1.3 Mécanismes de relaxation
1.3.1 Relaxation de population
La plupart des expériences de spectroscopie de boîtes quantiques est réalisée avec une excitation optique non-résonnante. Avec ce type d’excitation, un laser non-résonnant crée des porteurs dans la barrière ou dans la couche de mouillage. Ces porteurs peuvent ensuite relaxer jusqu’aux états Se et Sh de la transition
fondamentale grâce à deux types de mécanismes (voir figure 1.13(a)) :
1. Mécanisme de capture des porteurs du continuum 3D ou 2D vers des états discrets peu confinés (par exemple les états Pe, Ph)
2. Mécanisme de relaxation dite inter-sousbande entre états discrets (par exemple de l’état Pe → Se ou Ph → Sh)
Bien que ces deux mécanismes soient étudiés séparément d’un point de vue théo- rique [82–87], c’est leur effet conjoint qui est mesuré dans des expériences résolues en temps, via le temps caractéristique de peuplement des états discrets de plus basse énergie, après une photo-injection des porteurs dans la barrière ou dans la couche de mouillage [88, 89]. Les résultats expérimentaux montrent que pour des échantillons de boîtes quantiques très diluées (où de possibles effets extrinsèques de couplage entre boîtes quantiques sont négligeables), les temps de relaxation inter-sousbande (∼ 100 fs → 1 ps) sont en général beaucoup plus courts que les temps de capture des porteurs depuis le continuum (∼ 1 → 10 ps). Les temps de relaxation vers les états finaux Se, Sh sont donc souvent attribués seulement
aux temps de capture [89–91] (voir figure 1.13(b)). Par conséquent, dans cette discussion sur la relaxation de population, nous nous limiterons aux processus de capture de charges dans les boîtes quantiques. La relaxation inter-sousbande, bien que secondaire pour la relaxation de population, joue un rôle très important dans la relaxation de cohérence, que nous discuterons à la fin de ce chapitre.
La capture d’un porteur du continuum vers la boîte quantique est due aux interactions électron-phonon et électron-électron. Plus précisément, nous allons discuter les processus de capture qui peut être soit assistée par émission de pho- nons optiques, soit assistée par collision porteur-porteur de type Auger. Nous supposons qu’il y a Ne électrons et Nh trous dans la barrière ou dans la couche
de mouillage. Ces porteurs sont créés par une excitation optique non-résonnante de puissance p. Les équations différentielles d’évolution des populations Ne et Nh
sont données par [85] : dNe dt = −γradNeNh− R (e) capture+ Cp dNh dt = −γradNeNh− R (h) capture+ Cp (1.30) où C est le coefficient de photo-génération de porteurs, γrad est le taux de recom-
binaison radiative des porteurs dans la barrière ou dans la couche de mouillage, et Rcapture(e/h) est le taux de capture d’électron/trou dans les boîtes quantiques. D’autre
Figure 1.13 – (a) Deux mécanismes de relaxation de population : capture de porteurs depuis le continuum et relaxation inter-sousbande. (b) Les temps de relaxation inter- sousbande sont beaucoup plus courts que les temps de capture, les temps de relaxation des porteurs sont donc limités par les temps de capture.
part, G. Cassabois et al ont montré que la photoluminescence de la barrière GaAs n’est pas influencée par la population des boîtes quantiques [92]1 Il n’y a donc
qu’une très petite portion de charges photo-créées dans la barrière, qui est captu- rée dans les boîtes quantiques sous le spot du laser d’excitation. Nous en déduisons que R(e/h)
capture≪ Cp, et les équations d’évolution de Ne et Nh deviennent :
dNe
dt = −γradNeNh+ Cp dNh
dt = −γradNeNh+ Cp
(1.31) En état stationnaire, nous obtenons :
Ne= Nh ≡ N =
s C γrad
√p (1.32)
1.3.1.a Capture de porteurs assistée par émission de phonons optiques La figure 1.14 représente la capture d’un électron du continuum (i.e. état |ii) vers un niveau discret M de la boîte quantique (i.e. état |fi) par émission d’un 1. Dans cette référence, les auteurs ont observé une invariance de photoluminescence de GaAs lorsque le spot de laser d’excitation se déplace d’une zône sans boîtes quantique à une zone dense de boîtes.
1.3. Mécanismes de relaxation 35 phonon optique, via le couplage de Fröhlich électron-phonon. Par conservation de l’énergie, l’énergie d’un phonon optique ~ωLO est égale à la somme de l’énergie
de confinement E(M )
c de l’état M et de l’énergie cinétique initiale de l’électron
dans le continuum. La condition pour que la capture soit possible est donc : ~ωLO > E(M )
c .
Figure1.14 – Capture d’une charge du continuum vers une boîte quantique par émission d’un phonon optique.
Comme la capture d’un porteur dans une boîte quantique par émission de phonon optique est un processus à une seule charge, le taux de capture d’un électron(trou) est proportionnel au nombre d’électrons(trous) dans le continuum [82, 83, 93], de sorte que : ( γe ph = AeNe γh ph = AhNh 1.32 =⇒ γphe(h) ∝ √p (1.33) où γe(h)
ph est le taux de capture d’électron (trou) assistée par phonons optiques.
Les coefficients Ae(h) sont donnés par [82, 83] :
Ae(h) = A0 1 m∗ e(h) !α/2 exp −~ωLO− E (M ) c kBT ! X |ii
|hi |He−ph| fi|2
| {z }
Couplage Fröhlich
(1.34) où α = 3 pour un continnum 3D et α = 2 pour un continuum 2D. Le terme exponentiel représente le nombre de porteurs à l’énergie ~ωLO − Ec(M ) dans le
continuum, qui suit une distribution de Boltzmann à faible température2.
1.3.1.b Capture de porteurs par effet Auger
Les processus de capture assistés par effet Auger font intervenir deux charges où une charge dans le continuum (i.e. la charge dite incidente) est en interaction
avec une autre charge (i.e. la charge dite cible). La charge cible est initialement soit dans le continuum (effet Auger de type (I) - voir figure 1.15(a)), soit dans la boîte quantique (effet Auger de type (II) - voir figure 1.15(b)). Après interaction coulombienne, la charge incidente est capturée dans la boîte quantique tandis que la charge cible est diffusée dans le continuum à haute énergie. Comme les pro- cessus Auger de type (II) ne sont efficaces que pour un petit intervalle de tailles de boîtes quantiques [84, 85], nous ne considérerons que les processus de type (I) dans le cadre de cette thèse.
Figure1.15 – Deux types de capture de porteurs par effet Auger dans une boîte quan- tique : diffusion entre deux porteurs dans le continuum (type (I) - figure (a)) et diffusion entre un porteur dans la boîte quantique avec un porteur dans le continuum (type (II) - figure (b)). Dans le cadre de cette thèse, nous ne considérerons que les processus de type (I).
Pour une capture d’électron(trou) par effet Auger de type (I) dans un état discret M, il s’agit d’une diffusion entre un électron(trou) incident d’énergie ǫ1
et un porteur (électron ou trou) d’énergie ǫ2 du continuum, telle que représentée
sur la figure1.16 montrant les deux cas pour une capture d’électron. Le taux de capture d’une charge incidente (électron ou trou) s’écrit alors :
( γe A = CehNeNh+ CeeNeNe γh A = CheNhNe+ ChhNhNh 1.32 =⇒ γAe(h) ∝ p (1.35)
1.3. Mécanismes de relaxation 37 Cjk (j, k ∈ {e, h}) sont donnés par [82,84] :
Cjk = C0 1 m∗ jm∗k α/2 X |ii,|fi exp −ǫ1k+ ǫ2 BT |hi |Vj−k| fi|2 | {z } couplage Coulomb (1.36) où α = 3 pour un continuum 3D et α = 2 pour un continuum 2D. Le terme ex- ponentiel représente le produit de nombre de porteurs à l’énergie ǫ1 et à l’énergie
ǫ2 dans le continuum dans l’approximation de distribution de Bolzmann à faible
température.
Figure 1.16 – Capture d’un électron par effet Auger de type (I) : un électron incident interagit soit avec un autre électron (figure a) soit avec un trou (figure b).
Les calculs théoriques des coefficients Cjkréalisés par I.Magnusdottir montrent
que [84] :
– Cjk dépend fortement de l’énergie de confinement de l’état M : plus Ec(M )
est grand, moins la capture est efficace.
– La capture d’une charge incidente par diffusion avec un électron est toujours plus efficace que par diffusion avec un trou : Cee> Cehet Che > Chh. En fait,
la courbure de la courbe de dispersion de trou est en générale plus petite que celle d’électron, d’où vient une plus grande variation de la quantité de mouvement pour la même variation d’énergie. Ce dernier déduit un couplage coulombien plus important [84].
– Pour un même confinement, la capture d’un trou est aussi efficace que la capture d’un électron : Cee≈ Che et Ceh ≈ Chh.