I.1 Spectroscopie interbande
J'ai réalisé la spectroscopie de photoluminescence à 77K d'un échantillon (M566) contenant 10 plans de fils n.i.d. dont les paramètres de croissance ont été optimisés (Figure IV.5).
Figure IV.5 : Spectre de PL à 77K de l'échantillon M566 en fonction de la puissance d'excitation.
La photoluminescence du M566 est piquée à 0.970 eV. Le pic de luminescence ne présente pas de structuration évidente de son élargissement (FWHM= 155meV). La même expérience réalisée avec une forte excitation optique ne met pas en évidence l'existence d'états excités.
I.2 Spectroscopie intrabande
J'ai également réalisé la spectroscopie infrarouge d'absorption photo-induite (cf. chapitre III) à 300K du M566. Afin de sonder le confinement quantique des porteurs dans le plan, le faisceau infrarouge du FTIR traverse l'échantillon à incidence normale. Un polariseur est placé en amont de l'échantillon de manière à sélectionner la polarisation de la source infrarouge.
Figure IV.6 : Spectre d'absorption photo-induite à incidence normale du M566 à 300K. La lumière est polarisée le long de [110] et [1-10]. L'intensité du pompage Ar++ est de 4.5W.cm-2.
Le spectre IV.6 révèle la présence d'une résonance étroite (FWHM ≈ 20meV) dans l'infrarouge à 97meV (12.8µm) dans la polarisation [110] qui correspond à la direction perpendiculaire à l'axe des fils. Cette résonance disparaît lorsque le polariseur est tourné de 90° dans le plan ce qui correspond à une polarisation le long de l'axe des fils [1-10].
Des expériences complémentaires ont été réalisées dans la configuration guide d'onde multipassage (zig-zag) après polissage des facettes de l'échantillon à 45°. Les résultats
confirment l'existence d'une absorption polarisée le long de [110]. La spectroscopie IR du substrat InP n'a révélé aucune absorption. Cela confirme que la résonance observée vient d'une transition optique intrabande dans la couche active d'InAs. La variation de l'intensité du signal d'absorption photo-induite en fonction de la direction de polarisation a été étudiée.
Figure IV.7 : Dépendance du signal d'absorption photo-induite intégrée en fonction de l'angle de polarisation à 300K.
L'évolution du signal intégré est en accord avec une loi en cos2θ (figure IV.7). Cette dépendance vient de la projection du champ électrique de l'onde incidente sur la direction [110]. L'intensité absorbée étant proportionnelle au carré de cette composante, on obtient bien une telle loi de variation. Ce résultat indique clairement le caractère fortement polarisé de l'absorption observée en PIA le long de l'axe [110].
I.3 Etude en fonction du dopage
La présence d'un état excité, confiné le long de l'axe [110] est maintenant prouvée, mais il n'est pas encore possible de dire avec certitude quel type de porteurs est impliqué dans
cette transition. Pour répondre à cette question, deux autres échantillons dopés à 5x1011
cm-2
ont été étudiés en transmission : dopé n (M499) et dopé p (M500).
Figure IV.8 : Structure des échantillons à fils quantiques étudiés en fonction du dopage.
De manière à normaliser au mieux la transmission des échantillons à incidence normale, nous montrons le rapport du spectre de transmission pour une lumière polarisée [110] divisé par le spectre de transmission pour une lumière [1-10] ce qui est raisonnable lorsque l'absorption est très polarisée.
Seul le spectre de l'échantillon dopé n montre une absorption à 90meV (figure IV.9). Ceci démontre que l'absorption vient d'une transition intrabande en bande de conduction.
La figure IV.10 montre l'évolution du signal d'absorption en fonction du dopage. Pour cela, la spectroscopie de deux échantillons contenant 10 plans de fils a été réalisée. Un des échantillons est dopé à 5x1011cm-2 (M499) alors que l'autre est dopé à 2.5x1011cm-2 (M586). Le dopage de type n est obtenu en incorporant les atomes de Si dans la couche d' InAlAs, 2nm sous la couche d'InAs (modulation de dopage).
Figure IV.10 : Spectres d'absorption polarisés [110] des échantillons dopés n (M499 et M586)
L'étude en fonction du dopage révèle que lorsque celui-ci est doublé dans la couche active, le signal d'absorption est multiplié par 1.9 ce qui revient à dire que l'on a quasiment multiplié par deux le nombre d'électrons dans la nanostructure. Ce comportement est attendu dans un fil quantique car il y a toujours des états libres dans la sousbande fondamentale, au-dessus du niveau de Fermi.
Nous pouvons constater le léger décalage de la résonance vers les hautes énergies (∆E ≈ 3.2 meV) lorsque la température passe de 300 à 77K. Cette valeur du décalage est typique
des transitions intrabandes [Von Allmen 1988]. À l'inverse des transitions interbandes, l'énergie de transition n'est pas directement liée à l'énergie de bande interdite du matériau puits. Nous pouvons également constater que la largeur à mi-hauteur de la transition reste constante (20±0,5 meV). Celle-ci est donc indépendante de la température et traduit bien que l'élargissement inhomogène est dominé par les fluctuations de taille des fils.
L'absorption maximale à 77K vaut environ 7.8%. Cette valeur chute de 32% à température ambiante. On trouve la section efficace d'absorption d'un plan de fils quantiques en appliquant : σ = α ≈ − ≈ − n T T n ND cm ∆ 2 14 2 1 5 10, . (IV.3)
Avec α le coefficient d'absorption, n la densité de porteurs dans le volume, n2D la densité surfacique de porteurs et N le nombre de plans de fils. La longueur moyenne du dipôle associé à cette transition intrabande est :
x
e Å
= µ ≈
21 3, (IV.4)
Avec µ le moment dipolaire intrabande défini par :
µ ε π = I c n En ND 0 2 hƒ (IV.5)
Où I est l'intensité d'absorption intégrée, ñ l'indice de réfraction du matériau et E l'énergie de la transition. La force d'oscillateur de la transition peut être estimée à :
f m
e
= 2 02ω µ12 122 ≈10 7
h , (IV.6)
Ce résultat est tout à fait comparable aux valeurs obtenues pour des transitions intrabandes dans des puits quantiques de GaAs (f≈14) [West 1985].
J'ai simulé la différence de population entre les deux sousbandes en utilisant un modèle reposant sur la masse effective et un confinement unidimensionnel [Weber 1999]. J'ai pris une masse de 0.023 m0 pour l'électron, une densité de fils de 4x105cm-1 et une transition E1-E2 à 90 meV.
À partir de la relation (I.38), nous pouvons calculer le niveau de Fermi εF à une température arbitraire T en appliquant une distribution de Fermi :
N k T d D F B 1 0 1 1 =
( )
+ − ∞∫
ρ ε ε ε ε exp (IV.7)Avec N1D la densité linéique d'électrons dans le fil (N2D/ρfil), kB la constante de Boltzmann. Une fois que le niveau de Fermi est connu, nous pouvons déterminer la population de chaque sousbande. Or l'absorption est proportionnelle à la différence de population. Le résultat du calcul montre que l'absorption E1-E2 dans un fil dopé à 5x1011
cm-2
chute de 30% quand la température passe de 77K à 300K ce qui est en accord avec l'expérience. La figure IV.11 montre l'évolution de l'absorption en fonction de la densité linéique de porteurs.
Figure IV.11 : Évolution de l'absorption à 300K (trait pointillé) et à 77K (trait plein) en fonction de la densité de porteurs.
Toutefois, je tiens à rappeler que ce modèle ne tient pas compte de la non-parabolicité des bandes. De plus, lorsque le dopage devient grand, les effets liés aux plasmons sont également négligés. Le point important est que l'accord satisfaisant entre l'expérience et la simulation valide le caractère filaire des structures étudiées.
I.4 Photoconduction
L'absorption importante montrée précédemment rend le système étudié attractif pour la réalisation de photodétecteur à fils quantiques. Les expériences de photoconduction ont été réalisées en collaboration avec E. Finkman et coll. au Technion (Israël) [Finkman 2001]. Les échantillons, conçus à l'IEF, comportent des couches de contact de manière à appliquer le champ et collecter le courant. La structure active reste donc identique à celle des échantillons dopés. Elle est encadrée par deux couches d'InGaAs de 500nm d'épaisseur, dopées (1018cm-3 pour la couche supérieure et 8x1018
cm-3
pour la couche inférieure)
Figure IV.12 : Structure d'un échantillon pour la photodétection (M631), configuration expérimentale du banc de photoconduction
Des structures en forme de mesas ont été fabriquées. Sur ces mesas ont été déposés des contacts métalliques Ti/Au. À l'instar des expériences d'absorption photo-induite, l'illumination de l'échantillon par la source infrarouge du FTIR s'effectue à incidence normale ce qui permet deux polarisations : [110] (x) et [1-10] (y); ou dans une configuration en biseau avec deux autres polarisations :
• Une polarisation TE (s) avec le champ électrique dans le plan des couches parallèle à la largeur des fils -> [110] (x).
• Une polarisation TM (p) avec 50% de la composante du champ électrique de l'onde le long de l'axe de croissance [001] et 50% dans le plan le long de [1-10] (y+z).
Figure IV.13 : Spectres de photocourant (77K) à incidence normale polarisés y ([1-10]) et x ([110])
Le spectre de photocourant polarisé en [1-10] (y) montre un pic large (FWHM = 90meV) à 260meV. Nous remarquons que l'intensité relative de ce pic garde une valeur quasi-constante et cela quelle que soit la tension appliquée aux bornes de la structure active. La chute de signal autour de 290meV est due à l'absorption par les molécules de CO2.
Le spectre polarisé en [110] présente le même pic indépendant de la tension appliquée ainsi qu'une structure supplémentaire à 100 meV. L'évolution de ce pic étroit (FWHM = 20meV) avec la tension est bien différente puisque l'intensité normalisée du pic à haute énergie est inchangée alors que celle du pic à basse énergie augmente de façon superlinéaire.
Figure IV.14 : Spectres de photocourant (77K), sous irradiation biseau, polarisés y+z ([110]+[001]) et x ([110]).
Les spectres mesurés dans la configuration en biseau (à 45°) montrent les mêmes caractéristiques spectrales que celles qui sont observées à incidence normale. Toutefois, les intensités relatives de chaque partie du spectre sont drastiquement différentes. Ce comportement est attribué au guidage de l'onde dans la couche active sous irradiation à 45°. La présence d'un mode guidé dans la couche active à 150 meV est confirmée par la simulation. Il en résulte une exaltation de l'absorption à cette énergie qui est à l'origine du pic observé à 150 meV.
I.4.1 Identification des pics
À partir des expériences réalisées, nous pouvons dégager deux types de comportement. La différence entre les pics dépendant linéairement de la tension et ceux présentant une dépendance superlinéaire est une conséquence du mécanisme par lequel les électrons confinés dans les puits de potentiel vont participer au photocourant.
* Le pic observé à basse énergie est associé à une transition entre deux états liés suivie d'un transport par effet tunnel vers le continuum. L'intensité du photocourant associé à ces
transitions augmente de façon superlinéaire avec la tension car la probabilité de passage par effet tunnel augmente avec la courbure de la bande sous champ.
* Le second pic observé autour de 280 meV augmente linéairement avec la tension et traduit une transition entre un état lié et le continuum.
Figure IV.15 : Mécanismes de photoconduction en fonction de la tension appliquée aux bornes de la structure. a) le champ est faible et seules les transitions lié-continuum génèrent des électrons participant au courant (1). b) Le champ est plus fort et le transport tunnel du niveau E2 vers le continuum devient probable (2).
Nous pouvons facilement faire le rapprochement entre le pic observé à 100meV et l'absorption observée en PIA (90 à 97 meV). En effet, la correspondance en énergie, le caractère fortement polarisé et la largeur inhomogène sont en accord.
I.4.2 Evolution en fonction de la température
La spectroscopie de photocourant va nous donner une information importante sur la position du niveau fondamental par rapport au continuum. Ainsi, pour des fils petits, le niveau fondamental est plus confiné et donc plus proche du continuum ce qui correspond au flanc à basses énergies. Au contraire, les fils plus gros, dont les niveaux sont moins confinés, sont à plus haute énergie. Il est à noter que pour cette raison, les gros fils sont peuplés préférentiellement. L'élévation de température implique le peuplement des fils plus étroits au
détriment des gros fils. Cet effet se traduit par un décalage du pic de photocourant vers les basses énergies [Finkman 2001].
Figure IV.16 : Spectres de photoconduction à incidence normale à 24K polarisés en a) [110] et b) [1-10].
Les spectres réalisés à basse température montrent un décalage vers les hautes énergies (310meV). Ce décalage signe la contribution des gros fils majoritairement peuplés à 24K.
I.4.3 Performances
La figure IV.18 représente le courant d'obscurité du détecteur en fonction de la tension appliquée. Ce courant a été mesuré, pour plusieurs températures, à l'aide d'un écran froid afin d'éliminer le rayonnement de fond. Nous représentons également le photocourant généré par une exposition au rayonnement ambiant (T=300K) à incidence normale dans une géométrie F/1*, l'échantillon étant refroidi à 40K.
Figure IV.17 : Dans un système de détection infrarouge, le flux du corps noir est écranté par une paroi froide et le détecteur observe la scène avec un angle de vue φ [Rosencher 1998].
Les courbes ne sont pas symétriques car la structure de l'échantillon n'est pas symétrique pour plusieurs raisons :
• La couche de mouillage n'existe que d'un seul côté des fils.
• Les interfaces InAs/InAlAs et InAlAs/InAs sont plus ou moins différentes.
Figure IV.18 : Courant d'obscurité (traits pleins) et bruit de fond (points) avec une exposition à incidence normale.
La comparaison entre les courbes de courants d'obscurité et le bruit de fond permet de déterminer dans quelle gamme de température, le photodétecteur est en régime BLIP. La figure IV.18 montre que, pour des tensions inférieures à 1V, le bruit de
génération-recombinaison est inférieur au bruit de fond à des températures supérieures à 77K. Le détecteur est donc en régime BLIP.
Le signal de photoconduction, pour des tensions inférieures à 1V, provient de la transition lié-continuum entre 350 et 150 meV (3,5-8,2µm). Le détecteur fonctionne en régime BLIP, pour cette bande spectrale, au-dessus de 77K. Ce résultat majeur est obtenu pour un détecteur fonctionnant à incidence normale et comportant 10 plans de boîtes. L'augmentation rapide du signal au-dessus de 1V correspond à la contribution de la transition E1-E2 (11-14µm). Le détecteur est alors en régime BLIP pour des températures inférieures à 77K dans la bande spectrale 3,5-14µm. La température TBLIP élevée dans ce matériau suggère un temps de capture plus long [Gravé 1992].
I.5 Spectroscopie fentoseconde IR
Les expériences de spectroscopie pompe-sonde infrarouge résolues en temps ont été effectuées au LOA par E. Peronne et A. Alexandrou. Ces expériences permettent d'évaluer le temps de capture des porteurs dans le fil quantique. Nous avons vu que ce temps de capture est un paramètre essentiel déterminant les performances des photodétecteurs.
Les expériences de transmission différentielle sont réalisées à 300K avec un laser de pompage visible et une sonde infrarouge. La sonde infrarouge est obtenue par différence de fréquence entre le signal et son complémentaire (idler) émis par un amplificateur paramétrique optique pompé par un laser Ti : Saphir à 800nm (200 kHz) [Péronne 2001]. Une partie du faisceau de pompage est utilisée pour créer des paires électron-trou dans la barrière alors que la sonde est accordée sur la transition intrabande observée en PIA. Ces expériences sont donc uniquement sensibles à la dynamique des électrons.
Figure IV.19 : Schéma de principe des mesures pompe visible – sonde IR.
La durée des impulsions est de 130 à 150 fs avec ce qui correspond à la résolution temporelle ultime des expériences de transmission différentielle. Les premières expériences sont des mesures d'absorption en fonction de la polarisation de manière à confirmer le confinement des électrons perpendiculairement à l'axe des fils.
Figure IV.20 : Signal de transmission différentielle pour les deux polarisations de sonde
En accord avec la spectroscopie IR continue, le signal de transmission différentielle (TD) est différent dans les deux polarisations. Toutefois, pour un délai pompe-sonde très court, les deux signaux sont équivalents et correspondent à l'absorption par les porteurs libres
créés dans le substrat. L'insert de la figure montre que l'on observe le même comportement lorsque l'on irradie le substrat et non la couche active. L'absorption par les porteurs libres dans le substrat est indépendante de la polarisation et croît en fonction de la longueur d'onde, de façon monotone.
Pour des délais plus grands, nous observons une augmentation de l'absorption caractérisée par une constante de temps plus longue uniquement dans la polarisation [110]. La sonde IR étant accordé sur la transition entre le niveau fondamental et le premier niveau excité du fil, nous pouvons donc attribuer cette augmentation à l'absorption intersousbande déjà observée.
L'estimation du temps de montée pour une sonde accordée à 13µm est d'environ 3ps. Ce temps caractéristique est le temps que va mettre l'électron pour être capturé dans le fil. Il reflète la contribution de tous les mécanismes de relaxation vers le niveau fondamental du fil. On définit alors, respectivement τc1 et τc2, les taux de capture du continuum vers les niveaux confinés E1 et E2 alors que τ21 est le taux de relaxation intersousbande.
Figure IV.21 : Chemins de relaxations conduisant l'électron crée par la pompe au niveau fondamental du fil.
Le temps de capture déduit du spectre est plus long que celui qui est observé dans des puits quantiques (0,3-1,8 ps) [Deveaud 1988] [Blom 1993]. La capture directe vers la
sousbande fondamentale est peu probable car le temps de capture est d'autant plus grand que le niveau est profond [Abou-Khalil 1997]. Toutefois, il n'y a pas d'accumulation dans le niveau E2 car le temps de relaxation intersousbande est très court (290 fs) devant le temps de capture vers le niveau excité (2,9ps). L'extraction de ces temps caractéristiques a été réalisée à partir de simulations par E. Péronne [Péronne 2002].
Les expériences de TD réalisées en fonction de la longueur d'onde sont représentées sur la figure IV.22. Trois longueurs d'onde de sonde sont explorées : 13µm, 10,5µm et 7,1µm ce qui correspond respectivement au maximum (fils de taille moyenne), au flanc haute énergie (fils étroits) et en dehors de l'absorption intersousbande.
Figure IV.22 : Dépendance du signal d'absorption différentielle en fonction de la longueur d'onde.
Nous remarquons que la contribution de l'absorption intersousbande disparaît à 7µm ce qui est prévisible. De plus, la contribution de l'absorption par les porteurs libres augmente avec la longueur d'onde ce qui est attendu également [Pankove 1973]. Par contre, le signal d'absorption à 10.5µm comporte une composante intersousbande avec un temps de montée égal à 6ps par conséquent plus long qu'à 13µm (3ps). Ainsi, la capture est plus longue dans les fils plus petits*.
Ce résultat n'est pas trivial puisque nous nous attendons à une capture plus rapide si les niveaux sont plus proches du continuum, ce qui est le cas dans les fils étroits. Péronne et coll. expliquent ce phénomène par le processus de capture de l'électron dans le puits de potentiel. En effet, avant d'être capturé dans le puits, l'électron passe par la couche de mouillage. À partir de là, la relaxation peut se faire vers les états liés du fil en interagissant avec les phonons optiques. Cependant, si la différence d'énergie entre l'état excité et la couche de mouillage est inférieure à l'énergie du phonon optique, il y a un ralentissement de la relaxation et donc un allongement du temps de capture.
I.6 Structure énergétique d'un fil
Nous venons de voir plusieurs types de spectroscopies apportant chacune une information sur la position des niveaux d'énergies d'un fil quantique d'InAs. En effet, la photoluminescence permet d'estimer la valeur de la transition E1-HH1, l'absorption photo-induite nous donne la valeur de la transition E1-E2 et la spectroscopie de photocourant donne la valeur de E1-continuum. J'ai réalisé la synthèse de ces résultats afin de reconstituer la structure énergétique des fils.
Figure IV.23 : Structure énergétique d'un fil quantique InAs/InAlAs. Les valeurs des bandes interdites et des décalages de bande sont tirées de la littérature.
Il est important de noter que chaque niveau représenté sur la figure IV.23 est en réalité une sousbande dont la direction de dispersion est le long de l'axe du fil [1-10]. Nous verrons en détail dans le chapitre simulation comment il est possible de modéliser à l'aide d'un modèle restreint cette structure.