3.2 Dynamique de l’état excité
3.2.3 Étude en température
3.2.3.3 Temps de vie
Nous étudions ici l’influence de la température sur le temps de déclin de l’intensité de PL. Les résultats de cette étude sont montrés figure 3.15 en échelle semi-logarithmique (a) et en échelle linéaire (b), pour des températures comprises entre 10 K et 90 K. Pour T < 50 K le déclin de l’intensité de PL reste quasiment inchangé, et ce n’est qu’à partir de T = 50 K que l’on distingue un raccourcissement du temps de déclin. Pour des températures T > 90 K le temps de déclin devient si court qu’il devient comparable au temps de réponse du système. Il devient alors nécessaire de prendre en compte la fonction réponse du système dans l’ajustement des mesures. Pour analyser nos données, nous avons systématiquement convolué la fonction de réponse du système avec une exponentielle décroissante de la forme 3.6.
On note que le temps de vie diminue de 5.9 ns en dessous 50 K à 0.5 ns à 110 K, en prenant des valeurs intermédiaires de 3.2 ns à 70 K et 1.1 ns à 90 K. Le raccourcissement du temps de
Figure 3.15 : Intensité de photoluminescence en fonction du temps en échelle linéaire (a) et en échelle semi-logarithmique (b) pour des températures comprises entre 10 et 110 K. Les points représentent les données expérimentales et les lignes pleines de même couleur représentent les ajustements en tenant compte de la fonction de réponse du système (ligne pointillé grise).
déclin de PL est à priori associé à l’activation thermique de canaux de relaxation non radiatifs (cf.3.2.3.2). Dans le but d’être plus quantitatif on a tracé sur la figure3.16 l’inverse du temps de vie 1
τ en fonction de la température. On voit que celui-ci augmente de manière exponentielle avec la température.
En substituant l’expression 3.18 dans 3.16 on obtient la fonction par laquelle a été ajusté l’évolution du temps de vie en fonction de la température :
1 τ = 1 τ0 + Ce−E (2) a kB T , (3.21) où 1
τ0 est l’inverse du temps de vie à température nulle et E(2)
a est l’énergie d’activation associée aux processus non radiatifs à l’origine du raccourcissement du temps de vie avec la température. La courbe noire dans la figure 3.16 (b) correspond à un ajustement par l’équation 3.21 avec les paramètres suivants : τ0 = 5.9 ± 0.1 ns, C = 120 ± 20 ns−1 et E(2)
a = 39 ± 5 meV.
Ces paramètres d’ajustement obtenus par spectroscopie résolue en temps sont cohérents avec ceux obtenus par l’étude de l’intensité de PL avec la température. Lors de ces mesures nous avions trouvé E(1)
a = 41 ± 5meV (compatible avec la valeur de E(2)
a = 39 ± 5meV ) et B = 700 ± 200 (compatible avec Cτ0 ' 700). Il semble alors naturel de penser que les processus physiques conduisant à une diminution du signal de PL et du temps de vie ont la même origine microscopique qui est associée à l’activation thermique de processus non radiatifs.
Dynamique de l’état excité la température (section 3.2.3.2). Cela nous permet de remonter à la dépendance en température du paramètre physique Γr(T ) qu’on avait supposé indépendant de la température. En assumant qu’on est dans le régime des faibles puissances (Γa Γ21), on peut réécrire l’expression 3.7 de manière à faire apparaître la dépendance en température, soit :
IP L(T ) = ηΓaΦ(T ), (3.22)
où Φ(T ) = Γr(T )
Γ21(T ) est l’efficacité quantique radiative en fonction de la température. Il suit naturellement que IP L(T ) IP L(0) = Φ(T ) Φ0 = Γr(T ) Γ21(T ) × 1 Φ0 = Γr(T ) Φ0 × τ → IP L(T ) IP L(0) × 1 τ = Γr(T ) Φ0 , (3.23)
où Φ0 et IP L(0) sont respectivement l’efficacité quantique et l’intensité de PL à température nulle et τ est le temps de vie mesuré en fonction de la température. De l’expression 3.23, on en déduit que Γr(T ) peut être mesuré en multipliant IP L(T )
IP L(0) mesuré figure 3.14 par 1
τ mesuré figure
3.16. Cette quantité est montrée dans la figure 3.16 (b) et apparaît constante à notre erreur expérimentale près. Ceci nous permet de vérifier a posteriori l’hypothèse selon laquelle le taux radiatif ne dépend pas de la température à cause de l’absence d’effets de thermalisation liés à la relation de dispersion électronique [128]. En définitive le temps de vie radiatif ne dépend pas de la température, et le raccourcissement du temps de vie observé expérimentalement à partir de 50 K est uniquement dû à l’activation thermique des processus non radiatifs.
Figure 3.16 : Inverse du temps de vie en fonction de la température. Les losanges violets sont les données expérimentales tirées de la figure 3.15; la ligne noire est l’ajustement selon l’équation 3.21. (b) Taux radiatif en fonction de la température où les triangles sont les données expérimentales tirées de la relation3.23. et la ligne pointillée rouge est la valeur moyenne des données expérimentales.
3.2.4 Conclusion
Dans cette deuxième section du chapitre nous avons mesuré la dynamique de recombinaison qui se produit sur un temps de 6 ns, à basse température. Nous avons étudié l’influence de la température sur le spectre de photoluminescence des centres G et sur la dynamique de recombinaison. En particulier l’élargissement de la raie à zero phonon du centre G et la diminution du facteur de Debye-Waller n’ont pas la même origine phononique. La diminution de l’intensité de photoluminescence et du temps de vie des centres G en fonction de la température est bien décrit par un ajustement de type Arrhenius, qui met en évidence la même énergie d’activation pour ces deux phénomènes. Cela nous a permit de démontrer que le taux de recombinaison radiative ne dépend pas de la température. L’ensemble de ces mesures vont s’avérer cruciale dans la compréhension des propriétés de centres uniques. De plus, la mesure du temps de vie a ouvert les portes pour étudier plus en profondeur la photo-physique du centre G qui, en réalité possède aussi un état métastable.