2.6 Mesures préliminaires de caractérisation
2.6.1 Spectre de PL non-résonnante
2.6.3 Photoluminescence non-résonnante résolue en temps . 71
2.6.4 Mesures de corrélations du deuxième ordre . . . 72 2.7 Conclusion . . . 74
2.1
Échantillon
L’échantillon utilisé au cours de cette thèse est un échantillon comprenant un plan unique de boîtes quantiques InAs/GaAs qui est inséré dans une micro-cavité planaire AlAs/AlGaAs. Cet échantillon a été fabriqué par l’équipe de Pierre Pe- troff au Materials Department de l’Université de Santa Barbara. Nous commen- çons par décrire les caractéristiques du plan de boîtes quantiques, puis celles de la micro-cavité planaire ainsi que l’influence de la cavité sur l’émission des boîtes.
2.1.1
Plan de boîtes quantiques InAs/GaAs
Notre échantillon est un morceau de l’échantillon utilisé au cours de la thèse de Ivan Favero [25], l’échantillon original étant noté C dans son manuscript. Ce morceau fait partie de la zone de boîtes présentant des densités moyennes de l’ordre de 107 boîtes/cm2 (ou 10−1 boîtes/µm2). La caractérisation de I. Favero
effectuée sur l’échantillon original C qui présente des variations de densité de 107
à 1010 boîtes/cm2 donne les propriétés suivantes [25] :
– Distribution de l’énergie des boîtes quantiques de 1.240 eV (1 µm) à 1.305 eV (950 nm).
– Maximum de la distribution à 1.27 eV (975 nm).
– Luminescence de la couche de mouillage à 1.45 eV (855 nm).
Dans cet échantillon, nous notons que la nucléation des boîtes s’est effectué dans des zones assez localisées. Nous sommes donc souvent en présence de boîtes quan- tiques groupées "par paquets" et la densité réelle est alors plus grande que la densité moyenne de 107 boîtes/cm2.
2.1.2
Micro-cavité planaire AlAs/AlGaAs
Le plan de boîtes décrit ci-dessus est inséré au centre d’une micro-cavité pla- naire AlAs/AlGaAs de cœur GaAs. Il s’agit d’une cavité Fabry-Pérot composée de deux miroirs de Bragg constituées de couches AlAs et AlGaAs alternées de même épaisseur optique λ0/4 (ici λ0 = 1µm). Le cœur de la cavité est une couche GaAs
2.1. Échantillon 49 11 et 24 paires AlAs/AlGaAs. Cette asymétrie du nombre de paires facilite l’ex- traction de la lumière dans un montage en réflexion. L’ensemble de l’échantillon est présenté sur la figure 2.1.
Figure 2.1 – Schéma de l’échantillon : un mono plan de boîtes quantiques InAs/GaAs de très faible densité est inséré dans une micro-cavité planaire constituée de deux miroirs de Bragg AlAs/AlGaAs.
La figure 2.2 représente la réflectivité de cette micro-cavité calculée par la mé- thode des matrices de transfert pour une incidence normale [119]. La réflectivité est très élevée (R ∼ 0.99992) sur un intervalle d’énergie, appelé bande d’arrêt, centré autour de la longueur d’onde centrale λ0. Au centre de la bande d’arrêt
apparaît un creux de réflectivité correspondant au mode de cavité Fabry-Pérot d’énergie Ecavité ≈ 1.272 eV (i.e. λcavité ≈ 975 nm) et de largeur ∆E ≈ 0.55 meV .
Le facteur de qualité théorique est alors égal à Q = Ecavité/∆E ≈ 2360. En-dehors
de la bande d’arrêt, la réflectivité diminue et oscille en passant par des valeurs proches de zéro (cela définit les modes de Bragg). Nous remarquons que le mi- mimum du creux de réflectivité correspondant au mode de cavité est assez élevé (Rmode = 0.94). Ceci est dû à l’asymétrie de la cavité qui a tendance à détériorer
la réflectivité de la cavité à l’énergie du mode de cavité (Rmode ≈ 0 dans le cas
Figure 2.2 – Réflectivité de la micro-cavité AlAs/AlGaAs calculée par la méthode des matrices de transfert sous incidence normale [119].
2.1.3
Influence de la micro-cavité sur l’émission des boîtes
quantiques
Figure 2.3 – Dispersion du mode de cavité calculée par la méthode des matrices de transfert [119]. L’objectif de microscope d’ouverture numérique ON=0.35 (i.e. détection dans un cône de demi-angle au sommet θ = 20.5o) peut collecter une émission de boîtes quantiques entre 1.272 eV et 1.279 eV.
Le couplage entre un système à deux niveaux en résonance avec une cavité planaire de facteur de qualité 2360 correspond au régime de couplage faible. Le facteur de Purcell [13, 120] pour une microcavité planaire est très proche de 1. Par conséquence, le taux de l’émission spontanée des boîtes quantiques n’est pas
2.2. Micro-photoluminescence 51 du tout modifié par la présence de la cavité dans notre échantillon. Cependant, la cavité a une influence importante sur l’émission des boîtes quantiques [121] :
– Seules les photons de l’énergie plus grande que 1.272 eV1 peuvent sortir de
la cavité.
– Ces photons sont émis dans la direction du mode couplé avec la boîte cor- respondante, et non dans toutes les directions de l’espace comme le cas d’émission de boîtes quantiques sans cavité. Cela permet d’une efficacité d’extraction jusqu’à 50 % par rapport 2 % du cas d’une boîte quantique dans une matrice de GaAs sans cavité [122]. D’autre part, dans notre expé- rience, nous utilisons pour la détection un objectif de microscope d’ouver- ture numérique ON=0.35 qui correspond à une détection dans un cône de demi-angle au sommet θ = 20.5o. Ainsi d’après la courbe de dispersion de
la figure 2.3, seuls les photons d’énergie comprise entre 1.272 eV et 1.279 eV peuvent être collectés.
En résumé, l’émission d’une boîte quantique en microcavité planaire est redirigée suivant le mode de la cavité. Ce dernier joue en plus un rôle de filtre spectral de fenêtre [1.272 eV,1.279 eV] qui est imposé par l’ouverture numérique de notre objectif de microscope.
2.2
Micro-photoluminescence
2.2.1
Micro-photoluminescence en géométrie confocale
Pour caractériser l’échantillon sous excitation non-résonnante, nous utilisons un montage standard de géométrie confocale (voir figure 2.4) :
– L’échantillon est collé sur le doigt froid d’un cryostat Oxford à circulation continue d’Hélium permettant d’atteindre des températures minimales de 7 K.
– Le laser d’excitation est un laser HeNe continu à 632 nm (i.e. 1.96 eV). – L’excitation et la détection se font par le même objectif de microscope
Nachet de grossissement 20 (d’où le terme confocal), grâce à une lame sépa- ratrice. Il s’agit d’une séparatrice R=70/T=30 pour les longueurs d’onde ca- ractéristiques d’émission des boîtes quantiques (i.e. ∼ 975 nm), et R=30/T=70 pour la longueur d’onde d’excitation du laser HeNe. L’objectif Nachet a une ouverture numérique égale à ON=0.35. La résolution spatiale que permet d’atteindre cet objectif est de l’ordre de 2 µm. Grâce à cette résolution, il est possible d’exciter et de détecter le signal d’une boîte quantique unique du fait de la très faible densité de boîtes de 10−1 boîtes/µm2.
– L’objectif Nachet est fixé sur une platine piézo-électrique 3 axes XYZ (mo- dèle Nanocube de PI) de course 100 x 100 x 100 µm3. Cette platine piézo-
électrique permet l’optimisation à la fois de l’excitation et de la détection de l’émission d’une boîte quantique unique précise.
Bien que la géométrie confocale permette d’étudier l’émission d’une boîte quantique unique, il est impossible d’utiliser ce type de montage pour réaliser une excitation résonnante d’une boîte quantique unique. En effet, il existe toujours une importante contribution de la diffusion du laser dans le signal de détection puisque l’excitation et la détection ont le même chemin optique à travers la sé- paratrice (figure 2.4). Un autre montage d’excitation s’avère donc indispensable pour exciter les boîtes quantiques à la résonance.
Figure2.4 – Montage optique de micro-photoluminescence (à l’extérieur du cryostat).
2.2.2
Micro-photoluminescence sous excitation fibrée
La grande difficulté d’une expérience sous excitation résonnante réside dans la suppression de la diffusion laser qui est superposée à l’émission de la boîte quantique. Pour ce faire, nous avons adopté une idée utilisée par différents groupes qui repose sur le découplage spatial de l’excitation et de la détection [26–28]. Le montage utilisé est présenté sur la figure 2.5. L’excitation des boîtes quantiques se
2.2. Micro-photoluminescence 53 fait dans le plan latéral de l’échantillon à l’aide d’une fibre optique tandis que la détection s’effectue dans la direction verticale de l’échantillon par l’intermédiaire du montage confocal décrit précédemment :
– Le laser d’excitation est injecté dans une fibre optique qui est insérée à l’intérieur du cryostat (figure 2.4). Le diamètre du coeur de la fibre est de 125 µm. Celle-ci est fixée à une distance de l’ordre de 20 µm par rapport au bord de l’échantillon. L’extrémité de la fibre est composée de trois parties différentes, chacune de longueur 10 µm environ, caractérisées par des indices optiques différents. Ce gradient d’indice optique permet une focalisation du laser sur le bord latéral de l’échantillon comme une lentille convergente. La fibre porte alors le nom de fibre optique lentillée. Le spot de focalisation peut atteindre un diamètre de l’ordre du micromètre qui est comparable à l’épaisseur du cœur de la cavité.
– Une fois couplé dans l’échantillon, le faisceau laser reste très peu divergent grâce au fort contraste d’indices optiques entre l’air et le GaAs. De plus, comme l’angle d’incidence du laser sur les miroirs de Bragg est supérieur à l’angle de réflexion totale, le laser reste confiné dans la cavité et se propage sous la forme d’un mode guidé. Autrement dit, la micro-cavité planaire se comporte comme un guide d’onde bi-dimensionnel pour le laser d’excitation qui se propage suivant la surface latérale de l’échantillon.
– L’objectif de microscope Nachet du montage confocal est utilisé pour dé- tecter le signal d’une boîte quantique unique. Cependant, contrairement au montage confocal, la platine piézo-électrique PI sur laquelle est fixé l’objec- tif permet uniquement ici d’optimiser la détection.
– L’échantillon est fixé sur une deuxième platine trois axes XYZ piézo-électrique Attocube qui permet d’optimiser sa position par rapport à la fibre optique. Cette platine a l’avantage de pouvoir fonctionner à des températures cryo- géniques, dans un vide poussé, et permet des déplacements de 60 x 60 x 80 µm pour les axes X, Y et Z. Cette platine est donc utilisée pour l’optimi- sation du couplage du laser d’excitation dans l’échantillon.
Suivant les expériences, deux lasers peuvent être utilisés pour une excitation résonnante d’une boîte unique :
– Une diode laser continue à cavité externe (modèle Velocity de NewFocus), monomode, de largeur de raie 1.25 neV (i.e. 300 kHz) et accordable de 960 à 990 nm (i.e. de 1.25 à 1.29 eV) avec un pas de 0.01 nm (i.e. 0.5 µeV ). – Un laser Titane-Saphire (modèle Tsunami de Spectra Physics) accordable
de 850 à 1000 nm (i.e. de 1.24 à 1.46 eV) avec un pas de 0.5 nm (i.e. 0.5 meV), en régime continu ou pulsé. Les impulsions délivrées sont de quelques picosecondes à un taux de répétition de 82 MHz.
Grâce à l’excitation fibrée décrite précédemment, le laser d’excitation est par- faitement confiné dans la cavité planaire. Les diffusions sur le bord de l’échantillon
Figure 2.5 – Montage d’excitation résonnante. Le laser résonnant issu de la fibre optique se propage au sein de la micro-cavité qui agit comme un guide d’onde bi- dimensionnel grâce au confinement limité par les surfaces de l’échantillon. L’émission de la boîte quantique est détectée suivant la direction verticale de la structure, dans le mode la cavité. Le découplage spatial de l’excitation et de la détection permet de s’affranchir de la diffusion du laser sur la détection.
et sur les défauts des miroirs de Bragg sont les principales contributions à la dif- fusion laser superposée au signal résonnant de boîte quantique. Comme les boîtes quantiques étudiées dans cette thèse se trouvent à grande distance du bord de l’échantillon, soit à environ 1 mm, la détection de l’émission de ces boîtes n’est pas perturbée par la diffusion du laser sur le bord de l’échantillon. Comme nous le verrons sur les résultats expérimentaux, la diffusion du laser reste très inférieure, voire négligeable, au signal d’émission de boîte quantique.
2.2.3
Dispositifs de détection
Les deux montages d’excitation (confocale et fibrée) sont reliés à la même voie de détection :
– Le même objectif de microscope Nachet est utilisé pour collecter l’émission perpendiculairement à la surface de l’échantillon.
– Pour améliorer le rapport signal sur bruit, un pinhole de diamètre 200 µm est placé dans la voie de détection (figure 2.4). Ce pinhole permet d’avoir une sélection spatiale correspondant à une zone de 1 µm sur l’échantillon. – Après le pinhole, le signal est envoyé vers un monochromateur (modèle
HR 320 de Jobin-Yvon) de focale 32 cm. Le réseau de diffraction de ce spectromètre est composé de 1200 traits/mm et est blazé à 750 nm.
2.2. Micro-photoluminescence 55 à avalanche ou par une caméra CCD2 (le passage d’un détecteur à un autre
est réalisé à l’aide d’un miroir amovible à l’intérieur du spectromètre). La photodiode à avalanche (modèle SPCM-AQRH de Perkin Elmer) a une efficacité quantique de 22% aux longueurs d’onde d’étude, un bruit noir de 32 coups/s et une zone active de diamètre 180 µm. La résolution spectrale de la détection par photodiode à avalanche est de l’ordre de 0.5 meV. La caméra CCD (modèle DU420A de Andor), qui est une barrette de 1024x255 pixels de taille 26 x 26 µm2 a une efficacité quantique de 10% et présente
donc plus de bruit que la photodiode à avalanche. Néanmoins, celle-ci offre une meilleure résolution spectrale qui est de l’ordre de 140 µeV .
2.2.4
Différentes expériences de micro-photoluminescence
Nous utilisons les définitions suivantes pour l’ensemble des résultats de micro- photoluminescence de cette thèse :
– Un spectre de photoluminescence (PL) est une mesure d’intensité en fonction de l’énergie de détection, l’énergie d’excitation étant fixée au cours de la mesure. Cette expérience donne accès aux différents états radiatifs de la boîte quantique.
– Un spectre de photoluminescence résonnant(PL résonnante) est une mesure d’intensité en fonction de l’énergie de détection, l’énergie d’ex- citation est égale à l’énergie de l’émission de la boîte quantique étudiée. – Un spectre d’excitation de la photoluminescence (PLE) est une
mesure d’intensité en fonction de l’énergie d’excitation, l’énergie de détec- tion étant fixée au cours de la mesure. Ce spectre est similaire à un spectre d’absorption de la boîte quantique.
– Un spectre d’excitation de la photoluminescence résonnante (PLE résonnante) est une mesure d’intensité en fonction de l’énergie d’excitation qui varie dans une fenêtre de l’ordre de 100 µeV centrée autour de l’éner- gie de détection, l’énergie de détection étant fixée au cours de la mesure. Comme la fenêtre 100 µeV est plus petite que la résolution de la détection3,
ce spectre est donc équivalent à un spectre de diffusion Rayleigh résonnante (DRR) où l’énergie de détection est toujours égale à l’énergie du laser. Dans la pratique, nous utilisons uniquement la caméra CCD pour réaliser les spectres de PL. En effet, la dispersion sur la barrette CCD correspondant au gradient de l’énergie de détection, chaque image donnée par la CCD pendant la durée d’acquisition est un spectre de PL. Dans le cas d’un spectre de PL non résonnante, l’excitation est réalisée par le laser HeNe (i.e. excitation dans la bar- rière GaAs) par la voie confocale du montage, ou bien par le laser Ti :Sa (i.e.
2. i.e. l’abréviation en anglais de Charge-Coupled Device
3. 140 µeV pour la détection par la caméra CCD, et 0.5 meV pour celle par la photodiode à avalanche
excitation dans la couche de mouillage) par la voie fibrée. Pour un spectre de PL résonnante, l’excitation est faite par la diode laser par la voie fibrée.
Contrairement aux mesures de PL, celles de PLE ne nécessitent pas une très bonne résolution de détection puisque l’énergie de détection est fixée. Pour bé- néficier d’une meilleure efficacité quantique et d’un bruit plus bas, nous utilisons donc uniquement la photodiode à avalanche pour réaliser les spectres de PLE. La résolution spectrale de PLE est imposée par la largeur du laser d’excitation et le pas d’accordabilité. Dans le cas d’un spectre de PLE non résonnante où l’excitation est faite par le laser Ti :Sa, l’absorption de la boîte quantique est me- surée, et en particulier celle des états Ph− Pe, des états croisées et de la couche
de mouillage. Ces derniers ont des largeurs suffisantes pour être résolues par le laser Ti :Sa en continu. Dans le cas d’un spectre de PLE résonnante, le spectre d’absorption est caractérisé par la largeur radiative de l’exciton qui est de l’ordre de quelques µeV . Il est alors plus favorable d’exciter le système avec la diode laser qu’avec le Ti :Sa pour avoir une meilleure résolution spectrale.
2.3
Spectroscopie par transformée de Fourier
Le montage de micro-photoluminescence présenté dans la section précédente donne accès au spectre des états radiatifs d’une boîte quantique unique, mais sa résolution de 140 µeV ne permet pas de résoudre la structure fine de ces états (de l’ordre de quelques µeV à quelques dizaines de µeV ). Afin d’y avoir accéder, nous avons mis en place un montage de spectroscopie par transformée de Fourier dont la résolution spectrale peut atteindre 0.5 µeV .
2.3.1
Principe
La spectroscopie par transformée de Fourier permet d’accéder au spectre d’émission I(ω) grâce à la mesure de la fonction de corrélation d’ordre 1, g(1)(τ ).
Cette dernière est déduit du contraste de l’interférogramme mesuré par un in- terféromètre de Michelson où le signal interfère avec lui-même. Le spectre est en effet directement obtenu en effectuant la transformée de Fourier de g(1)(τ ).
D’une part, la fonction de corrélation d’ordre 1 non normalisée g(1)(τ ) est
définie par [112] :
g(1)(τ ) ≡E−(r, t + τ ) E+(r, t)
= T F (I(ω)) (2.1)
où E±(r, t) sont les opérateurs de champ électrique de l’émission en représentation
quantique, et I(ω) la densité spectrale d’intensité de l’émission.
D’autre part, l’interférogramme sur l’émission d’une boîte quantique est de la forme 1 + C(τ) cos(ω0τ + φ), où ω0 est la fréquence centrale et τ le retard
2.3. Spectroscopie par transformée de Fourier 57 entre les deux bras de l’interféromètre de Michelson. Comme le terme d’interfé- rence C(τ)cos(ω0τ ) est donné par les termes croisés dans le développement de
|E(r, t) + E(r, t + τ)|2, nous déduisons en représentation classique que : C(τ ) cos(ω0τ + φ) ∝
Z T 0
[E(r, t)E∗(r, t + τ ) + E(r, t + τ )E∗(r, t)] dt
∝ Re " Z T
0
E(r, t)E∗(r, t + τ )dt
# (2.2)
Le temps d’intégration de notre détecteur est égal à 1 s, ce qui est très grand par rapport à la période du champ électrique ( ∼ 3 fs). D’où :
C(τ ) cos(ω0τ + φ) ∝ Re
"
hE(r, t)E∗(r, t + τ )i #
(2.3) En représentation quantique avec les opérateurs de champs, nous obtenons :
C(τ ) cos(ω0τ + φ) ∝ Re " E−(r, t)E+(r, t + τ ) # ∝ Re g(1)(τ ) (2.4) Or, nous pouvons montrer que pour une boîte quantique unique (voir la partie 3.1.2c) : g(1)(τ ) = eiω0τ g(1)(τ ) . Ainsi φ = 0 et :
C(τ ) ∝ g(1)(τ ) = |T F (I(ω))| (2.5) Par conséquent, la mesure expérimentale du contraste C(τ) fournit directe- ment la fonction g(1)(τ ) et donc le spectre I(ω) par transformée de Fourier inverse.
A titre d’exemple, la figure 2.6(a) représente l’interférogramme théorique d’une émission à 900 nm dont le profil est une Lorentzienne de largeur 20 ps−1. La
fonction contraste de cet interférogramme est une exponentielle décroissante de type C(τ) = e−τ /100. Le spectre I(ω) de cette émission obtenu par transformée
de Fourier est représenté sur la figure 2.6(b).
2.3.2
Montage optique
Le montage de l’interféromètre de Michelson est représenté sur la figure 2.7, où seule la partie détection est modifiée par rapport au montage de micro- photoluminescence :
– Le signal de détection est séparé en deux par une lame séparatrice 50/50. Chaque faisceau est envoyé vers un bras de Michelson.
– Les deux miroirs utilisés dans l’interféromètre sont deux coins de cube rétro- réflecteurs. Un de ces coins de cube est monté sur une ligne à retard tandis que le deuxième est fixe.
Figure 2.6 – (a) Interférogramme théorique d’une raie centrée à 900 nm, de profil lorentzien et de largeur 20 ps−1. (b) Spectre théorique obtenu par transformée de Fourier de C(τ ).
– La ligne à retard a une course correspondant à un retard de 2.6 ns. Ce retard maximal correspond à une résolution de 0.5 µeV pour les longueurs d’ondes d’émission de nos boîtes quantiques. Le déplacement de la ligne à retard se fait à l’aide d’un moteur pas à pas dont le pas minimum est égal à 0.66 fs.
– Le spectromètre du montage de micro-photoluminescence est utilisé pour sélectionner l’émission de la boîte quantique d’étude, et le signal est mesuré par la photodiode à avalanche.
2.4
Mesure des corrélations en intensité
Le spectre de fluorescence de boîte quantique peut être désormais mesuré avec une grande résolution grâce à l’interféromètre de Michelson présenté dans la section précédente. Cependant, cette mesure ne donne aucune information sur la nature quantique de l’émission d’une boîte quantique unique ainsi que sur les corrélations entre les émissions de différents complexes excitoniques d’une même boîte quantique. Pour avoir accès à ces informations, nous avons mis en place un montage de corrélation de photons de type Hanbury-Brown and Twiss. Ce mon-