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Submitted on 1 Jan 1982
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APPLICATION DES METHODES NUCLEAIRES D’ANALYSE AUX MESURES NON DESTRUCTIVES
DE PROFILS DE CONCENTRATION ENGENDRES DANS LA REGION SUPERFICIELLE DES VERRES
PAR LA LIXIVIATION AQUEUSE
P. Trocellier, Ch. Engelmann
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P. Trocellier, Ch. Engelmann. APPLICATION DES METHODES NUCLEAIRES D’ANALYSE AUX MESURES NON DESTRUCTIVES DE PROFILS DE CONCENTRATION ENGENDRES DANS LA REGION SUPERFICIELLE DES VERRES PAR LA LIXIVIATION AQUEUSE. Journal de Physique Colloques, 1982, 43 (C9), pp.C9-641-C9-644. �10.1051/jphyscol:19829127�. �jpa-00222433�
JOURNAL DE PHYSIQUE
Colloque C9, supplément au n°12, Tome 43, décembre 1982 page C9-641
APPLICATION DES METHODES NUCLEAIRES D'ANALYSE AUX MESURES NON DESTRUCTIVES DE PROFILS DE CONCENTRATION ENGENDRES DANS LA REGION SUPERFICIELLE DES VERRES PAR LA LIXIVIATION AQUEUSE*
P. T r o c e l l i e r e t Ch. Engelmann
DCAEA-SEA-SEAIN, CES Saclay, 91191 Gif-sur-Yvette Cedex, France
RESUME.~ Après une d e s c r i p t i o n sommaire des techniques n u c l é a i r e s d'analyse ba- sées sur l ' o b s e r v a t i o n d i r e c t e de r é a c t i o n s résonnantes e t sur l a r é t r o d i f f u s i o n é l a s t i q u e de p a r t i c u l e s chargées,des exemples de p r o f i l s de concentration se rapportant à des verres l i x i v i é s en milieu aqueux sont p r é s e n t é s .
ABSTRACT.- Nuclear analytical techniques based on direct observation of resonant reaction and charged particle backscattering are briefly described.Few depth profile examples concerning leached glasses are shown.
INTRODUCTION.- Pour examiner la région superficielle des verres,notamment la couche de gel qui s'y développe lorsqu'ils sont mis en présence d'un milieu aqueux,deux techniques nucléaires d'analyse sont particulièrement intéressantes.La première, ba- sée sur l'observation directe de réactions nucléaires résonnantes,autorise la mesure des profils de concentration de nombreux éléments lëgers(H,Li,0,Na,Al,Si,...)/1/;
tandis que la seconde qui opère par rétrodiffusion élastique de particules chargées permet l'analyse d'éléments plus lourds(terres rares,actinides,...)/2/.
Ces méthodes,outre leur caractère non destructif,offrent la possibilité de s'affran- chir des effets d'environnement chimique;de surcroît,sous réserve d'un choix conve- nable des conditions expérimentales,elles permettent de circonscrire les effets se- condaires susceptibles de perturber les mesures.
DESCRIPTION SOMMAIRE DE LEURS PRINCIPES.- Les principales réactions utilisables pour déterminer de façon non destructive les profils de concentration d'éléments légers (Z <20) dans la région superficielle des verres,sont rassemblées dans le tableau I /l/.En augmentant progressivement l'énergie des projectiles à partir de la valeur E ,1a résonance se déplace en profondeur dans la cible .Le nombre de particules ou de photons gamma issus de la réaction suivie,détectés pour chaque valeur de l'énergie incidente,est directement proportionnel à la concentration de 1'élément considéré à la profondeur concernée par la résonance.
Pour ce qui concerne les éléments plus lourds(Z>20) ,1e processus mis en oeuvre repose sur une collision élastique entre un projectile(masse:m,énergie:E0) et un atome cible(masse:M).Après collision,le projectile est diffusé dans une direction faisant un angle 9 avec sa direction incidente,et son énergie E s'exprime simplement en fonction des quatre paramètres m,M,0 et E0 /2/.
De plus,le nombre de particules diffusées dans une direction 9 donnée et ayant une énergie détectée E ,est directement proportionnel à la concentration en atomes cibles M à la profondeur x où a eu lieu la collision élastique.Les profils de con- centration sont obtenus à partir des spectres de rétrodiffusion,via un programme de
Travail financé en partie par la Commission des Communautés Européennes : Contrat WAS F 268-81-55
Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphyscol:19829127
Cg-642 JOUBNAL DE PHYSIQUE
t r a i t e m e n t informatique,spécialement é l a b o r é à c e t e f f e t / 2 / .
Les profondeurs e x p l o r a b l e s p a r ces méthodes s o n t typiquement de l ' o r d r e du micro- mètre e t l e s r é s o l u t i o n s a u t o r i s é e s e n s u r f a c e v a r i e n t de quelques d i z a i n e s â quel- ques c e n t a i n e s d'angstroms.
Tableau 1.- Réactions n u c l é a i r e s u t i l i s é e s pour déterminer l e s p r o f i l s de concentra- t i o n de c e r t a i n s éléments l é g e r s , p a r t i c u l i è r e m e n t i n t é r e s s a n t s , d a n s l a région super- f i c i e l l e des v e r r e s .
Elément Réaction Energie Nature e t Profondeur Résolution Références
déterminé n u c l é a i r e de ré- é n e r g i e e x p l o r a b l e en s y r f a c e
mise e n sonance de l a (?mm) (A)
oeuvre Er (MeV) p a r t i c u l e d é t e c t é e
(MeV)
+Cette r é a c t i o n n ' e s t u t i l i s a b l e que s i l e v e r r e ne c o n t i e n t pas de b o r e .
++La profondeur e x p l o r a b l e peut ê t r e s u p é r i e u r e à c e t t e v a l e u r dans l e c a s où l a con- c e n t r a t i o n de sodium e s t f a i b l e dans l e v e r r e c o n s i d é r é .
CHOIX DES CONDITIONS EXPER1MENTALES.- Nous avons montré p a r a i l l e u r s / 3 , 4 / q u 1 i l e s t important,pour r é d u i r e , v o i r e a n n i h i l e r , l e s e f f e c s s e c o n d a i r e s s u s c e p t i b l e s de p e r t u r - b e r l e s mesures,de l i m i t e r convenablement la d e n s i t é s u p e r f i c i e l l e de couranc du f a i s -
ceau i n c i d e n t a i n s i que l a f l u e n c e t o t a l e reçue p a r l a c i b l e pendant son i r r a d i a t i o n . Les c o n d i t i o n s expérimentales adoptées l o r s des e x p é r i e n c e s ci-après s o n t consignées dans l e t a b l e a u II.
Tableau II.- Conditions expérimentales compatibles avec une mesure de p r o f i l s de con- c e n t r a t i o n s a n s e f f e t s s e c o n d a i r e s p e r t u r b a t e u r s .
Elément p r o f i l é Densité s u p e r f i c i e l l e de courant Charge t o t a l e i n t é g r é e
(@/cm 2 (pC>
+Pour une s u r f a c e i r r a d i é e de 0 , l cm 2 ++Pour une s u r f a c e i r r a d i é e de 0,2 cm 2
EXEMPLES D'APPLICATION.- I l s s e r a p p o r t e n t aux v e r r e s dont l e s compositions s o n t i n -
diquées dans l e t a b l e a u III. - 1
Ces v e r r e s o n t é t é l i x i v i é s en milieou aqueux(eau déionisée,S/V =0,6 cm ) à des tem- p é r a t u r e s comprises e n t r e 2 o V e t 100 C,pendant des durées échelonnées e n t r e 1 e t 40 j o u r s .
Tableau III.- Composition des verres se rapportant aux exemples présentés.
Oxyde % massique
Verre A Verre B Verre C
Autres
oxydes 12,6 21,4 ----
métalliques
Les figures 1 et 2 représentent des profils de concentration d'hydrogène et de so- dium déterminés via les réactions nucléaires résonnantes présentées dans le tableau 1.
Verre B tti r/.musiquc)
----
.
non lixivii- . lixiviation Epurs i W C
- - -
.
Ilxiviation 4 j a i r s P 1 m CFig.1.- Profils de concentration de 1' hydrogène dans la région superficielle d'un verre de type B lixivié pendant 25 jours à 20°C et 4 jours à 100°C.
03 0.6 0.9 x ~ i r n l
Fig.2.-Profils de concentration du sodium dans la région superficielle d'échantillons de type A et B lixiviés pendant 2 jours à 60°C et 9 jours à 100°C.
- non lixivid
--. lixivii 2 iain
lixivii 9 jouis
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La figure 3 est relative aux profils de concentration du lanthane et de l'uranium déterminés par la méthode procédant par rétrodiffusion élastique d'hélions-4 de 1,5 MeV, (13 =160°).
Fig.3.- Profils de concentration du lanthane et de l'uranium déter- minés par rétrodiffusion élastique d'hélions-4 de 1,; MeV,dans des verres de type C lixiviés à 2 0 " ~ .
CONCLUSION.- Les exemples présentés ci-dessus montrent clairement l'intérêt des tech- niques nucléaires considérées pour exp.lorer,dlune manière non destructive,la ré- gion superficielle des verres.
Eu égard au fait qu'elles permettent de s'affranchir des effets d'environnement chimique,elles se révèlent fort précieuses pour examiner la couche de gel formée à la surface des verres lixiviés,qui présente de grandes variations de composition en fonction de la profondeur.
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