Calcul de phonons de surface par une méthode simple

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Submitted on 1 Jan 1974

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Calcul de phonons de surface par une méthode simple

P. Masri

To cite this version:

P. Masri. Calcul de phonons de surface par une méthode simple. Journal de Physique, 1974, 35 (5),

pp.433-436. �10.1051/jphys:01974003505043300�. �jpa-00208166�

CALCUL DE PHONONS DE SURFACE PAR UNE MÉTHODE SIMPLE

P. MASRI

Laboratoire de croissance cristalline, ^{associé au C.N.R.S.}

U.E.R. de Luminy, 70, ^route Léon-Lachamp, 13288 Marseille Cedex 2, ^France (Reçu ^{le 26 novembre} 1973)

Résumé.

Nous présentons ^{une méthode} simple pour l’étude des phonons localisés dus à une

surface propre ^ou à une adsorption. Le calcul des fréquences ^des phonons optiques localisés dus à

une monocouche d’atomes plus légers que le substrat adsorbée sur la surface (001) d’un cristal

cubique simple monoatomique, de Montroll-Potts nous permet ^de tester cette méthode : Les résultats obtenus sont en accord avec ceux donnés _par la méthode des fonctions de Green.

Abstract.

We present ^a simple method for the study of localized phonons ^{due to a clean sur-}

face or to an adsorption. The calculation of the frequencies of localized optical phonons ^{due to a} monolayer ^{of atoms} lighter than the adsorbed substrate on a (001) surface of the simple ^monoatomic

cubic crystal of Montroll-Potts allows us to test this method. The results which are obtained _agree with those given by ^{the Green} function method.

Classification Physics ^Abstracts 7.340-7.360-7.820-7.850

1. Introduction.

Il existe actuellement de nom-

breux travaux théoriques concernant les propriétés

vibrationnelles dues à un défàut dans un cristal.

Des études bibliographiques récemment parues [1, 2]

font une mise au point ^sur les connaissances acquises.

L’activité de recherche dans ce domaine est stimulée par l’apport de données expérimentales ^{récentes :}

Récemment Ibach [3] ^a détecté des phonons ^{de sur-}

face au moyen de la technique ^{de diffusion} inélastique

d’électrons lents par ^un cristal.

L’étude des modes de vibration localisés au voisi- nage d’une surface, propre ^{ou avec} adsorption, peut

se faire _{par la} méthode des fonctions de Green associée à la méthode des déphasages [4-7]. Lagersie et ^al. [8]

ont abordé ce problème par ^une méthode de moments associée à des modèles de variation de densité d’états à base de fonction delta, pour ^un cristal cubique simple monoatomique.

Nous présentons ^{ici une méthode de} perturbation simple permettant ^{d’étudier ces} modes de vibration localisés. Dans cette méthode, ^nous commençons par résoudre le problème de l’interaction du défaut

avec la partie ^{du cristal la} plus voisine. Puis nous

introduisons comme perturbation successivement des

parties du cristal de plus ^en plus éloignées ^{du défaut}

pour obtenir des solutions qui ^{sont de} plus ^en plus

voisines de la solution exacte.

Dans ce qui suit, ^nous commençons par justifier l’emploi d’une telle méthode. Puis nous l’appliquerons

au calcul des modes de vibration optiques localisés, dus à l’adsorption d’une monocouche plane ^d’atomes

plus légers que les atomes du substrat, ^{dans le cadre} d’un modèle de cristal de Montroll-Potts [9]. ^Nous

comparons ensuite les résultats _que nous obtenons, dans ce cas précis, ^{à ceux} donnés par la méthode des fonctions de Green- [6] ^ainsi que par la méthode ^des

moments [8].

2. Méthode de calcul : Fondement.

Le problème

de l’interaction des phonons ^{dans un cristal avec}

un défaut peut ^se traiter de façon ^exacte par la méthode des fonctions de Green associée à la méthode des

déphasages (q) : ^Nous pouvons alors calculer les

fréquences WL des états localisés près du défaut ainsi que la variation due à ce défaut de la densité des états étendus de fréquence Wj(!)’ ^{La pente de la} courbe ’1

f { wf(k)} ^{nous renseigne sur l’impor-}

tance de cette variation de la densité d’états en tout

point ^du spectre ^des fréquences wj(k). L’examen des courbes obtenues [7] ^{dans les cas où le défaut est}

une surface plane ^{ou une} monocouche plane ^d’atomes

adsorbés montre que ^cette variations se distribue

sur tout le spectre wj(k) ^{de façon assez homogène.}

Il apparaît ^aussi que dn/dw2 peut égaler des valeurs élevées et que le déphasage peut subir des disconti- nuités de n/2 ^aux extrémités des bandes wj(k) ^même

les plus éloignées ^{de la} fréquence WL de l’état localisé : Ceci signifie qu’il y ^{a une} contribution importante

de ces extrémités de bandes à l’état localisé. L’analyse qui précède ^nous permet ^{de tirer la} conclusion sui- vante :

Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphys:01974003505043300

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On peut ramener en première approximation

l’étude des modes de vibration localisés au voisinage

d’une surface, propre ^{ou aver} adsorption, ^{à un} pro- blème d’interaction du défaut avec les premiers plans atomiques ^{voisins du défaut. Le} spectre ^des fréquences

propres des vibrations des atomes de ces plans ^sera

alors un spectre moyen com(k). ^Les composantes ka ^{du vecteur d’onde} intervenant dans la relation de dispersion moyenne úJm(k) correspondent ^aux

directions _pour lesquelles ^la symétrie de translation est conservée après introduction du défaut : Soit

wOL(ka) la solution obtenue. L’effet de l’introduction successive des autres plans atomiques plus éloignés

du défaut sera de corriger WOL de termes correctifs

An-

En ce qui ^{concerne la} précision d’une telle méthode de perturbation, ^nous pouvons prévoir ^{les deux}

tendances suivantes :

1) ^Cette précision ^{ira en diminuant à mesure} que l’on se rapproche de la limite des grandes longuéurs

d’onde du fait de l’augmentation ^{de la} pénétration

des ondes localisées, ^{à cette limite.}

2) Lorsque ^les fréquences úJL(ka) ^des états ^localisés deviennent très différentes de celles des états étendus

wj(ka), l’on doit s’attendre à ce que la précision ^de

la solution du premier ^ordre COOL augmente : ^En effet,

les écarts entre le spectre moyen com(ko) ^{et les extrémités}

des bandes du spectre ^exact sembleront moins impor-

tantes lorsque ^l’écart entre COL et ^ces mêmes extrémités de bande augmente.

3. Phonons localisés dus à l’adsorption.

^Nous

allons appliquer la méthode de perturbation ^décrite

au paragraphe ^{2 au cas de} l’adsorption ^{d’une mono-}

couche d’atomes plus légers que ^ceux du substrat.

On utilise le modèle de cristal cubique simple ^mono- atomique de Montroll-Potts [9]. ^{La monocouche}

est supposée ^{adsorbée sur une surface} (001). ^Seule

la masse Ma des atomes adsorbés diffère de celle (M)

des atomes du substrat. Les constantes de force ainsi _que la distance à l’équilibre (ao) ^{entre deux} plans atomiques consécutifs sont supposées ^{les mêmes} qu’en ^{volume. Les} forces d’interaction entre atomes dérivent du potentiel :

où Uo ^est l’énergie potentiel ^du système ^adsorbat

et substrat à l’équilibre ; ^{K est la constante de force}

centrale entre 2 atomes premiers voisins, u’(1) désigne

la composante ^{suivante a}

x, y, ^z du déplacement

de l’atome situé au site 1 ; l ⁺ l’ repère ^{un site} pre- mier voisin de 1.

- - -

Les solutions des équations ^du mouvement sont

des ondes de Bloch possédant ^la symétrie de transla- tion dans les directions x et y parallèles ^à (001).

Nous allons dans ce qui ^suit déterminer les fré- quences des phonons optiques ^{localisés au moyen}

de la méthode de perturbation décrite ici.

3.1 MODÈLE A 2 PLANS.

Les équations ^{du mou-}

vement des atomes des deux plans s’écrivent :

où vn’ désigne ^le déplacement ^dans la direction a des atomes du plan ^{n :}

ka composante ^{du vecteur} d’onde dans la direction 6.

On _{pose :}

On obtient la solution :

fréquence maximale des phonons

de volume.

3.2 MODÈLE A 3 PLANS.

Le fait de faire inter- venir le mouvement des atomes du plan ^{3 va} produire

un déplacement A, ^de COOL que l’on peut ^calculer aisément.

4. Résultats.

Sur la figure ^1, nous avons repré-

senté la zone de Brillouin à deux dimensions utilisée.

Sur la figure 2, nous avons tracé les bandes des

phonons de volume _pour différentes directions de

cette zone. Nous avons aussi représenté ^les fréquences

COL des phonons optiques localisés, ^{calculées au}

moyen de la méthode décrite ici, dans les deux cas

suivants :

Nos résultats sont très voisins de ceux obtenus

par la méthode des fonctions de Green [6] : ^c’est

pourquoi ^{nous ne donnons} qu’une seule courbe

dans chaque ^cas.

FiG. 1.

Zone de Brillouin à deux dimensions utilisée dans l’étude des phonons localisés dus à l’adsorption d’une monocouche

surface (001) d’un cristal cubique simple ^de Montroll-Potts.

FIG. 2.

Phonons optiques ^{localisés dus à}

adsorption légère :

Ma

M/2 ^{et Ma}

M/4. Région hachurée : Phonons de volume pour le modèle de Montroll-Potts.

Dans le tableau I, ^nous comparons ^les résultats que ^nous obtenons (cas ^Ma

M/2) ^{avec ceux obtenus}

par la méthode des fonctions de Green [6] ^et par la méthode des moments [8].

TABLEAU 1

Fréquences ^des phonons optiques localisés dus à l’adsorption d’une monocouche légère (Ma

M/2) :

Résultats des modèles à 2 et 3 plans comparés ^{à ceux obtenus} par les méthodes des fonctions ^{de Green} réf. [6]

et des moments réf. [8]

Précisons _que dans la méthode des moments, ^les courbes _{COL sont} ajustées ^{au résultat exact au centre}

de la zone de Brillouin (px _{= (py}

0).

Le modèle à 3 plans ^{donne une} précision ^{de 1} %

à la limite des grandes longueurs d’onde. Cette pré-

cision s’améliore lorsque ^l’on s’éloigne ^{de cette limite}

pour devenir très inférieure à 1 %.

Au point F(9,,

Py

0) ^la précision ^{du modèle}

à 2 plans ^est de l’ordre de 8 % pour Ma

M/2.

Cette précision ^devient égale ^{à 1} % pour Ma = M/4

au même point ^{et à} 0,03 % ^au point d .

Conclusion.

Nous présentons ^{une méthode de} perturbation simple permettant d’étudier les modes de vibration localisés dus à une surface _propre ou

avec adsorption. ^Nous l’appliquons ^au calcul des

fréquences ^des phonons optiques localisés dus à

l’adsorption d’une monocouche d’atomes, plus légers

que les atomes du substrat, ^sur la surface (001)

d’un modèle de ^cristal monoatomique cubique simple.

Les résultats _que nous obtenons sont en accord

avec ceux donnés par la méthode des fonctions de Green [9]. ^On peut ^donc penser que ^cette méthode

simple ^est intéressante à utiliser pour le calcul de

phonons ^de surface pour des modèles plus ^réa-

listes.

Remerciements.

Je tiens à remercier Monsieur le Professeur J. Friedel pour l’intérêt qu’il ^a porté ^à

ce travail.

436

Bibliographie [1] MARADUDIN, ^A. A., MONTROLL, ^E. W., WEISS, G. H., IPO-

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