Spectres gamma

Pour le calcul des spectres neutron, d’autres donn´ees sont n´ecessaires, telles que les sections efficaces (α, n), le pouvoir d’arrˆet des particules α, les rapports de bran-chement des fissions spontan´ees et le nombre total moyen de neutron par fission spontan´ee (se reporter `a 5.4 pour plus de d´etails).

5.2 Spectres gamma

5.2.1 gammas primaires

Les gammas pris en compte dans le calcul sont ceux issus des d´ecroissances radioactives suivantes : β−

, β+, α, capture ´electronique ainsi que les transitions isom´eriques. L’activit´e gamma A_γ ,de N noyaux A

ZX, de constante radioactive λ, pouvant se d´esint´egrer en J branches (voies de d´ecroissance) diff´erentes, de rapport de branchement R_j, dont chacune peut ´emettre n_j raies γ d’intensit´e I_i^j, s’´ecrit comme suit : Aγ = λ .N . J X j=1 nj X i=1 Rj.I_i^j (5.1) L’activit´e γ, A^j_i d’une raie d’´energie E_i^j est :

A^j_i = λ .N .Rj.I_i^j (5.2) Voici, en substance, la fa¸con dont le spectre gamma d’un ´echantillon contenant plusieurs noyaux diff´erents est calcul´e. `A partir de la charge Z , de la masse A et de l’´etat isom´erique I du noyau A

ZX, le programme appelle une fonction de MURE qui permet de connaˆıtre tous les descendants directs de ce noyau, et pour chaque voie de d´ecroissance de A

ZX, le programme va lire dans la base ENSDF (cf :5.1) la carte correspondante `a cette transition. De cette lecture, le programme acc`ede au rapport de branchement de la transition Rj, `a la constante radioactive du noyauA

ZX, et `a l’´energie E<sub>i</sub><sup>j</sup> et intensit´e I<sub>i</sub><sup>j</sup> de chacune des raies. `A ce moment l`a, pour chaque raie i, le programme incr´emente de λ .NA

ZX .Rj.I_i^j la valeur du bin correspondant `a l’´energie E_i^j dans le spectre. En ”bouclant” sur toutes les transitions du noyau A

ZX, on obtient le spectre gamma de ce noyau et en ”bouclant” sur tous les noyaux de l’´echantillon on obtient le spectre de l’´echantillon.

5.2. SPECTRES GAMMA

Pr´ecaution pour les transitions isom´eriques

Il arrive que, du fait de la pr´esence des transitions isom´eriques dans la base de don-n´ees, certaines raies γ soient deux fois trop intenses car pr´esentes dans deux cartes diff´erentes. Pour illustrer ce probl`eme prenons l’exemple tr`es connu du137Cs, radio-actif β−

: la carte correspondante `a cette transition pr´esente une raie `a 661.7 keV et une autre de moindre intensit´e `a 283.5 keV, ce qui est correct si l’on consid`ere que son fils est le 137Ba. Cependant, le 137Ba dans son niveau `a 661.7 keV doit, en toute rigueur, ˆetre consid´er´e comme un isom`ere ( 137Bam T_1/2 = 2.55min). Ce noyau est pr´esent dans l’inventaire et la transition isom´erique de ce dernier est dans ENSDF, si bien que l’on va compter une fois la raie `a 661.7 keV pour cette transition (137Bam →137 Ba) et une deuxi`eme fois pour 137Cs−→^β− 137Ba.

Afin d’´eviter cette erreur, une routine cherche parmi les descendants du noyau (137Cs) s’il en existe un qui serait un ´etat isom´erique, si oui (137Bam), l’´energie de cet ´etat (661.7 keV) est enregistr´ee (lecture de la carte 137Bam → 137Ba ) puis compar´ee aux ´energies des niveaux pr´esents dans la carte relative `a 137Cs β−

, les gammas issus du niveau de 661.7 keV pr´esents dans cette carte ne sont alors pas ajout´es au spectre.

5.2.2 Photons secondaires induits par les β

Certaines substances radioactives, notamment le combustible nucl´eaire irradi´e, ´emettent un nombre consid´erable de β−

. Ces ´electrons vont interagir avec la mati`ere environnante par collisions sur les ´electrons et interactions avec les noyaux du milieu, et provoquer l’´emission de photons secondaires. Le spectre en ´energie de ces photons secondaires est la superposition d’un spectre continu `a un spectre de raies.

Le spectre de raies provient de l’interaction d’un ´electron incident avec un ´electron d’une couche interne d’un atome du milieu qui vient ´ejecter (ionisation) ou promou-voir sur une couche plus externe (excitation) l’´electron de l’atome, ce dernier cr´eant ainsi une vacance dans sa couche initiale. Cette lacune sera combl´ee par un ´electron d’une couche sup´erieure tout en ´emettant un photon, appel´e photon de fluorescence, d’´energie correspondant `a la diff´erence d’´energie entre les deux orbitales. Ce spectre de raies est donc caract´eristique des ´el´ements chimiques pr´esents dans l’´echantillon et ind´ependant de l’´energie des β−

. ´Etant donn´ee l’origine atomique de ces photons, l’´energie des raies varie selon l’´el´ement de quelques ´electrons-volt ( 54 eV pour le Li-thium) `a un peu plus d’une centaine de keV ( 115 keV pour l’uranium) [TV01]. Lors de la relaxation de l’atome excit´e (ou ionis´e), un processus alternatif `a l’´emission

5.2. SPECTRES GAMMA

d’un photon X peut avoir lieu : comme pr´ec´edemment un ´electron d’une couche plus externe va combler la lacune mais cette fois la diff´erence d’´energie entre les deux orbitales est c´ed´ee `a un autre ´electron du cort`ege qui peut, si l’´energie transf´er´ee est suffisante, ˆetre ´eject´e de l’atome. Cet ´electron ´eject´e est appel´e ´electron Auger. Le spectre continu provient du rayonnement de freinage aussi appel´e Bremsstrahlung. Une particule charg´ee et acc´el´er´ee perd une partie de son ´energie par rayonnement ´electromagn´etique, ce ph´enom`ene apparait lorsqu’un ´electron est acc´el´er´e dans le champ coulombien du noyau. ´Etant donn´e que tous les param`etres d’impact sont possibles, il en r´esulte un spectre continu compris entre l’´energie cin´etique de l’´elec-tron incident (toute l’´energie est c´ed´ee au photon) et 0. La proportion de l’´energie cin´etique initiale des ´electrons, convertie en rayonnement de freinage (le reste ´etant communiqu´e aux ´electrons du milieu) d´epend du Z du mat´eriau et de l’´energie ini-tiale de l’´electron : la figure 5.1 montre en fonction de l’´energie de l’´electron cette proportion pour deux mat´eriaux diff´erents : l’eau et le dioxyde d’uranium [M.J11].

Figure 5.1 – Proportion de l’´energie cin´etique initiale des ´electrons, convertie en bremsstrahlung

5.2. SPECTRES GAMMA

La prise en compte du rayonnement de photons X produit par l’interaction des β−

dans une mati`ere radioactive n´ecessite tout d’abord de connaˆıtre le spectre des β−

´emis (c’est l’objet de la sous section 5.2.2.2) mais aussi de simuler les interactions d´ecrites pr´ec´edemment afin d’avoir acc`es aux photons secondaires, puis de simuler le parcours de ces photons pour prendre en compte la modification de leurs spectres et de leurs nombres au cours de leur travers´ee de la mati`ere. Ce transport coupl´e ´electron-photon peut ˆetre r´ealis´e `a l’aide de MCNP5. La section suivante montre comment le transport des ´electrons et la cr´eation des photons secondaires est r´ealis´e dans ce code.

5.2.2.1 Transport des ´electrons avec MCNP

Dans MCNP le transport des ´electrons ne s’effectue pas en suivant interaction par interaction l’histoire de la particule car ce proc´ed´e serait trop dispendieux en temps de calcul. En effet, si pour les particules neutres comme les neutrons ou les photons, les interactions peuvent ˆetre consid´er´ees comme des collisions ponctuelles entre lesquelles la particule ´evolue librement sans interagir, il n’en est pas de mˆeme pour les ´electrons pour lesquels les interactions sont domin´ees par des forces coulom-biennes de grandes port´ees, o`u l’´energie perdue `a chaque interaction est tr`es faible. Par exemple, il faut environ 30 collisions `a un neutron pour faire chuter son ´energie de 0.5 MeV `a 62.5 keV dans de l’aluminium, un peu moins d’une dizaine pour un photon alors que pour la mˆeme perte d’´energie un ´electron aura besoin d’environ 105 collisions individuelles [M.J63]. Afin de palier `a ce probl`eme, MCNP se base sur des th´eories o`u l’histoire de l’´electron est ”condens´ee”, c’est `a dire que l’histoire de l’´electron est discr´etis´ee en pas durant lesquels un nombre suffisant d’interactions doit avoir lieu. Par suffisant, s’entend un compromis justifi´e par deux limitations : le nombre d’interactions doit ˆetre assez grand pour satisfaire `a la th´eorie des dif-fusions multiples mais pas trop afin que l’´energie moyenne perdue sur ce pas soit petite devant l’´energie de l’´electron (domaine de validit´e des th´eories utilis´ees). Ces pas correspondent `a un binning en ´energie tel que ^En

E_n−1 = 0.917 avec En ´energie de l’´electron au pas n. Pour chacun de ces pas, est calcul´ee la partie collisionnelle (i.e interaction ´electron-´electron) des valeurs de pouvoir d’arrˆet. Cependant comme en un pas d’´energie plusieurs collisions individuelles al´eatoires ont lieu, le pouvoir d’ar-rˆet collisionnel sera tir´e al´eatoirement dans une loi de probabilit´e prenant en compte l’effet du straggling en ´energie. Pour d´ecrire avec plus de d´etails la marche al´eatoire des ´electrons ces pas sont `a leur tour divis´es en pas plus petits, l’´energie sup´erieure

5.2. SPECTRES GAMMA

de ces ”sous pas” ´etant calcul´ee `a l’aide du pouvoir d’arrˆet et de la distance spatiale de ces ”sous pas”. `A chacun de ces petits pas sont tir´es, selon une loi de probabilit´e, la d´eviation en angle des ´electrons ainsi que la production des particules secondaires (´electrons, photon X de fluorescence, photon de freinage) . Les photons de freinage sont tir´es al´eatoirement `a chaque ”sous pas”, la direction et l’´energie de chaque pho-ton sont tir´ees selon une distribution de probabilit´e, puis est soustraite de l’´energie de l’´electron celle du photon de freinage afin de prendre en compte le ralentissement des ´electrons par radiation. Le lecteur pourra trouver plus de d´etails sur les th´eories utilis´ees par MCNP pour le transport des ´electrons dans la r´ef´erence [Hug97]. 5.2.2.2 Spectres β−

Lors d’une transition β−

, un neutron du noyau se d´esint`egre par la force faible en un ´electron, un proton et un anti-neutrino ´electronique. On a donc `a l’´echelle du noyau :A

ZX →A

Z+1Y + e−

+ ¯νe−. Si l’´energie totale ´emise par cette d´esint´egration est quantifi´ee et d´epend de la diff´erence d’´energie du niveau du p`ere et du fils, en re-vanche elle est distribu´ee entre l’´electron, l’anti-neutrino et le noyau de recul, si bien que le spectre en ´energie de l’´electron est un spectre continu. Fermi a d´evelopp´e une th´eorie quantique de la d´ecroissance beta fond´ee sur la th´eorie de l’´emission sponta-n´ee de photons par des syst`emes dans des ´etats excit´es. En effet, dans ce processus un syst`eme dans un ´etat bien d´efini ayant un exc`es d’´energie lib`ere spontan´ement cette ´energie par la cr´eation d’une (ou plusieurs) particule(s). La probabilit´e de tran-sition par unit´e de temps λ est donn´ee par l’expression g´en´erale suivante, appel´ee ´egalement la r`egle d’or de Fermi :

λ = ^2π

~ |H_if^′ |2 ρ(Ef) avec H_if^′ =

Z

Ψ^∗_fH^′Ψidτ

Les fonctions d’ondes Ψf et Ψi repr´esentent l’´etat final et l’´etat initial de tout le syst`eme, qui est donc pour Ψi la fonction d’onde du noyau p`ere (A

ZX) Ψi = ΨA ZX et qui est pour l’´etat final compos´e de trois parties : la fonction d’onde du noyau fils, celle de l’´electron et celle de l’anti-neutrino Ψ∗

i = φ∗ A Z+1Xφ∗ e−φ∗ ¯ ν, H′ est la partie de l’hamiltonien responsable de la d´ecroissance β−

, ρ(Ef) = _dE^dn

f est la densit´e d’´etat (nombre d’´etats par unit´e d’´energie) accessible au syst`eme apr`es la transition et enfin dτ est l’´el´ement de volume.

5.2. SPECTRES GAMMA