ànégliger
dansl’expression
(I-1.3) deV
AL
les
termes antirésonnants|e><
g
| a
+
et|g >< e
|
a(approximation
duchamp
tournant).Figure
I-1.3 : (a) Plusieursmultiplicités
de l’atome habillé. On areprésenté
les
couplages
entre états d’unemultiplicité
et, enpointillé
les
couplages
nonrésonnants que
nousnégligeons.
(b)
Diagonalisation
de l’interaction atome laser dans uneLes états propres de l’atome habillé
La recherche des états propres de l’atome habillé se ramène donc à la
diagonalisation
de l’hamiltonien danschaque
multiplicité.
Les deux étatspropres de la
multiplicité E
n
ont pourexpression
avec
et ils sont
séparés
par uneénergie 03A9
n
I-1.3)
L’approximation
quasi classique
Etat quasi classique du mode laser
L’état du mode laser oscillant au dessus du seuil est bien décrit
par un état
quasi classique :
la distribution du nombre n dephotons
dans lemode laser a une
dispersion
0394nqui
est trèsgrande
en valeur absolue maistrès
petite
relativement à la valeurmoyenne n
du nombre dephotons
1 0394n
n
(I-1.11) On peut faire le lien entre le nombremoyen n
de photons et lechamp
élec-trique classique
E associé à l’onde laser en considérant que le mode laserest dans un état cohérent
|03B1
>(les états cohérents introduitspar
Glauber[ Db]
correspondent à la meilleure
description quantique
d’unchamp classique).
On obtient alors :Remarques
(i)
Nous avonsreprésenté
lechamp
laser incident par un mode d’unecavité
(voir §
I.1.1). Le choix de cette cavité estlargement
arbitraire ;
la seule contrainte est que lechamp électrique
"vu" par l’atome soitle même que dans
l’expérience
réelle. Autrementdit,
E
0
et ndépendent
des
caractéristiques précises
de la cavité mais ils sonttoujours
liés par (I-1.15).(ii)
Nous avonspris l’exemple
d’un état cohérent mais cequi
suitest valable pour tout état
quasi classique
(i.e pour
tout étatvérifiant
les conditions I-1.11)Périodicité du diagramme d’énergie
Nous avons vu que le
couplage v
n
entre
les deux états d’une mêmemultiplicité
étaitproportionnel
àn+1
(Eq.
I-1.7). La variationde v
n
dans la
région
dudiagramme
d’énergie
qui
nous intéresse(correspondant
à une
probabilité
d’occupation
nonnégligeable)
est donnée par :Grâce au caractère
quasiclassique
duchamp
laser ( 0394n «n
),
onpeut
donc
négliger
cette variation et considérer que tous lesv
n
sont
égaux
Dans la
région
qui
nousintéresse ,
lediagramme
d’énergie
apparaît
doncpériodique :
toutes lesmultiplicités
sontidentiques.
On remarque enfin que les
couplages
v
n
(tous
égaux
maintenant) sontreliés directement à la
fréquence
de Rabi03C9
1
.
En effet(d’après
I-1.15et I-1.17)
A
partir
demaintenant,
nous utiliserons cette relation pourexprimer
De même pour l’écart en
énergie 03A9
entre|1,n
> et|2,n
>La précession de Rabi retrouvée dans ce point de vue
Supposons
parexemple
que l’atome habillé soit à l’instant ~=0 dans l’étatSon état à l’instant t est
On
peut
en déduire enparticulier
laprobabilité
pourqu’il
soit dans| e, n > à
l’instant ~;On retrouve ainsi
simplemant
laprécession
de Rabi defréquence 03A9 .
Enparticulier,
à résonance( 03B4 =0), la
fréquence
d’oscillation est 03C91(fréquence
de Rabi). La valeur maximale de|<e,n
|~
(~)>|
2
est :et ne vaut 1
qu’à
résonance ( 03B4 =O)Remarque :
La
précession
de Rabicorrespond
enfait
à lasuperposition
desprécessions correspondant à chaque multiplicité.
Si l’on avait tenucompte
de la variation avec n dev
n
,
on aurait obtenu unedispersion
des
fréquences
de Rabi et donc un certain amortissement de laprécession
de Rabi
[ Dc ] .
Onpeut
se convaincre aisément que ceteffet
estnégligeable.
Eneffet
ladispersion
de03C9
1
correspond
à ladispersion
0394Edes valeurs du
champ
laser E. Or dans un étatcohérent ,
0394E est le mêmeque dans le vide ( 0394E =
E
0
).
L’effet
de ladispersion
de 03C91 est doncdonc non seulement
négligeable
devant l’interaction atome-lasermais aussi devant
l’effet
desfluctuations
du vide dans tous les modes videsbeaucoup plus
nombreux, effet
dont nous allons tenircompte
plus
loin en étudiant la relaxation radiative de l’atome habillé.L’approxi-mation
quasi classique
est donc très bienjustifiée.
I.1.4 La fluorescence considérée comme une cascade radiative de l’atome
habillé
Nous avons traité le
couplage
atome-laser endiagonalisant
l’hamiltonienH
AL
de l’atome habillé. Nous nous intéressons maintenant aucouplage
entrel’atome et les modes vides du
rayonnement
(voirFig
I-1.1). Cecouplage
est
responsable
de l’émission desphotons
de fluorescence que l’onconsi-dère dans notre
point
de vue comme lesphotons
émisspontanément
parl’atome habillé. Il nous faut pour cela chercher
quelles
sont lestransi-tions
permises
entre niveaux de l’atome habillé donc étudier les élémentsde matrice du moment
dipolaire électrique
D.Les éléments de matrice du dipole D entre les niveaux de l’atome habillé
Le mouvement
dipolaire
D est unopérateur
purement atomique impair
qui
couple
les deux étatsatomiques
e et g deparités opposées:
L’opérateur
D nechange
donc pas le nombre n dephotons
laser et lesseuls éléments de matrice non nuls dans la base
découplée
sont (avec leurséléments
conjugués )
Les deux états
|g,n
>et |e,n
>appartiennent
à deuxmultiplicités
adjacentes
03B5
n-1
et03B5
n
de
l’atome habillé.Lorsqu’on
diagonalise
lecouplage
V
AL
dans chacune de ces
multiplicités
(expression
(I-1.19) des étatspropres)
Le triplet de fluorescence
Toutes les transitions entre un
état |j,n
>de 03B5
n
et
unétat
|i,n-1
>de
03B5
n-1
sont donc des transitionsdipolaires
électriques
permises.
L’atomehabillé émet donc des
photons
de fluorescence à toutes lesfréquences
correspondant
à ces transitions(Fig
I-1.4)On
comprend
donc immédiatement dans lepoint
de vue de l’atome habilléla structure de
triplet
duspectre
de fluorescence et laposition
destrois raies
03C9
L
+ 03B103A9
(03B1=0,
± 1).Le dégroupement de photons
On
comprend
aussi très bien lephénomène
dedégroupement
dephotons
dans ce
point
de vue. En effet si l’on seplace
dans la basedécouplée
(Fig.
I-1.5a), il est clair que l’émission d’unphoton
de fluorescencecorrespond
à une transition de l’atome habillé entre deux états(|e,n+1>
et
|g,n+1>
parexemple)
qui
sont dessuperpositions
d’états propres(et non pas des états propres eux-mêmes). Si l’atome habillé émet un
photon
à l’instantt,
il se trouve"projeté"
dansl’état
|g,n+1
> etil ne
peut
émettre un autrephoton
immédiatementaprès.
Laprobabilité
d’émission d’un second
photon
à l’instant ~+03C4reproduit
laprécession
de Rabi de l’atome habillé
passant
de
|g,n+1
> à|e,n>
parabsorption
ou émission stimulée de
photons
laser.Les deux aspects complémentaires de la fluorescence
L’analyse
temporelle
(dégroupement)
etl’analyse
spectrale (triplet)
-sion des
photons
sans faire aucune sélectionspactrale :
dans la secondeon mesure au contraire la
tréquence
desphotons
émis et l’onperd
touteinformation sur le
temps
d’émission. Lesignal
d’analyse
temporelle
s’interprète
bien enreprésentant
l’émissionspontanée
de l’atomehabillé dans la base
découplée (Fig
I-1.5a) alors que lesignal
d’analyse
spectrale
secomprend
bien dans la basecouplée
(Fig
I-1.5b).Figure
I-1.5 : La cascade radiative de l’atome habilléreprésentée
dans labase
découplée
(a) et dans la basecouplée
(b).On verra
plus
loin(§
I-3) que lareprésentation
dans la basecouplée
(Fig
I-1.5b)suggère
l’existence designaux
correspondant
à uneanalyse
mixte de la fluorescence : on
peut
étudier parexemple
les corrélationstemporelles
entrephotons
préalablement
filtrés enfréquence
(leslargeurs
d’analyse
0394vet 0394t enfréquence
et entemps
étant bien sur limitées parla relation 0394v 0394t > 1).
La
cascade radiative
de l’atome habilléIl est intéressant d’étudier
plus
en détail l’évolutiontemporelle
de l’atome habillé (voir
Fig
I-1-5a). Partant parexemple
de
|g,n+2 >,
l’atome habillé évolue vers
