Caractérisation d'un régénérateur ferromagnétique poreux utilisé en réfrigération magnétique

rjij wiyrasrrf.W;

SHERBROOKE

Faculte de genie

Departement de genie mecanique

CARACTERISATION D'UN REGENERATEUR FERROMAGNETIQUE POREUX UTILISE EN REFRIGERATION MAGNETIQUE

These de doctorat es sciences appliquees Speciality : genie mecanique

Jury Nicolas Galanis Hakim Nesreddine Martin Desilets Francois Morency Jonathan Bouchard

1*1

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RESUME

La refrigeration magnetique (RM) constitue une technologie a fort potentiel en efficacite energetique. Toutefois, sont rendement demeure difficile a quantifier a cause des phenomenes magnetohydrodynamiques complexes qui surviennent au coeur du regenerateur ferromagnetique poreux. Les modeles existants de regenerateur sont unidimensionnels et effectifs. Leur simplicity excessive explique l'ecart entre les donnees experimentales extraites de prototypes et les resultats generes.

Le modele de regenerateur poreux presente preconise une approche numerique directe applique sur un domaine tridimensionnel. Ce dernier est forme de canaux interstitiels definis par des agencements structures de particules ferromagnetiques de Gd. Le fluide qui s'ecoule dans les canaux regenere le solide ayant subit une variation de temperature induite par l'effet magnetocalorique (EMC). En somme, la resolution couplee des equations de conservation, de mouvement et d'energies est effectuee en considerant les proprietes du Gd (EMC, capacite calorifique) comme variables. La simulation d'un cycle de RM necessite l'application d'astuces numeriques specifiques. La validite du modele est evaluee a l'aide de donnees experimentales et de comparaisons avec les resultats existants. Un montage experimental a ete construit; des granules de Gd consolidees sont incluses dans un boitier dispose dans le pole d'un electroaimant dont la commutation induit l'EMC. Entre autre, des thermocouples inseres au centre de la structure poreuse permettent de mesurer le gradient de temperature le long du regenerateur.

Les resultats generes par le modele sont coherents dans leur limite. Le bilan global d'energie est respecte a 99.5%. Des correlations de Nu et / specifiques au regenerateur structure sont formulees. Les ecarts de celles-ci avec les correlations existantes et les donnees experimentales indiquent qu'un raffinement du modele est requis. En somme, le remplacement de la geometrie structure par un milieu poreux aleatoire de faible densite (MPAFD) de large section doterait le modele d'un realisme accrue.

REMERCIEMENTS

Le travail n'aurait pu etre realise sans le support de M. Hakim Nesreddine, M. Sylvain Chenard ainsi que M. Nicolas Galanis. De plus, une mention speciale revient au Laboratoire des Technologies de l'Energie ainsi qu'a son responsable, M. Gaetan Lantagne.

TABLE DES MATIERES

PAGE

RESUME I REMERCIEMENTS II

LISTE DES FIGURES V LISTE DES TABLEAUX VIII LISTE DES SYMBOLES IX LISTE DES ABBREVIATIONS XIII

1. INTRODUCTION 1

1.1. CONTEXTE 1 1.2. REFRIGERATION MAGNETIQUE 2

1.3. MODELISATION EN REFRIGERATION MAGNETIQUE 5

1.4. DEFINITION DU PROJET DE RECHERCHE 10

2. EFFET MAGNETOCALORIQUE 13

2.1. MAGNETISATION ET DOMAINES MAGNETIQUES 14

2.2. TRANSITION DE PHASE MAGNETIQUE 16 2 . 3 . ENTROPIE ET TEMPERATURE . . . 1 7 2.4. CAPACITE CALORIFIQUE 19

2.4.1. Entropie magnetique 19 2.4.2. Entropie de reseau 21 2.4.3. Entropie electronique 23 2.4.4. Modele statistique complet 24 3. CYCLE DE REFRIGERATION MAGNETIQUE 26

3.1. PRINCIPE DE FONCTIONNEMENT 26

3.2. REGIME STATIONNAIRE 27

4. MODELISATION D'ECOULEMENT MONOPHASIQUE AVEC TRANSFERT DE

CHALEUR DANS UN MILIEU POREUX 31

4.1. EQUATION DE DARCY : 31

4.1.1. Modele de Carman-Kozeny 32 4.1.2. Modeles capillaires 34 4.1.3. Modele d'entrainement 34 4.1.4. Corrections a haute vitesse 35 4.2. MODELE DU VOLUME LOCAL MOYEN 36

4.3. SIMULATION NUMERIQUE DntECTE 39

5. DESCRIPTION DU MONTAGE EXPERIMENTAL 41

5.1. SCHEMA DE PRINCIPE 41 5.2. COMPOSANTES DU MONTAGE 4 2 5.2.1. Regenerateur 42 5.2.2. Aimant et commutateur 45 5.2.3. Echangeurs et sources.... 49 5.2.4. Pompes et tuyauteries 51 5.3. INSTRUMENTATION 53 5.4. OPERATION DU MONTAGE 54

5.4.3. Essais en circulation 56 6. DESCRIPTION DU MODELE 58 6.1. GEOMETRIE 58 6.2. EQUATIONS SOLUTIONNEES 64 6.2.1. Phase fluide 64 6.2.2. Phase Solide 72 6.2.3. Symetries, conditions limites et conditions initiales : 75

6.3. PROPRIETES PHYSIQUES 82

6.3.1. Capacite Calorifique dugadolinium ....83

6.3.2. EMC du gadolinium 91

6.4. VALIDATION HYDRODYNAMIQUE 93 6.5. CONSIDERATIONS NUMERIQUES 95

6.5.1. Maillage et independance des resultats 96

6.5.2. EMC et terme de source 98 6.5.3. Schemes de discretisation et iterations internes 100

6.5.4. Resolution par la technique de marche 104

7. ANALYSE DES RESULTATS 112

7.1. PARAMETRESD'OPERATIONET VARIABLES D'ANALYSES 112

7.2. REGIME D'OPERATION STATIONNAIRE 115

7.2.1. Atteinte et conservation du regime stationnaire 115

7.2.2. Coherence des resultats 122

7.3. NOMBRE DE NUSSELT ET FACTEUR DE FRICTION '. 133

7.3.1. Correlations existantes et interpretation du modele de simulation 133

7.3.2. Correlations de Nu et defen regime stationnaire 143

7.3.3. Effet du champ magnetique (Jo) 150

8. CONCLUSION 155 REFERENCES 159

LISTE DES FIGURES

PAGE

FIGURE 1.1 REPRESENTATION DU REGENERATEUR SELON LES MODELES ACTUELS 6

FIGURE 2.1 CLASSES DE MATERIAUX MAGNETIQUES 13 FIGURE 2.2 DEFINITION DE LA MAGNETISATION 14 FIGURE 2.3 DOMAINES MAGNETIQUES [CHIKAZUMI, 1997] 15

FIGURE 2.4 REORGANISATION DES DOMAINES MAGNETIQUES [KITTEL, 1968] 15 FIGURE 2.5 TRANSITION DE PHASE MAGNETIQUE DE SECOND ORDRE DU GADOLINIUM 17 FIGURE 2.6 DISTRIBUTION DE FERMI POUR LES ELECTRONS A TEMPERATURE FIXE 23 FIGURE 2.7 CAPACITE CALORIFIQUE DU GADOLINIUM; MODELE VERSUS MESURES 25 FIGURE 3.1 CYCLE DE REFRIGERATION MAGNETIQUE VERSUS CYCLE DE REFRIGERATION PAR COMPRESSION

DEGAZ 26 FIGURE 3.2 GRAPHIQUE T-SDU CYCLE THERMOMAGNETIQUE [LEBOUC ET COLL., 2005] 27

FIGURE 3.3 EVOLUTION DES TEMPERATURES DES DEUX EXTREMITES DU REGENERATEUR LORS DU PREMIER

CYCLE 28 FIGURE 3.4 EVOLUTION DES PROFILS DE TEMPERATURE LE LONG DU REGENERATEUR PENDANT LES DEUX

PREMIERS CYCLES D'OPERATION 2 9 FIGURE 4.1 SCHEMA DE L'EXPERIENCE DE DARCY 31

FIGURE 4.2 CELLULES ELEMENTAIRES DE SOLUTION POUR LE MODELE D'ENTRAINEMENT 35

FIGURE 4.3 VOLUME ELEMENTAIRE 37 FIGURE 4.4 CELLULE UNITAIRE DE CALCUL 38 FIGURE 5.1 SCHEMA DE PRINCIPEDU MONTAGE EXPERIMENTAL 42

FIGURE 5.2 MATRICE POREUSE FIXEE PAR UNE COLLE LIQUIDE 43 FIGURE 5.3 MODELE DUBOITIERDE LA MATRICE POREUSE 43 FIGURE 5.4 FILTRE, CARTOUCHE ET THERMOCOUPLES CENTRAUX.. 44

FIGURE 5.5 BOITIER COMPLET 45 FIGURE 5.6 ELECTROAIMANT 45 FIGURE 5.7 DENSITE DU CHAMP MAGNETIQUE EN FONCTION DU COURANT DANS LES BOBINES 46

FIGURE 5.8 DISTRIBUTION DU CHAMP MAGNETIQUE POUR LES PLANS X= 25 A MM ET Y= 50.8 MM 47

FIGURE 5.9 COMMUTATION DU CHAMP MAGNETIQUE 48

FIGURE 5.10 COMMUTATEUR 48 FIGURE 5.12 SCHEMA DE PRINCIPE DE L'ECHANGEUR TUBES-CALANDRE 49

FIGURE 5.13 SOURCE ET PUITS 51 FIGURE 5.14 PRINCIPE DE LA POMPE PERISTALTIQUE 51

FIGURE 5.15 CONSTITUANT DE LA POMPE; CONTROLEUR, MOTEUR ET ARBRE DE ROTATION 52

FIGURE 5.16 EMC MESURE DU REGENERATEUR A SEC SOUS UN CHAMP DE 1 T 54 FIGURE 5.17 VARIATION DE TEMPERATURE MESUREE POUR LE REGENERATEUR MOUILLE 55

FIGURE 6.1 SCHEMA REPRESENTATIF DE LA GEOMETRIEDU REGENERATEUR POREUX... 58 FIGURE 6.2 MATRICE POREUSE BIDIMENSIONNELLE GENEREE PAR PERCOLATION 59 FIGURE 6.3 EMPILEMENT SIMPLE DE SPHERES DANS LE PLAN TRANSVERSE DU REGENERATEUR 60

FIGURE 6.4 SPHERE DISPOSEE AU CENTRE DES ELLIPSOIDES 61 FIGURE 6.5 OPTIMISATION POUR LE DIAMETRE MAXIMUM DE LA SPHERE INTERSTITIEL 61

FIGURE 6.6 ECHANTILLONDU REGENERATEUR POREUX siMULE 63

FIGURE 6.7 TENSION DE SURF ACE... 66 FIGURE 6.8 FORCE D'ADHESION 67 FIGURE 6.9 CANAL TYPE 68 FIGURE 6.10 APPROXIMATION DE L'EVOLUTION DE LA TEMPERATURE D'UN CANAL TYPE 69

FIGURE 6.11ATAD DU GADOLINIUM EN FONCTION DE LA TEMPERATURE POUR UNE VARIATION DE CHAMP

MAGNETIQUE DE ± 2 TESLAS 7 3 FIGURE 6.12 DOMAPNEDE CALCUL REDUIT '. 75

FIGURE 6.13 DROITES DEFINIES DANS LE PLANJTZDU DOMAINE REDUIT .77 FIGURE 6.14 MODULE DU VECTEUR VITESSE LE LONG DES DROITE LI ETL2 77 FIGURE 6.15 TEMPERATURE DU FLUIDE LE LONG DES DROITES LI ET L2 78

FIGURE 6.16 TEMPERATURE DUSOLIDELE LONG DES DROITES L3 ET L4 78

FIGURE 6.17 SCHEMA DU DOMAINE DE CALCUL REDUIT 79 FIGURE6.18FLUXDECHALEURCONSERVATIFAL'INTERFACE 81 FIGURE 6.19 REGRESSIONS POUR LES MESURES DE CAPACITE CALORIFIQUE A CHAMP NUL DU GADOLINIUM.84

FIGURE 6.20 MODELE DE CALCUL DE LA CAPACITE CALORIFIQUE DU GADOLINIUM 86 FIGURE 6.21 FONCTION DEBRILLOUINETSADERIVEE POUR LE GADOLINIUM 87 FIGURE 6.22 VALIDATION DE L'APPROXIMATION POLYNOMIALE DE L'INTEGRALE DE RESEAU 89

FIGURE 6.23 cP(l.5,7y SELON LE MODELE ET LES REGRESSIONS 91 FIGURE 6.24 A ^0( 7 . 5 ^ SELON LE MODELE ET LES REGRESSIONS 93 FIGURE 6.25 PROFIL DE VITESSE DANS UN PLAN TRANSVERSALE A L'ECOULEMENT 94

FIGURE 6.26 DIFFERENTIEL DE PRESSION DU REGENERATEUR EN FONCTION DE RE ; 95

FIGURE 6.27 SCHEMA DES VOLUMES FINIS DE SURFACE QUASI RECTANGULAIRE 97 FIGURE 6.28 COMPARAISON DU PROFIL DE VITESSE LE LONG DE LA DROITE L5 98 FIGURE 6.29 COMPARAISON DU PROFIL DE VITESSE LE LONG DE LA DROITE L6 98 FIGURE 6.30 PROFIL DE TEMPERATURE DANS LE DOMAINE DE CALCUL LORS DE LA MAGNETISATION LORSQUE

kf - * 0 ETB=2T. 100 FIGURE 6.31 SURFACE D'UN VOLUME FINI; NCEUDS ET POINTS D'INTEGRATION 101

FIGURE 6.32 CONVERGENCE DE LA VITESSE EN FONCTION DU NOMBRE D'ITERATIONS INTERNES LE LONG DE

LA DROITE L 6 103 FIGURE 6.33 DIVISION DU DOMAINE DE CALCUL EN 10 SECTIONS 104

FIGURE 6.34 PROFILS D'ENTREE DES SECTIONS EN FONCTION DU TEMPS 105 FIGURE 6.35 PROFILS DE VITESSE DU FLUIDE S U R Z / POUR LA SECTION ET LA DEMI-SECTION 106

FIGURE 6.36 PROFILS DE TEMPERATURE DU FLUIDE SUR LI POUR LA SECTION ET LA DEMI-SECTION 106 FIGURE 6.37 PROFILS DE TEMPERATURE DU SOLIDE SUR L4 POUR LA SECTION ET LA DEMI-SECTION 107 FIGURE 6.38 CHAMPS DE VITESSE; A LA SORTIE DE LA DEMI-SECTION ET AU PLAN Y/LY = 0.5 DE LA SECTION

COMPLETE 107 FIGURE 6.39 APPROXIMATION DU PARCOURS DU FLUIDE DANS LES SECTIONS EN AMONT 109

FIGURE 6.40 PROFILS DE TEMPERATURE SUR L6 POUR LA SECONDE MOITIE DE LA SECTION COMPLETE ET LA

DEMI-SECTION 110

FIGURE 7.1 ATTEINTEDURS POUR UNEPERIODEDE 2.7 s 117 FIGURE 7.2 ATTEINTE DU RS POUR UNE PERIODE DE 1.35 s 118 FIGURE 7.3 EVOLUTION DE LA TEMPERATURE DU SOLIDE (CYCLE 3) POUR UNE PERIODE DE 2.7 s ET DE 1.35 s

120

FIGURE 7.4 CONSERVATION DU PROFIL LINEAIRE LORS DE L'OPERATION EN RS APRES 3 CYCLES 121

FIGURE 7.5 REGENERATION QUASI IDEALE DU SOLIDE 123 FIGURE 7.6 EVOLUTION AXIALE DE VITESSE SELON L5 (FIGURE 6.13) A LA FIN DE LA MAGNETISATION 124

FIGURE 7.7 ECARTS ENTRE LES PROFILS DE VITESSE SUBSEQUENTS SELON L5 (FIGURE 6.13) LE LONG DE LA

SECTION 1 LORS DE LA MAGNETISATION 1 2 5 FIGURE 7.8 CHUTE DE PRESSION PAR SECTION EN FONCTION DU TEMPS LORS DE LA MAGNETISATION 126

FIGURE 7.9 CHUTE DE PRESSION LE LONG DU REGENERATEUR A LA FIN DES ETAPES DE REGENERATION 127 FIGURE 7.10 FACTEUR DE FRICTION (EQS . 7.4) EN FONCTION DU TEMPS LORS DE LA MAGNETISATION 127

FIGURE 7.11 EVOLUTION DE LA TEMPERATURE DU SOLIDE LORS DE LA MAGNETISATION 128 FIGURE 7.12 EVOLUTION DE LA TEMPERATURE DU FLUIDE LORS DE LA MAGNETISATION 129 FIGURE 7.13 EVOLUTION DE LA DIFFERENCE DE TEMPERATURE ENTRE LES PHASES LORS DE LA

MAGNETISATION... 129 FIGURE 7.14 EVOLUTION DE L'ECHANGE DE CHALEUR LORS DE LA MAGNETISATION 130

FIGURE 7.15 FLUX DE CHALEUR ET DIFFERENCE DE TEMPERATURE EN FONCTION DU TEMPS

(MAGNETISATION) POUR LES SECTIONS 1 E T 5 1 3 1 FIGURE 7.16 EVOLUTION DU NOMBRE DENUSSELT LORS DE LA MAGNETISATION 132

FIGURE 7.17 CONFIGURATIONS STRUCTURE (BAS N) SIMULE PAR L'EQUIPE DE DELFT [CALIS ET COLL.,

2001] 135

FIGURE 7.18 SPHERE ACTIVE ET PLANS DE CALCUL 138 FIGURE 7.19 COMPARAISON DU FACTEUR DE F R I C T I O N S 139 FIGURE 7.20 COMPARAISON DU NOMBRE DENUSSELT #{/ 140 FIGURE 7.21 ELLIPSOIDE ACTIF ADJACENT AUX PAROIS LATERALES 141

FIGURE 7.22 SIMULATION D'UN MPAFD DE 96 PARTICULES (ADDITION SEQUENTIEL) 143

FIGURE 7.23 CORRELATIONS DU NOMBRE DE NUSSELT 147 FIGURE 7.24 CORRELATIONS DU FACTEUR DE FRICTION 148 FIGURE 7.25 EVOLUTION DE L'INVERSE DE LA VITESSE DE PORE UP AVEC RE 149

FIGURE 7.26 EFFETDE JO SVRNU 151 FIGURE 7.27 VARIATIONS MOYENNES DE AT* ET (Q")* EN FONCTION DE J O 152

FIGURE 7.28 CAPACITE CALORIFIQUE MOYENNE DU SOLIDE AU DEBUT DES PERIODES DE REGENERATION EN

LISTE DES TABLEAUX

PAGE

TABLEAU 1.1 CARACTERISTIQUES DES MODELES DE REGENERATEUR POUR LA RM 9 TABLEAU 5.1 CARACTERISTIQUES D E L ' INSTRUMENTATION DU MONTAGE 53 TABLEAU 6.1 RESUME DES PARAMETRES GEOMETRIQUES DU REGENERATEUR MODELISE 62

TABLEAU 6.2 PARAMETRES GEOMETRIQUES DU DOMAINE DE RESOLUTION REDUIT 76

TABLEAU 6.3 CONDITIONS FRONTIERES ET CONDITIONS INITIALES 80 TABLEAU 6.4 PROPRIETIES PHYSIQUES DE L'EAU ET DU GADOLINIUM 83

TABLEAU 6.5 COEFFICIENTS POLYNOMIAUX TS < Tc 85

TABLEAU 6.6 COEFFICIENTS POLYNOMIAUX DEL'INTEGRALE DE L'ENTROPIE DE RESEAU 89 TABLEAU 6.7 COEFFICIENTS POLYNOMIAUX DE LA CAPACITE CALORIFIQUE DU GADOLINIUM 90

TABLEAU 6.8 COEFFICIENTS POLYNOMIAUX DE L ' E M C DU GADOLINIUM 92 TABLEAU 6.9 REGIME D'ECOULEMENT EN MILIEU POREUX [DYBBS ET COLL., 1984] 93

TABLEAU 6. IOMAILLAGESCOMPARATIFS 97 TABLEAU 7.1 PARAMETRES D'OPERATION 112 TABLEAU 7.2 PARAMETRES D'OPERATION ASSOCIES AU REGENERATEUR COMPLET 122

TABLEAU 7.3 PARAMETRES D'OPERATION DES SIMULATIONS DE RE VARIABLE 145 TABLEAU 7.5 PARAMETRES D'OPERATION DES SIMULATIONS DE J o VARIABLE 150

*LISTE DES SYMBOLES a dimension selon x d'un ellipsoi'de (m)

A0 section total du regenerateur (m )

AfS surface de 1'interface solide-fluide (m2)

Aj surface de l'interface solide-fluide (Engelbretch) (m2)

Ap section d'une particule [ROMKES et coll., 2003] (m2)

b dimension selon y d'un ellipsoi'de (m) B induction magnetique (T)

Bi nombre de Biot Bu fonction de Brillouin

c dimension selon z d'un ellipsoi'de (m) CE coefficient d'Ergun

cp capacite calorifique (J/kg-K)

cs vitesse de propagation des ondes vibrationnelles (m/s)

d diametre particule spherique (m), diametre equivalent (m) D tenseur de diffusivite total (m/s)

dh diametre hydraulique (m)

dp diametre particule [ROMKES et coll., 2003] (m) Dp tenseur de dispersion (m/s)

Dp coefficient de dispersion

E energie (J)

f facteur de friction, frequence (Hz) F force specifique (m/s2)

F(s) distribution de Fermi Fo nombre de Fourier

g facteur de Lande, gravite (m/s ) Gr nombre de Grashof

H intensite magnetique (A/m), (T) h coefficient de convection (W/m2-K)

h constante de Planck (J-s)

Ho intensite magnetique d'un champ externe applique (A/m), (T) Hm intensite magnetique du champ moleculaire (A/m), (T)

I courant (A) J integrate d'echange (J) Jo nombre de Joule k conductivite thermique (W/m-K) K permeabilite kB constante de Boltzmann (J/K)

Ke tenseur de conductivite thermique (W/m2-K)

kk constante de Kozeny

ko parametre de forme (Kozeny)

1 dimension caracteristique volume elementaire, dimension domaine de calcul (m) L parcours, dimension caracteristique, dimensions du regenerateur (m)

M magnetisation (A/m), (J/T-mol), (T) m indice quantique de spin atomique

m debit (kg/s), (1/min)

Mm masse molaire (kg/mol)

nik moment atomique (A-m ) N nombre de particules

Np nombre de particules [ROMKES et coll., 2003]

N* nombre de particules retirees

n nombre de plus proche voisins, direction normale, indice entier Nj fonction de forme

Nu nombre de Nusselt

Num nombre de Nusselt global lors de la magnetisation

Nudm nombre de Nusselt global lors de la demagnetisation nr indice quantique d'energie

p pression (Pa), probability de percolation Pe nombre de Peclet

Pr nombre de Prandtl q energie (J)

q puissance (W)

q" flux de chaleur (W/m2)

r rayon particule spherique (m) R degre de regeneration (%) Re nombre de Reynolds

S entropie (J/kg-K), section regenerateur (m ), surface (m ) Sc nombre de Schmidt Sh nombre de Sherwood SM entropie magnetique (J/kg-K) SR entropie de reseau (J/kg-K) SE entropie electronique (J/kg-K) t temps (s) T temperature (K)

Tb temperature moyenne du fluide dans la direction principale de Pecoulement (K) Tc temperature de Curie (K)

TD temperature de Debye (K)

Tw temperature moyenne des parois du solide (K)

u composante de vitesse selon x (m/s), vitesse (m/s), energie interne par unite de masse (J/kg)

UD vitesse de filtration (m/s)

U„ composante du spin atomique net dans la direction du champ externe Up vitesse de pores (m/s)

v composante de vitesse selon y (m/s), vecteur vitesse (m/s) V volume (m3), difference de potentiel (V)

Vo energie potentielle a l'equilibre (J) w composante de vitesse selon z (m/s) Z Fonction de partition statistique x, y, z coordonnees cartesiennes (m)

Lettres grecques

a diffusivite thermique (m /s)

(3 1/keT (1/J), coefficient d'expansion thermique (1/K) 8 dimension restreinte (m)

A difference finie (m)

ATad variation de temperature adiabatique (EMC) (K) ASM variation d'entropie magnetique (EMC) (J/kg-K) s porosite, energie (J)

n rapport de 1'energie magnetique avec 1'energie thermique

y coefficient de capacite calorifique electronique (J/k-mol) X constante de champ moleculaire (T2/J)

\x permeabilite magnetique (H/m), energie de Fermi (J)

u. viscosite dynamique (kg/s-m)

(j-o permeabilite magnetique du vide ( H / m ) UB m a g n e t o n de B o h r (J/T)

u viscosite cineniatique (m2/s), variable d'integration

co frequence des modes de vibration (Hz) COD frequence de coupure de Debye (Hz) (|> variable generate

<I> dissipation visqueuse (W/m3) *F hamiltonien (J)

p densite (kg/m3)

a(co) distribution en frequence des modes de vibration x tortuosite

9 angle

X energie de liaison par atome au zero absolu (J), fonction mathematique x(Fo)

t, constante, variable arbitraire Indices et exposants

c central demag demagnetisation e entree, ellipsoi'de eff effectif

EMC effet magnetocalorique f, ff fluide

mag magnetisation max maximum min minimum r radial

s, ss solide, sortie, sphere ss solide

sf interface stat statique t instant present t-At instant precedent t+At instant suivant

x selon l'axe x y selon l'axe y z selon l'axe z 0 origine, initial

* sans dimensions, corrige 6 angulaire

LISTE DES ABBREVIATIONS ACA ACM EMC IGBT MPAFD RM RMAR RS SIMPLER TDMA VF VLM

Astronautics Corporation of America approximation du champ moleculaire effet magnetocalorique

transistor bipolaire a grille isolee

milieu poreux aleatoire de faible densite refrigeration magnetique

refrigeration magnetique active a regeneration regime stationnaire

semi-implicit method for pressure-linked equations revised tridiagonal matrix algorithm

volume fini

1. INTRODUCTION

1.1. Contexte

Recemment, les instances gouvernementales ont porte un interet particulier sur Pefficacite energetique. Ceci a pour effet de favoriser la recherche et developpement dans les secteurs les plus energivores en mettant 1'accent sur des solutions innovatrices et ecologiques pour substituer les technologies conventionnelles. L'industrie de la production de froid fait partie des secteurs concernes. A ce titre, la refrigeration magnetique (RM) figure parmi les technologies prometteuses a fort potentiel en efficacite energetique. Cette technologie est basee sur l'effet magnetocalorique (EMC) qui consiste en l'echauffement d'un materiau magnetique des qu'il est soumis a un champ magnetique. Le materiau magnetique s'echauffe lors de la magnetisation et se refroidie lors de la demagnetisation. Entre les deux processus, des echanges de chaleur ont lieu entre le materiau et les sources chaude et froide par Pintermediaire de fluides caloporteurs.

La refrigeration magnetique est traditionnellement connue pour la production de temperature cryogenique allant jusqu'a 20 K servant a la liquefaction de l'hydrogene. Ce procede est traditionnellement realise par des technologies qui font appel a la compression mecanique des gaz et qui sont peu efficaces aux temperatures cryogeniques. A cause de cette faible efficacite, le cout associe au processus de production de l'hydrogene est en majeur partie domine par l'etape de liquefaction [BARCLAY, 1991]. La substitution des technologies traditionnelles de liquefaction de l'hydrogene par une methode plus efficace comme la RM permettrait d'ameliorer la viabilite de l'utilisation de l'hydrogene comme vecteur energetique. C'est d'ailleurs cette application qui sert le plus souvent de promotion pour la RM a basse temperature. La RM presente aussi un potentiel pour des applications a temperature ambiante : systemes de climatisation de grande puissance, certains procedes chimiques et la recuperation de chaleur.

Selon les conditions optimales, le rendement associe a la RM est estime comme etant 20% plus eleve que celui des systemes de refrigeration a compression les plus

performants. De plus, l'etat solide du refrigerant permet d'eviter remission de gaz nocifs pour la couche d'ozone tels que les CFC et les HCFC. En outre, un systeme de RM peut etre compact en raison de la haute densite d'energie que presente le refrigerant. De plus, l'absence de compresseur fait de la RM une technologie relativement silencieuse.

1.2. Refrigeration magnetique

L'effet magnetocalorique fut decouvert par Warburg en effectuant des essais de caracterisation magnetique sur le fer [WARBURG, 1881]. Cet effet a ete mis a profit par Debye et Giauque qui ont pose les bases du cycle de refrigeration magnetique. Leur cycle est compose d'une magnetisation isofherme suivi d'une demagnetisation adiabatique permettant l'atteinte d'une temperature de moins de 1 K [DEBYE, 1926], [GIAUQUE,

1993]. Avant les annees 1970, la RM etait exclusivement utilisee pour 1'atteinte de basses temperatures a l'aide de sels paramagnetiques. Aux basses temperatures, l'excitation electronique est minimum et l'energie reliee au reseau est largement reduite. L'energie magnetique injectee au materiau paramagnetique par un aimant est done suffisante pour induire une variation de temperature notable.

La premiere preuve de concept de la refrigeration magnetique a temperature ambiante fut realisee par Brown en 1976. S'inspirant du cycle avec regeneration que Geuns a developpe pour atteindre des temperatures entre 4 K et 15 K a l'aide d'un materiau paramagnetique [GEUNS, 1966], Brown reussit a generer un differentiel de temperature de 47°C entre la source chaude et la source froide par Putilisation d'un refrigerant ferromagnetique. Son prototype consistait en un fluide regenerateur compose majoritairement d'eau contenu dans un cylindre en mouvement sur l'axe de plaques minces de gadolinium et situe dans le pole d'un electroaimant [BROWN, 1976]. A cause de son mouvement suite a l'EMC, un gradient de temperature est induit le long du cylindre. Le liquide du cote froid du cylindre abaisse graduellement la temperature du gadolinium avant sa demagnetisation permettant a ce dernier d'atteindre une temperature plus basse qu'au cycle precedent.

Dans les versions suivantes du cycle, c'est plutot le materiau magnetique qui regenere le fluide. Suite a la magnetisation, le fluide s'ecoule du cote froid au cote chaud en maintenant le champ magnetique. Puisque le fluide evacue la chaleur du solide, sa temperature a la sortie du regenerateur est plus elevee qu'a l'entree. La direction de l'ecoulement est inversee lors de la demagnetisation amplifiant de nouveau l'ecart de temperature du fluide entre les cotes chaud et froid. Ces etapes correspondent au cycle de refrigeration magnetique active a regeneration (RMAR) decrit par Barclay [BARCLAY,

1994].

Suite a cette percee de Brown, plusieurs prototypes de demonstration de RM operant dans differentes plages de temperatures ont ete mis sur pied. Recemment, la majorite des prototypes de RM opere autour de la temperature ambiante selon le cycle RMAR. Les approches preconisees par les differentes equipes de travail se distinguent uniquement par le type d'aimant utilise et la nature du materiau ferromagnetique. En 1998, Ames Laboratory, en collaboration avec Astronautics Corporation of America (ACA), presente les resultats associes a un refrigerateur magnetique qui delivre une puissance de refrigeration de 600 W generant un differentiel de temperature de 10 K [ZIMM et coll.,

1998]. Dans le cadre de ce prototype, une matrice poreuse de gadolinium est soumise a un champ magnetique de 5 T produit par un aimant supraconducteur.

Dans un effort subsequent, le meme groupe de recherche construit un prototype rotatif de gadolinium poreux a aimants permanents de type Halbach [HALBACH, 1980]. L'induction magnetique restreinte de 1.5 T permet d'obtenir un differentiel de temperature entre les sources chaude et froide de 12 K pour une puissance de 40 W [ENGELBRECHT et coll., 2005]. Plus recemment, ACA utilise ce prototype pour evaluer la performance d'un regenerateur en couches composees de Gd et de GdEr [ZIMM et coll., 2005]. L'equipe japonaise de Chubu Electric Power s'inspire fortement des travaux realises par ACA et produit deux prototypes equivalents; le premier utilise un champ de 4 T pour generer un differentiel de temperature de 23 K [HIRANO et coll., 2002] et le second utilise un champ moyen de 0.77 T et met a profit un alliage de gadolinium et de dysprosium en guise de refrigerant [HIRANO, 2003]. La composition

du regenerateur de ce dernier prototype est aussi modifiee. La version la plus recente est constitute de 4 materiaux disposes en couches; Gdo.91Yo.09, Gdo.89Dyo.i6, Gdo.87Dyo.13 et Gdo.89Dyo.11 [HIRANO et coll., 2005]. L'ecart de temperature obtenu est de 10 K pour une puissance de 60 W.

Deux equipes ont construit des prototypes basse puissance dignes de mention. L'universite de Catalogne utilise un ruban de gadolinium fixe sur un disque en plastique et plonge dans de l'huile d'olive qui agit comme fluide caloporteur [BOHIGAS et coll., 2000]. Le disque se deplace dans le pole d'un aimant permanent qui genere 0.95 T. Un ecart de temperature de 5 K est obtenu. L'equipe du Laboratoire d'Electrotechnique de Grenoble a construit un prototype instrumente simple et versatile suivant une configuration reciproque [CLOT et coll., 2003]. De minces plaques de gadolinium sont soumises a un champ de 0.8 T produit par un aimant permanent de Halbach. Un systeme de pompe permet l'inversement de l'ecoulement de l'eau a travers les plaques. Les cotes chaud et froid du regenerateur presentent un ecart de temperature de 4 K pour une puissance de 37 W.

Les donnees experimentales extraites des prototypes de RM mettent en evidence le role cle du regenerateur. En effet, c'est la forme et la composition du regenerateur qui impose une limite superieure a l'ecart de temperature qu'il est possible d'atteindre. Cet aspect constitue la principale motivation de recherche de nouveaux composes magnetiques exhibant un EMC eleve. Entre autres, les travaux realises par Tishin sur la classification, la quantification et 1'explication des effets magnetocaloriques des materiaux magnetiques tels que les lanthanides, les metaux de transition, les metaux rares et leurs composes

[DAN'KOV et coll., 1997], [TISHIN et coll., 1992], [TISHIN, 1999], [TISHIN, 1999]. Ces travaux ont permis de decouvrir les composes dont le point de transition ferromagnetique-paramagnetique peut-etre ajuste. En modifiant uniquement le rapport des quantites de silicium et de germanium, le compose Gd5(SixGei.x)4 presente un point

de Curie ajustable entre 290 K et 335 K en plus de posseder un EMC qualifie de geant [GSCHNEIDNER et coll., 1999], [GSCHNEIDNER et coll., 2000], [PECHARSKY et coll., 2001], [LEBOUC et coll., 2005]. II en est de meme pour le compose MnFePi.xAsx

dont le ratio de phosphore et d'arsenic permet d'ajuster le point de Curie entre 150 K et 340 K [TEGUS et coll., 2002], [LEBOUC et coll., 2005]. D'autres materiaux similaires qualifies pour remplacer le gadolinium sont le LaFen.5Si1.5Hy [CHEN et coll., 2003], le LaFei3-xSix [HU et coll., 2001] et le MnAsi.xSbx [WADA et coll., 1999].

1.3. Modelisation en refrigeration magnetique

Les echangeurs, les pompes et les aimants qui composent un systeme de RM sont caracterises avec precision. Bien que les phenomenes thermiques et magnetiques qui surviennent lors de 1'operation du regenerateur soient connus, la quantification de ceux-ci demeure approximative. L'incertitude principale d'un modele de RM est done causee par le regenerateur. C'est pour cette raison que les prototypes de RM les plus recents sont concus de facon modulaire dans le but de modifier la forme ou la composition du regenerateur. Toutefois, les donnees experimentales extraites se limitent souvent aux etats d'entree et de sortie du fluide caloporteur. En effet, il est ardue d'instrumenter adequatement le regenerateur pour etudier les phenomenes physiques au sein du materiau.

La modelisation d'un regenerateur permet la caracterisation de son operation d'une facon plus exhaustive. Toutefois, la precision des donnees generees depend du niveau de details du modele. A cause de la complexity elevee du probleme de modelisation d'un regenerateur, un nombre restreint de travaux ont ete effectues. De plus, les modeles concus jusqu'a present sont simplistes ; ils sont formules a l'aide de bilans energetiques unidimensionnels transitoires. C'est-a-dire que seules les distributions de temperature des phases solide et fluide sont recherchees. La vitesse d'ecoulement du fluide est considere comme uniforme et proportionnel au debit d'entree. De plus, la geometrie specifique du regenerateur n'est pas prise en compte. L'ecoulement interne est plutot considere comme un ecoulement externe ou les phases solide et fluide sont distinctes. Des parametres effectifs tels la porosite s, le diametre hydraulique dh et 1'interface solide-fluide Aj sont utilises pour tenir compte de la configuration geometrique du regenerateur.

luide

Figure 1.1 Representation du regenerateur selon les modeles actuels

Le modele de Engelbrecht, realise pour le compte de ACA, est le plus sophistique [ENGELBRECHT, 2004], [ENGELBRECHT et coll., 2005a]. II est concu comme un outil devaluation pour des applications d'air conditionne ou de congelateur. Les proprietes physiques du fluide en fonction de la temperature sont calculees a l'aide de regressions. La capacite calorifique ainsi que l'EMC du materiau magnetique sont estimes par 1'interpolation de donnees experimentales. Les bilans energetiques des phases solide et fluide sont exprimes par deux equations couplees par les temperatures 7^ et Tj.

fluide 3 JVM(Re,,Pr,)it/f(7,f) m(t)—(cf(Tf)Tf)+ f / f f AA(Tf ~TS) ox du + PfAce-(cf(Tf)Tf) dp m(t) dx pf (1.1) solidei Nu(Ref,Vrf)kf(Tf) d2T A,Ac(Tf-Ts) + Ac(l-e)B dM dt + KffAc^r = psAc{l-s) dt (1.2)

L'equation 1.1 dresse le bilan d'energie associe au fluide ou les termes representent, de gauche a droite, le transport d'energie du a l'ecoulement, l'echange d'energie par convection, Paccumulation et la dissipation visqueuse. Les termes de l'equation solide representent, de gauche a droite, l'echange d'energie par convection, l'EMC, la conduction axiale totale puis Paccumulation d'energie. La conduction axiale totale est fonction de la conduction statique et de la dispersion. La composante statique est definie comme la conduction effective des phases solide et fluide en l'absence d'ecoulement. La

non-uniformite du champ de vitesse a l'echelle du milieu poreux influence la distribution de temperature. Ce phenomene est note comme la composante de dispersion. La variation de temperature engendree par l'EMC est generee par le terme de source inclus directement a 1'equation d'energie. Ce dernier est fonction du champ magnetique B et de la variation de magnetisation AM/At. Le terme d'accumulation contient la variable us definie comme Penergie interne par unite de masse du materiau magnetique.

Le modele est base sur le refrigerateur magnetique rotatif a aimants permanents de ACA. Ainsi, la formulation associee aux milieux poreux permet de definir les parametres effectifs du regenerateur. Entre autres, l'echange de chaleur par convection decrit par la correlation de Wakao-Kaguei presentee a l'equation 1.3. Le nombre de Nusselt est exprime comme une fonction des nombres de Reynolds et de Prandlt. Le coefficient de convection derive de cette correlation est corrige pour tenir compte des gradients de temperature internes du milieu poreux tel que decrit par la relation 1.4. En effet, le coefficient corrige h est fonction des nombres de Biot et de Fourier.

(Wakao-Kaguei) Nuf=2 + \. 1 Re°f Pr)

h* - ^

~l + [BiZ(Fo)/5]

Le gradient de pression requis pour le terme de dissipation visqueuse present dans l'equation 1.1 est exprime en fonction du facteur de friction //. Ce dernier est evalue a l'aide de la correlation de Kaviani presentee a l'equation 1.5. Tel que mentionne precedemment, la conductivite effective totale du milieu poreux kef est scindee en deux

parties. La composante statique kstat est evaluee a l'aide de la correlation de Hadley en fonction de kj et ks alors que la composante de diffusion axiale est calculee a l'aide du coefficient de dispersion Lf genere par la correlation de Kaviani en fonction du nombre de Peclet.

(Kaviani) / = 360 (\ ~ g ) + 3.6^—^- (1.5)

e3R e , s3

(1.3) (1.4)

3

(Hadley kstat) et (Kaviani keff) keff = kstat +kfDp Dp = - ePef (1.6)

Les resultats obtenus par le modele sont compares aux donnees experimentales extraites d'un regenerateur passif. L'accord entre les resultats est suffisant pour conclure que le modele peut produire des resultats qualitatifs importants. Sous certaines conditions, le modele sous-estime ou surestime la performance du regenerateur. Ceci est induit par l'intervalle de validite limite des correlations utilisees [ENGELBRECHT et coll., 2005b]. En effet, les correlations sont parfois utilisees a l'exterieur de leur plage de validite generant des erreurs non negligeables.

Les caracteristiques des autres modeles repertories sont resumees au tableau 1.1. Ceux-ci ne sont que des repliques moins completes du modele de Engelbrecht. Les proprietes physiques du fluide. caloporteur sont constantes ou evaluees a l'aide de regressions de donnees experimentales en fonction de la temperature. La capacite calorifique et l'EMC du materiau magnetique sont calcules par 1'interpolation ou la regression de donnees experimentales. Lorsque la capacite calorifique est constante ou generee exclusivement par un modele theorique, les erreurs induites ont un impact significatif sur les resultats du modele. L'EMC est generalement incorpore au bilan d'energie du solide comme un terme de source tel que preconise par Engelbrecht. Dans le cas contraire, la variation de temperature correspondant a l'EMC est directement superposee a la valeur du champ de temperature calcule. L'EMC est done completement distinct de la solution couplee des temperatures des phases solide et fluide.

La plupart des modeles negligent la conduction axiale et la dispersion. La correlation relative au coefficient de convection est ajustee a la geometrie du regenerateur considere. Dans le cas d'un regenerateur poreux, les correlations de Whitaker ou de Wakao-Kaguei sont utilisees. Pour un regenerateur constitue de feuilles minces ou de plaques, les correlations de Ranz ou de Kays-London sont adoptees. Les equations sont ensuite solutionnees par la methode des differences finies a 1'exception de Schroeder qui utilise la methode des elements finis.

Tablea u 1. 1 Caracteristique s de s modele s d e regenerateu r pou r l a R M M otiti c [Schroeder , 1990 ] [DeGregoria , 1992 1 [H u e t coll. , 1994 1 [W u e t coll. , 1995 1 [Siddikov , 2002 1 [Engelbretch , 2004 ] [Shi r e t coll. , 2004,2005a , 2005b ] [Kawanam i et coll. , 2005 ] [Sarla h e t coll. , 2005 ] [Kitanovsk i et coll. , 2005 ] Proprictc * fluid e constante s regressio n temperatur e constante s regressio n temperatur e regressio n temperatur e regressio n temperatur e constante s indefinie s constante s indefinie s ( apach e calorific ] in -solid c mesure s mesure s constant e regressio n temperatur e regressio n Bet T interpolatio n mesure s constant e model e theoriqu e regression s mesure s indefmi e I wiluatio n delTM C term e d e sourc e distinc t term e d e sourc e distinc t term e d e sourc e term e d e sourc e distinc t term e d e sourc e distinc t distinc t ( ondui'iio n a\ial e neglige e correlatio n neglige e neglige e correlatio n correlatio n Hadley _neglige e fluid e seulemen t solid e 2 D uniquemen t neglige e Dispersio n neglige e correlatio n neglige e neglige e correlatio n correlatio n Kaviani neglige e neglige e neglige e neglige e Coefficien t d'eehansj e correlatio n correlatio n Whitaker indefmi e correlatio n correlatio n Whitaker _correlatio n Wakao- Kaguei correlatio n Whitaker _correlatio n Ranz correlatio n Kays- _London indefmi e \ alidalio n prototyp e prev u artific e numeriqu e aucun e mesure s mesure s passive s mesure s passive s mesure s mesure s aucun e aucun e C aractcr e particulie r temperature s cryogenique s temperature s cryogenique s resolutio n frequentiell e temperature s cryogenique s premier e versio n ACA second e versio n ACA atteint e regim e stationnair e le fluid e es t fai r solid e e n feuille s mince s outi l d e desig n 9

Les modeles sont tous corpus comme un outil d'evaluation. Dans certains cas ils fournissent des informations pour la construction eventuelle d'un prototype de RM. Sinon, ils permettent d'etudier le rendement d'un systeme de RM. Les equipes de recherche dont les modeles sont valides a l'aide de donnees experimentales extraites d'un prototype arrivent au meme constat: les ecarts entre les solutions numeriques et les donnees ne permettent pas de generer des resultats quantitatifs de faibles incertitudes. En somme, la sophistication du modele d'Engelbrecht n'est qu'apparente. Tous les modeles preserites au tableau 1.1 generent des resultats equivalents. Leur niveau de complexity est proportionnel au nombre de correlations utilisees. En contre partie, la precision des resultats generes par les modeles depend de la fiabilite et de la plage de validite des correlations choisies.

1.4. Definition du pro jet de recherche

Les modeles presentes precedemment ne prennent pas en consideration l'influence de Pecoulement local du fluide caloporteur sur l'echange de chaleur. La resolution des distributions de vitesse et de pression du fluide est substitute par l'utilisation de correlations pour le coefficient de convection, le facteur de friction, la conduction et la dispersion. Ces correlations ne prennent pas en compte les aspects particuliers de la RM. Entre autres, les proprietes physiques particulieres du refrigerant magnetique tel l'EMC qui agit comme une source ou un puits d'energie. Des correlations adaptees a la RM permettraient de traiter le regenerateur comme une boite noire caracterise par les etats d'entree et de sortie du fluide caloporteur. Avec de telles correlations, les modeles decrits a la section precedente constituent alors des outils simples et fiables pour evaluer la performance d'un systeme complet de RM.

Pour generer des correlations specifiques au regenerateur actif, celui-ci doit etre modelise de facon realiste. Actuellement, le regenerateur poreux construit d'amas de particules solides quasi spheriques est le plus prometteur. Le regenerateur modelise est done compose de fluide caloporteur s'ecoulant dans des canaux formes par les interstices entre les particules solides de materiau magnetique. Puisque le regenerateur est modelise en trois dimensions, le trajet du fluide dans les canaux interstitiels peut etre tortueux. La

resolution des equations de Navier-Stokes et de conservation de masse permet de determiner les distributions de vitesse et de pression associees a l'ecoulement du fluide. Les champs de temperature des phases fluide et solide sont obtenus par la resolution de leurs equations d'energie respectives. La variation des temperatures des phases solide et fluide depend de Pechange de chaleur convectif qui est fonction de la distribution de vitesse de l'ecoulement. Ainsi, les equations de mouvement et d'energie du fluide sont couplees. De plus, celles-ci sont couplees avec Pequation d'energie du materiau magnetique.

La capacite calorifique et l'EMC du materiau magnetique dependent de Pintensite du champ magnetique et de la temperature. Ces dependances sont prises en compte par la combinaison d'un modele de physique statistique et de mesures. L'EMC est incorpore au modele par la superposition d'un terme source a Pequation d'energie du solide. La resolution de Pequation du potentiel magnetique vectoriel n'est pas effectuee pour determiner la distribution de champ magnetique dans le materiau magnetique. Le champ magnetique est plutot considere comme uniforme, constant et egal a sa valeur dans un milieu non magnetique. II a ete montre que la magnetisation du materiau magnetique n'affect pas la densite de flux magnetique moyenne percue par ce dernier [BOUCHARD et coll., 2005]. La resolution numerique couplee des equations est effectuee a Paide d'un logiciel commercial. Celui-ci utilise la methode des volumes finis.

Generalement, plusieurs cycles sont requis avant que le regenerateur atteigne son regime d'operation stationnaire [SHIR et coll., 2004]. Simuler Patteinte du regime stationnaire a Paide du modele concu requiert un temps de calcul considerable. Les donnees publiees concernant P operation du regenerateur en regime stationnaire permettent de definir Petat initial du regenerateur modelise [SHIR et coll., 2005b], [LEBOUC et coll., 2005], [ENGELBRECHT, 2004]. Ainsi, la realisation d'uniquement un cycle est requise pour etudier le regime stationnaire d'operation a Paide du modele.

L'etablissement du regime d'operation stationnaire est plutot etudie a Paide d'un montage experimental. Le montage construit comprend un regenerateur poreux constitue

de granules de gadolinium et muni de sondes de temperature distributes axialement dans la direction de l'ecoulement. La matrice poreuse est soumise a un champ de 1 tesla produit par un electroaimant. Les sources chaudes et froides sont maintenues a des temperatures predeterminees. La versatilite du montage permet de varier simplement les parametres d'operation.

A mesure que le degre de precision du modele augmente, sa complexity croit de fa9on exponentielle. Ceci justifie la simplicite des modeles con9us jusqu'a present. La geometrie unidimensionnelle effective presentee a la figure 1.1 ne permet pas de concevoir un modele plus complet que celui d'Engelbrecht. Toutefois, la resolution couplee des equations de mouvement et d'energie dans le milieu poreux tridimensionnel constitue un travail de taille necessitant d'importantes ressources informatiques. Le traitement transitoire ainsi que 1'inclusion de l'EMC conferent a cette etude toute son originalite.

La these est organisee en six chapitres. Le second chapitre presente la physique et la modelisation de l'EMC. Le troisieme chapitre decrit le cycle de refrigeration magnetique en portant une attention particuliere sur son caractere transitoire. Le quatrieme chapitre presente la strategie de modelisation de l'ecoulement du fluide caloporteur dans le milieu poreux. Le cinquieme chapitre decrit le montage experimental. Le sixieme chapitre presente le modele, sa validation ainsi que plusieurs considerations numeriques. Finalement, le dernier chapitre presente les resultats des simulations et leur analyse.

2. EFFET MAGNETOCALORIQUE

L'effet magnetocalorique est ime propriete intrinseque que possedent tous les materiaux magnetiques. Toutefois, sa valeur varie en fonction du comportement magnetique propre au materiau. Ce comportement peut etre de nature diamagnetique, paramagnetique, ferromagnetique, ferrimagnetique ou antiferromagnetique.

La reaction des atomes d'un materiau a Papplication d'un champ magnetique, sa magnetisation, est souvent directement proportionnelle ce dernier. La constante de proportionnalite est definie comme la susceptibilite magnetique. Lorsque cette derniere est legerement au dessous de zero, le materiau possede un comportement diamagnetique. Soumis a un champ magnetique, un materiau diamagnetique produit un faible champ de direction oppose. Si la susceptibilite magnetique est legerement au dessus de zero, le materiau possede un comportement paramagnetique. Dans ce cas, le moment magnetique intrinseque des atomes tend a s'aligner avec le champ applique generant un faible champ dans la meme direction.

Les materiaux ferromagnetiques possedent une magnetisation spontanee meme en l'absence d'un champ magnetique externe applique. En effet, les atomes dont P orientation du spin est la meme ont tendances a etre voisins formant les domaines magnetiques. Ainsi, les materiaux ferromagnetiques possedent une susceptibilite magnetique elevee et generent une magnetisation importante.

O Ferromagnetisme (a)

O 6 u Antiferromagnetisme

(b>

§ f $ Ferrimagnetisme

Lorsque les domaines magnetiques sont composes d'atomes voisins dont l'orientation du spin est inverse, le materiau est note comme antiferromagnetique. Dans ce cas, la magnetisation spontanee est faible. Le ferrimagnetisme se situe a mis chemin entre le ferromagnetisme et rantiferromagnetisme. Les atomes de spin inverse mais de magnitude differentes sont voisins. Une magnetisation spontanee est presente mais plus restreinte que dans le cas d'un materiau ferromagnetique. La figure 2.1 schematise les comportements ferromagnetique, ferrimagnetique et antiferromagnetique. Le chapitre qui suit precise les elements precedents et presente une description sommaire de la theorie decrivant 1' effet magnetocalorique.

2.1. Magnetisation et domaines magnetiques

Chaque atome d'un materiau possede un moment magnetique net qui est la somme du spin de ses electrons. La somme du moment magnetique net de tous les atomes contenus dans une unite de volume du materiau magnetique represente la magnetisation [CHENG,

1991].

M = l i m ^ —

Av->0 A y

Figure 2.2 Definition de la magnetisation

Dans le cas d'un materiau magnetique, les atomes dans un etat de spin similaire ont tendance a se regrouper pour former des zones distinctes pour lesquelles la magnetisation est maximale (i.e. saturee). Les domaines magnetiques, qui contiennent en moyenne 10 atomes, ont des orientations diverses generant une magnetisation totale nulle tel qu'illustre a la figure 2.2. Les domaines magnetiques s'organisent ainsi dans le but d'atteindre un etat d'energie magnetique minimum. Lorsqu'un materiau est soumis a un champ magnetique, il en resulte une magnetisation totale non nulle dont l'orientation depend de l'intensite du champ magnetique. Si le champ magnetique applique est intense, la magnetisation de chacun des domaines se reoriente dans la direction du champ externe.

Figure 2.3 Domaines magnetiques [CHIKAZUMI, 1997]

Par contre, si le champ magnetique est faible, les domaines magnetiques qui sont dans la meme direction que le champ subissent une expansion au detriment des autres domaines tel qu'illustre a la figure 2.3. Lorsqu'une substance est pure, la reorganisation des domaines magnetiques est generalement considered instantanee. Dans le cas contraire, un delai de magnetisation peut dependre de la presence d'atomes de carbone dans des sites interstitiels de la matrice du compose ou encore de fluctuations thermiques de certains domaines magnetiques [KITTEL, 1968]. Ces considerations sont particulieres a un echantillon de materiau magnetique.

• ••*-•:-*!!• j'". ,v-*?isi55Sf ".•!••". .-v;«.: :t:,^' iir«s;-,e:!itsis

H

C'est la variation de la magnetisation qui est la source de l'effet magnetocalorique. Par definition, la temperature est une variable thermodynamique qui caracterise l'etat energetique d'un systeme. L'application ou le retrait d'un champ magnetique permet d'alterer l'etat energetique du materiau magnetique. La magnetisation decrit la reponse du materiau magnetique a la variation de son etat d'energie. Par consequent, la variation de magnetisation induit une variation de temperature.

A77 oe A£ oc A M (2.1)

2.2. Transition de phase magnetique

A basse temperature, l'energie magnetique necessaire pour modifier l'orientation des spins atomiques est moindre puisque l'excitation thermique est minimum. L'application d'un champ magnetique de faible intensite a un materiau paramagnetique entraine une variation de la magnetisation suffisante pour generer une augmentation de temperature notable. A temperature ambiante et avec un champ magnetique faible, la variation de magnetisation n'influe pas d'une facon assez importante l'etat energetique domine par la vibration des phonons, c'est-a-dire l'energie de reseau. II est done difficile d'obtenir une augmentation de temperature avec un materiau paramagnetique selon ces conditions.

Toutefois, les materiaux ferromagnetiques subissent une transition de phase magnetique a la temperature de Curie. Lorsque la temperature du materiau est inferieure a la temperature de Curie, le materiau adopte un comportement ferromagnetique. Mais au-dela du point de Curie, son comportement devient paramagnetique. Ce type de transition est souvent classifie comme de second ordre dans la litterature [KITTEL, 1968], [ROWE, 2002c]. Le comportement ferromagnetique est explique par le concept de l'energie d'echange qui represente l'interaction des charges electroniques d'atomes voisins. L'energie d'echange tend a aligner les moments magnetiques des atomes voisins creant les domaines magnetiques satures tels que decrits a la section precedente. L'agitation thermique s'oppose a l'effet d'alignement de l'energie d'echange et l'ordre local qui definit les domaines magnetiques s'estompe a plus haute temperature. La magnetisation subit done une variation brusque a la temperature de Curie generant une valeur maximum

de PEMC. L'EMC associe a une transition de phase est suffisamment eleve uniquement aux temperatures pres du point de Curie ou la variation de magnetisation se manifeste.

Figure 2.5 Transition de phase magnetique de second ordre du gadolinium

Le gadolinium presente une transition de phase du second ordre a 293 K justifiant son utilisation en tant que refrigerant pour des systemes de RM operant a la temperature ambiante. Certains alliages de gadolinium presentent une transition de phase magnetique couplee a une transition de phase cristallographique generant un EMC accru au voisinage du point de Curie. C'est le cas du compose de Gd5(SixGei_x)4 dont l'EMC peut atteindre

3.6 K/T[TISfflN, 1999b].

2.3. Entropie et temperature

L'EMC est quantifie par la variation de temperature adiabatique ou de facon equivalente, par la variation d'entropie magnetique. L'entropie est une variable qui decrit le degre d'ordre d'un systeme. Lorsque le systeme de spins d'un materiau ferromagnetique est aligne suite a l'application d'un champ magnetique externe, l'entropie diminue puisque le systeme devient plus ordonne. Une fois le champ retire, le systeme de spins est a nouveau desordonne et l'entropie retrouve sa valeur initiale. Pour un materiau ferromagnetique,

l'entropie peut etre scindee en trois composantes; l'entropie magnetique, l'entropie de reseau et l'entropie electronique. Seule l'entropie magnetique depend de l'intensite du champ magnetique representee par H. La variation de cette derniere permet de quantifier la variation de l'ordre du systeme de spins et par consequent 1'augmentation de la temperature lors du processus isotherme du cycle de RM.

S(B,T) = SM(B,T) + SR(T) + SE(T) (2.2)

Selon la relation de Maxwell, la variation de l'entropie par rapport au champ est egale a la variation de la magnetisation par rapport a la temperature [REIF, 1965], [TISHIN, 1999b]. dS{B,T) dB _JT dSM(B,T) dB _JT dM(B,T) dT _JB (2.3)

Selon l'equation 2.2, la variation de l'entropie totale par rapport au champ magnetique n'implique que l'entropie magnetique. Ainsi, la relation 2.3 peut etre integree pour generer la relation 2.4 qui permet de calculer la variation de l'entropie magnetique lors d'une magnetisation ou d'une demagnetisation.

ASM(AB,T)=] dM(B,T)

dT _JB dB (2.4)

A pression constante, la variation totale de l'entropie est fonction uniquement de la temperature et du champ magnetique.

aS = — dT + — dB

dT dB (2.5)

La variation d'entropie est nulle si la magnetisation et la demagnetisation sont considerees comme des processus adiabatiques. Dans ce cas, la differentielle de

l'entropie dS est nulle dans 1'equation 2.5. De plus en combinant la relation de Maxwell avec Fexpression 2.5, on obtient ce qui suit:

*

-*

B-nL*, (2.6)

dT dB dT

La variation de l'entropie par rapport a la temperature constitue la definition de la capacite calorifique. Celle-ci est substitute a la relation 2.6 pour obtenir;

cp(B,T) = T—^ dT = --^dB (2.7)

L'integration de 1'equation 2.7 par rapport au champ magnetique permet de determiner la valeur de la variation de temperature.

dM(B,T)^ dT

ATad(AB,T) = - f _ i — ^ i ^ i dB (2.8)

ad lcp(B,T)\ W

Lors de la magnetisation, la variation de temperature est positive et la variation d'entropie magnetique est negative. C'est 1'inverse lors de la demagnetisation.

2.4. Capacite calorifique

La capacite calorifique, telle que decrite par Pexpression 2.7, necessite la connaissance de l'entropie. Tel que mentionne precedemment, l'entropie peut etre scindee en trois differentes composantes : magnetique, reseautique et electronique. Les expressions de chacune de ces composantes sont decrites dans ce qui suit.

2.4.1. Entropie magnetique

Un groupe de iV atomes ferromagnetiques assujettis a un champ magnetique Ho s'apparente a un ensemble canonique pour lequel la fonction de partition est recherchee. Cette derniere decrit les etats d'energie que le systeme peut prendre et permet de deduire

les proprietes physiques macroscopiques telles que la magnetisation et l'entropie magnetique. L'equation 2.9 presente le hamiltonien W d'un atome compris dans un tel systeme [REEF, 1965].

¥ , = -gMBH0UJn -UU^U^ (2.9)

*=i

Le premier terme du hamiltonien represente l'energie de 1'atome dans le champ magnetique externe. Le second terme est l'energie reliee a 1'interaction du spin de l'atome avec le spin des n atomes voisins selon le modele d'Ising [REIF, 1965]. Dans sa forme exacte, le hamiltonien ne permet pas d'obtenir une fonction de partition analytique. L'approximation du champ moleculaire (ACM), egalement connue sous le vocable "approximation de Weiss", considere que 1'atome7 interagit avec les atomes voisins par le biais d'un champ moyen. L'atome j percoit alors un champ effectif qui est la somme du champ applique et du champ moleculaire Hm.

2JY

U

=2jY

U

,^g

H

(2.10)

k=l k=\

^^-g/UnU^H.+HJ (2.11)

Les etats de spin que peut adopter un atome sont limites par la theorie quantique selon la loi decrite par l'expression 2.12. Ceci permet de fixer une limite sur le nombre d'etats d'energie disponibles pour l'atome definissant la fonction de partition atomique Z,.

UJn=m m = -U-U + l,...,U (2.12)

m=U m=U

Zj = j y ^ = £

^ ' « ^ o

^ ) = J^e

(2.13)

m=-U m=-U

La fonction de partition 2.13 est une serie geometrique de raison en dont la somme est un rapport de sinus hyperboliques. La variable (3 correspond au rapport 1/kT. L'entropie

magnetique et la magnetisation decoulent directement de la fonction de partition. L'equation 2.18 est la fonction de Brillouin et-Fequation 2.19 est le rapport de Fenergie magnetique et de Fenergie thermique tel qu'introduit a Fequation 2.13.

z _sinh[(?7 +1/2)77] ( 2 1 4 ) J sinh(?7/2) M(H,T) = NkBT—± J-rT = NgMBUBu(TJ) (2.15) dlnZ, d(H0+HJ sinh(;7(^ + l/2))" si nh(?7/2) -TJUB^TJ)} (2.16)

Bu (rj) = —{(U + \/2) coth[(C/ +1 / 2)rj\ - (1 / 2) coth(7 / 2)} (2.17)

gMB(H0+Hm)

kBT

Ik T

X = p ^Hm=XM (2.19)

N(gMB)2U(U + l)

Le graphique de la magnetisation en fonction de la temperature pour divers champs magnetiques externes presente a la figure 2.4 est construit a Faide de la relation implicite 2.15.

2.4.2. Entropie de reseau

Les atomes d'un solide peuvent entrer en vibration selon les trois directions spatiales. Le modele de Foscillateur harmonique est utilise pour decrire les modes de vibration d'un atome selon chacune des directions. Ainsi, la description des modes de vibrations de ./V atomes interdependants se reduit a la resolution de 3N oscillateurs harmoniques independants. L'energie d'un oscillateur harmonique unidimensionnel dans un etat quantique nr est donnee par Fequation 2.20.

L'energie associee au solide tridimensionnel est done la somme de Pequation 2.20 selon les 3N modes de vibration possibles. La constante/ est generalement definie telle qu'elle represente l'energie de liaison par atome du solide a la temperature du zero absolu.

3N

£ = K

+XK+l/2)ft

La fonction de partition est formee selon la meme definition qu'a la section precedents Celle-ci se decompose en un produit de series geometriques. Le logarithme naturel de la fonction de partition est requis tel que prescrit par la definition de l'entropie presentee a la relation 2.16. L'introduction du logarithme naturel a la relation 2.23 permet d'obtenir la somme presentee a Pequation 2.24.

-P(-Nx+n]h<al+n2Pt<»2+...n3Nfico,fl) _ BNX Zj =y]e pE = J]e ' - - ' ""' "'•""'• "--"-' =er n,=0 V"i J \"3fJ n,«=0 3N °° In Zj = /3Nz - Y l n( ! - e~*°r) = PNX ~ Jln(l - e'^ )cj(co)dco (2.23) (2.24)

Etant donne que les frequences des modes de vibration sont tres rapprochees, la somme peut etre transformee en une integrale avec a(co) la distribution en frequence des modes de vibration. Cette distribution est definie selon 1'approximation de Debye. Cette derniere traite le reseau atomique comme un milieu continu pour lequel les modes de vibrations deviennent des modes de propagation. Les modes de propagation equivalents sont des ondes de longueur d'onde definie. Si la longueur d'ondes des modes est plus grande que la separation inter atomique du solide, le deplacement des atomes sera approximativement le meme formant ainsi un milieu continu tel que postule par Debye. Ainsi, la distribution en frequence des modes est deduite de la solution de Pequation d'onde.

cr(a>) = W 2 CO CO <C0T 1 ^ . 2 3 COXOr (2.25)

La frequence de coupure de Debye cop correspond approximativement au cas ou la longueur d'onde equivalente devient du meme ordre de grandeur que la separation inter atomique. Dans ce cas, le solide ne possede aucun mode de vibration. La relation 2.25 est incorporee a la relation 2.24 pour generer l'expression de l'entropie de reseau.

dlnZ, SR=NkB(lnZJ-j3~-±) = NkB dp r j \3TD/T - 3 1 n [ l - < r( r»/ r )] + 1 2 — { T -dv (2.26) 2.4.3. Entropie electronique

Les electrons font partie de la classe des fermions. lis se soumettent airisi au principe d'exclusion de Pauli qui stipule qu'il ne peut y avoir deux electrons dans le meme etat quantique. L'atteinte de la configuration de plus faible energie se realise par 1'accumulation des electrons sur le niveau inoccupe de plus faible energie jusqu'a ce que tous les electrons soient accommodes. Meme a basse temperature, 1'energie moyenne des electrons est relativement elevee par rapport au cas ou tous les electrons pourraient occuper le niveau fondamental d'energie.

1 _ 1 1? fe 0.5 -n U \

1

₁

l

F(e)= . , . .r (2.27)

La distribution de Fermi, presentee a l'equation 2.27, est definie en fonction de l'energie e, de l'energie thermique kT et d'une quantite /u representant l'energie de Fermi. La section constante de la distribution de Fermi, lorsque e < ju, represente les niveaux d'energie totalement occupes par les electrons. Lors d'un changement de temperature, ces niveaux restent inchanges et ne contribuent pas a la variation de l'energie moyenne du solide. La capacite calorifique n'est done pas affectee par les electrons qui appartiennent aux niveaux d'energie satures. C'est ce qui explique la surestimation de la capacite calorifique electronique par la theorie de la physique classique telle que presentee a l'equation 2.28.

c?=\NkB (2.28)

Ce sont plutot les electrons avec des energies e ~ ju situes dans une region d'etendue approximative de ksT atour de JU qui contribuent a la capacite calorifique electronique. Ainsi, le nombre d'electrons actifs N est reduit d'un facteur approximatif de kBT//u. La

capacite calorifique electronique possede alors une dependance lineaire en temperature. La constante de proportionnalite y est definie comme le coefficient de capacite calorifique electronique. Celui-ci est mesure a basse temperature ou la contribution du reseau est negligeable. D'apres la definition de la capacite calorifique, l'expression pour l'entropie electronique est deduite.

(e) ~ ' 3 A ^

2/u T = yr=>sE=yr (2.29)

2.4.4. Modele statistique complet

L'evaluation theorique de la capacite calorifique necessite la combinaison des expressions de l'entropie magnetique (2.16), de l'entropie de reseau (2.26) et de

Pentropie electronique (2.29). La relation 2.30 constitue le modele du champ moleculaire pour la capacite calorifique.

cp(B,T) = T\ 8S

M(B,T) , 8SR(T) , dSE(T)

dT • + dT + • dT (2.30)

La transition de phase magnetique de second ordre que presente le gadolinium induit une augmentation brusque de sa capacite calorique pres du point de Curie. Tel qu'illustre a la figure 2.6, le modele du champ moleculaire ne predit pas fidelement la capacite calorifique au voisinage immediat de la temperature de Curie. Bien que l'ecart diminue avec P augmentation du champ, le modele du champ moleculaire s'ecarte considerablement des mesures experimentales au point de Curie. Cette difficulte est contournee par Pajustement du modele a Paide de mesures en fonction du champ et de la temperature. Cet aspect sera presente a la section 6.3.

400

350

^ 3 0 0

150

- - Mesures B=0T [TISHIN, 1999a] — Champ moleculaire B=0T

- - Mesure B=2T [TISHIN, 1999a] — Champ moleculaire B=2T

0.5 0.6 0.7 0.8 0.9 1 1.1 1.2 T/TV

3. CYCLE DE REFRIGERATION MAGNETIQUE

3.1. Principe de fonctionnement

Le cycle de base de refrigeration magnetique peut etre explique par analogic avec le cycle de refrigeration a compression de gaz, illustre a la figure 3.1.

Refrigeration a compression A. Compression B. Rejet de chaleur C. Detente D. Absorption de chaleur Refigeration magnetique Qc

rH

Figure 3.1 Cycle de refrigeration magnetique versus cycle de refrigeration par compression de gaz

A Fetape A, la compression du gaz est associe a la magnetisation qui entraine F augmentation de temperature du materiau magnetique par l'effet magnetocalorique. Ensuite, le materiau magnetique, toujours soumis au champ magnetique, est parcouru par un fluide caloporteur pour en extraire la chaleur generee par l'effet magnetocalorique permettant au materiau de retrouver son etat initial de temperature. A Fetape suivante, la detente du gaz est associee a la demagnetisation adiabatique pendant laquelle la temperature du materiau magnetique atteint une temperature plus basse que celle de Fetat

initial grace a l'effet magnetocalorique inverse. Finalement, le cycle est complete lorsque le materiau magnetique absorbe la chaleur d'une source exterieure -via un fluide caloporteur- pour revenir a son etat initial de temperature. A ce moment, la temperature de cette source exterieure est plus basse qu'elle ne l'etait initialement, d'ou l'effet de refrigeration.

B = Bmax

i ^

S

Figure 3.2 Graphique T-S du cycle thermomagnetique [LEBOUC et coll., 2005]

En somme, le cycle thermomagnetique est compose de 4 precedes tel qu'illustre par le diagramme T-S presente a la figure 3.2. Une magnetisation adiabatique au procede A. Le refroidissement isochamp induit par Pechange avec la source chaude au procede B. Une demagnetisation adiabatique a Petape C. Finalement, Pechauffement isochamp induit par Pechange avec la source froide a Petape D.

3.2. Regime stationnaire

Lors du premier cycle, la temperature du regenerateur est uniforme. A mesure que des cycles additionnels sont effectues, Pecart entre les temperatures d'entree et de sortie du fluide caloporteur augmente graduellement. Cet ecart apparait des le premier cycle de refrigeration tel qu'illustre a la figure 3.3. Immediatement apres la magnetisation, un differentiel de temperature entre les cotes chaud et froid est genere lors de Pecoulement du fluide. Ce dernier augmente suite a Petape de demagnetisation et de Pecoulement subsequent de fluide.

cote chaud

cote froid

Figure 3.3 Evolution des temperatures des deux extremites du regenerateur lors du premier cycle

Le regenerateur possede alors un cote froid et un cote chaud dont les temperatures sont limitees par celles des sources froide et chaude externes. Entre les cotes chaud et froid, un profil de temperature quasi lineaire se developpe. Les profils de temperature parfaitement lineaire presentes aux schemas de la figure 3.4 idealisent ce developpement. Les etats initiaux sont represented par les profils en pointilles et les fleches indiquent la direction de fecoulement du fluide caloporteur.

Lors du premier cycle, 1'EMC entraine une augmentation uniforme de la temperature. Ensuite, le fluide s'ecoule du cote froid au cote chaud. Le fluide emmagasine l'energie generee par l'EMC du solide a mesure qu'il progresse. Ainsi, le taux de refroidissement du fluide diminue dans la direction de Fecoulement. II se cree alors un gradient de temperature le long du regenerateur tel qu'illustre a l'etape B. Suite a la demagnetisation, le fluide s'ecoule dans la direction opposee permettant d'augmenter l'ecart entre la temperature des cotes chaud et froid. En effet, le taux d'echange entre le fluide et le solide est inversement proportionnel a la position par rapport a l'entree. Les memes etapes sont repetees lors du second cycle. L'ecart entre la temperature des cotes chaud et froid est plus grand que l'ecart final lors du premier cycle.

Les sections du regenerateur qui possedent des temperatures differentes effectuent des cycles thermomagnetiques quantitativement distincts. Toutefois, les sections repetent le meme cycle lorsque le regime stationnaire d'operation est atteint. A ce moment, l'ecart