Spectrométrie gamma

La spectrométrie gamma est une technique de mesure non-destructive utilisée en physique nucléaire pour identifier et quantifier l’activité (Bq.kg-1) d’un grand nombre de radionucléides présents naturellement ou artificiellement dans l’environnement. En effet, certains radionucléides se désintègrent en émettant un rayonnement gamma qui peut être analysé par cette technique. L’identification de ces radionucléides est possible car chaque radionucléide présente un noyau

Figure 2.14 : Photographies d’un mélange artificiel avant (à gauche) et après mélange entre les deux pôles sources (à droite) (Source : V. Sellier)

64

rayonnement gamma à un ou plusieurs niveaux d’énergie qui sont caractéristiques de sa composition et sa structure.

Dans notre étude, les mesures d’activité ont été réalisées sur des détecteurs de type GeHP (Germanium Hyper Pur). Chaque détecteur est associé à (Figure 2.15) :

 Un château de plomb et un blindage en cuivre permettant d’atténuer les rayonnements cosmiques extérieurs (bruit de fond) ;

 Un cryostat rempli d’azote liquide pour abaisser la température du cristal de germanium et réduire son agitation thermique (bruit de fond).

Lorsqu’un photon gamma est émis par l’échantillon, ce dernier entre en collision avec le cristal de germanium en lui cédant son énergie. Cette énergie reçue par les électrons du cristal induit un courant électrique. La quantité de charge électrique obtenue est proportionnelle à l’énergie déposée dans le cristal par le rayonnement.

Pour interpréter ce signal électrique, un dispositif de traitement électronique est nécessaire. Un pré-amplificateur puis un amplificateur sous haute tension sont nécessaires pour convertir ces impulsions électriques en un signal analogique dont les amplitudes sont proportionnelles à l’énergie des particules gamma. Ce signal est converti en signal numérique par un codeur. L’analyseur multicanal a pour fonction de collecter et de classer les photons (nombre de coups) détectés dans le canal en fonction de leur énergie respective. Un spectre de raies d’émission est généré pour chaque échantillon et envoyé à l’ordinateur pour être dépouillé (Figure 2.15).

Une calibration du spectromètre gamma est nécessaire pour pouvoir associer à chaque pic observé l’énergie correspondante, et ainsi interpréter les spectres bruts. Pour cela, nous utilisons des standards dont les activités en radionucléides sont connues et certifiées par l’Agence Internationale de l’Energie Atomique (AIEA). Le rendement et la résolution du spectromètre peuvent ainsi être estimés. Le rendement de comptage se traduit par la capacité du détecteur à absorber les rayonnements gamma. La résolution correspond à la qualité de séparation des pics. Le bruit de fond est, quant à lui, estimé lorsque le spectromètre est vide d’échantillon, il est associé à la radioactivité ambiante du détecteur. Les mesures d’activités peuvent cependant être perturbées par des effets parasites tels que l’effet Compton, l’effet photoélectrique ou la production de paires qui impactent le signal.

Figure 2.15 : Photographie du détecteur gamma (en haut), source : V. Sellier) et schéma de la chaîne de comptage par spectrométrie gamma (Tessier, 2003)

66

Les activités de deux types de radionucléides ont été plus spécifiquement étudiées au cours de cette thèse : les radionucléides issus des retombées atmosphériques (137Cs et 210Pbxs) et les radionucléides géogéniques (228Th, 238U et 40K).

L’activité du 137Cs est quantifiée à partir de son pic d’émission à 662 keV. L’activité du 210Pbxs est calculée à partir de l’activité totale en 210Pb mesurée à 46,5 keV de laquelle on soustrait les activités de ses deux radionucléides-fils, le 214Pb évaluée à 295,2 et 351,9 keV et le 214Bi à 609,3 keV.

Pour ce qui est des radionucléides géogéniques, l’activité du 228Th est déterminée à partir de celles de ses deux radionucléides-fils produits en équilibre séculaire, le plomb 212 (212Pb) à 239 keV et le thallium 208 (208Tl) à 583 keV. De la même façon, l’activité en 238U a été déterminée par l’activité du

214Pb à 295,2 et 351,9 keV. Enfin, l’activité du 40K a été calculée à partir de son pic d’émission à 1460 keV.

Les activités ont été mesurées pendant 48 h. Celles-ci ont été calculées à partir des spectres d’émission auxquels on a soustrait le bruit de fond ; elles ont également été corrigées de la décroissance radioactive qui se produit entre la date de prélèvement et la date d’analyse. Les incertitudes analytiques moyennes associées sont de 10 % (1σ). Pour la présentation des résultats, les activités des radionucléides géogéniques ont été converties en mg.kg-1 (1 Bq 228Th/kg 246 µg/kg Th, 1 Bq 238U/kg= 81 µg/kg U et 1 Bq 40K/kg= 32,3 mg/kg K), soit en concentrations afin d’être plus facilement comparables aux résultats obtenus avec cette même technique lors de la thèse de Sevin (2014) menée en Nouvelle-Calédonie.

Avant analyses, les échantillons ont été préalablement conditionnés dans des tubes en polyéthylène (15 mL). Les analyses ont été réalisées à partir de quantité d’échantillons comprise entre 1 et 3 g. Étant donné le temps de mesure relativement long, une seule mesure d’activité a été réalisée par échantillon. Ce sont les fractions granulométriques <2 mm et <63 µm des sources et sédiments qui ont été analysées.

Comme il a été dit précédemment, la fraction granulométrique <2 mm est celle définie pour caractériser l’hyper-sédimentation. L’objectif est donc de déterminer la contribution sédimentaire de cette fraction granulométrique. Cependant, la fraction <63 µm, est quant à elle, celle qui est la plus utilisée pour le traçage sédimentaire basée sur les radionucléides de retombées atmosphériques (137Cs et 210Pbxs). En effet, ces radioéléments sont impactés par la sélection granulométrique qui s’opère au moment du cycle sédimentaire (érosion – transport – dépôt). Comme ils se fixent préférentiellement sur les particules fines et que les sédiments présentent une granulométrie plus fine que les sources, on observe fréquemment un enrichissement relatif des activités de ces éléments dans les sédiments

par rapport aux sources (Laceby et al., 2017). Le tamisage à <63 µm est une méthode pour parer à cet effet granulométrique ; il permet de comparer les sources et les sédiments sur la même fraction granulométrique. L’impact éventuel du tri granulométrique sur les radionucléides géogéniques n’est quant à lui pas renseigné dans la littérature et convient d’être déterminé également.

Les analyses de spectrométrie gamma ont été réalisées dans un premier temps au LSCE à Gif-sur-Yvette. Cependant, en raison des faibles activités mesurées en radionucléides issus de retombées atmosphériques (137Cs et 210Pbxs), la suite des analyses s’est poursuivie au Laboratoire Souterrain de Modane (LSM), où le bruit de fond cosmique est le plus faible de France.