Laser Titane-Saphir impulsionnel
L’étude de la dynamique d’un système quantique nécessite une excitation lumineuse impulsionnelle pour effectuer des expériences de contrôle cohérent permettant de mesurer des temps de vie et des temps de cohérence. Le laser utilisé est un laser Titane-Saphir (TiSa) à blocage de modes pouvant être monté en régime d’impulsions picosecondes ou femtosecondes, cadencé à 82 MHz. C’est un modèle Tsunami de Spectra-Physics, pompé par un laser solide Nd : Y V O4, lui-même doublé intra-cavité par un cristal de LBO qui produit un faisceau de longueur d’onde 532 nm et dont la puissance peut atteindre 10 W. Le jeu de miroirs choisi permet, grâce à un filtre de Lyot, d’accorder la longueur d’onde d’émission du laser Titane-Saphir entre 695 nm et 1000 nm, gamme de longueurs d’onde compatible avec l’excitation résonnante des boîtes quantiques de GaAs (autour de 750 nm) et d’InAs (autour de 930 nm). Pour ces deux longueurs d’onde d’émission, les puissances moyennes à la sortie du laser, pour une puissance de pompe de 9 W, sont de 2 W à 750 nm et 1.5 W à 930 nm. On notera que la polarisation de la lumière émise est linéaire, orientée selon un axe vertical.
Les caractéristiques temporelle et spectrale des impulsions picosecondes délivrées par le Titane-Saphir sont discutées dans le paragraphe suivant.
Largeurs temporelle et spectrale d’une impulsion
Pour remonter à la largeur temporelle des impulsions délivrées par le laser TiSa, on mesure la fonction d’autocorrélation d’ordre 2, S2, d’une impulsion. Par définition, nous avons :
S2(τ ) = Z +∞
−∞ dt I(t).I(t − τ) (3.1) La figure (3.4) schématise le principe de fonctionnement d’un autocorrélateur en in-tensité, exploitant un effet non-linéaire de génération de seconde harmonique. L’impulsion
3.3 Source laser 71 δ/2 δ Cristal Doubleur Filtre PM Miroir Mobile Miroir Fixe
Figure 3.4 :Représentation schématique du fonctionnement d’un autocorrélateur en intensité.
entre dans un interféromètre de Michelson possédant un bras fixe et un bras mobile effec-tuant des allers-retours autour de la position de différence de marche nulle. En sortie de l’interféromètre, les deux impulsions provenant des deux bras sont donc séparées par un délai δ et traversent un cristal doubleur de fréquence. Le signal de sortie, à la fréquence double de la fréquence du signal d’entrée, est directement l’autocorrélation de l’impulsion d’entrée, qui est mesurée par un photomultiplicateur.
La figure (3.5) montre le résultat de l’autocorrélation d’une impulsion de longueur d’onde centrale 750 nm. Afin de remonter à la largeur temporelle à mi-hauteur de l’im-pulsion, nous devons connaitre la forme de l’enveloppe de l’impulsion laser. En supposant que cette enveloppe s’écrit :
E(t) = sech 2.64 t τ
(3.2) où τ est la largeur totale à mi-hauteur, alors la largeur de la fonction d’autocorrélation en intensité est directement égale à la largeur de l’enveloppe du champ électrique τ. Pour cette longueur d’onde, nous trouvons une largeur de 1.2 ps pour l’enveloppe du champ électrique.
im--3 -2 -1 0 1 2 3 0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0 temps (ps) Int ens it é (u. a .) τ=1.2 ps
Figure 3.5 : Fonction d’autocorrélation d’ordre 2 d’une impulsion laser.
754 755 756 757 758 0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0 Longueur d'onde HnmL Intensité Hu.a .L
Figure 3.6 : Spectre d’une impulsion de largeur temporelle 1 ps mesurée avec un auto-corrélateur. L’ajustement par une fonction sécante hyperbolique carrée (courbe rouge) donne une largeur à mi-hauteur de 0.72 nm.
pulsionnel, dans lequel les modes longitudinaux de la cavité sont verrouillés en phase. La largeur spectrale des impulsions est mesurée en supposant une forme sécante hyper-bolique carrée, sech2, pour la densité spectrale. Cette forme est cohérente avec le choix d’une enveloppe temporelle de forme sécante hyperbolique pour le champ électrique de l’impulsion, la transformée de Fourier d’une fonction sécante hyperbolique de largeur τ étant une fonction sécante hyperbolique de largeur ∆ω = 4.4/τ. L’ajustement numérique donne une largeur pour l’intensité de ∆λ = 0.72 nm, ce qui correspond à une largeur de 1.07 nm = 5.6 rad/ps pour le champ électrique. L’inégalité de Fourier est donc presque saturée étant donné qu’on trouve théoriquement une largeur spectrale de 4.4 rad/ps pour une impulsion de durée 1 ps.
Nous terminons cette partie sur le laser par une justification du choix de travailler avec des impulsions picosecondes plutôt que femtosecondes.
3.3 Source laser 73
Impulsions picosecondes vs. impulsions femtosecondes
Aussi bien les expériences de mesure de temps de vie utilisant la streak camera que les expériences de contrôle cohérent nécessitent l’utilisation d’excitation impulsionnelle. Dans le premier cas, l’impulsion doit être beaucoup plus courte que le temps de décrois-sance de la luminescence, soit le temps de vie T1. Dans le second, nous verrons dans le cinquième chapitre que les expériences de contrôle cohérent sont plus facilement interpré-tables lorsque le temps d’interaction de l’impulsion avec le système à deux niveaux est beaucoup plus petit que les constantes de temps caractéristiques du système, soient le temps de vie T1 et le temps de cohérence T2. On en déduit que la borne supérieure pour la durée τ de l’impulsion doit être inférieure au temps le plus court entre T1 et T2, soit :
τ << min(T1, T2) (3.3) Les temps de cohérence les plus petits mesurés sont de l’ordre de 30 ps. Des impulsions picosecondes, et a fortiori des impulsions femtosecondes, vérifient la condition (3.3).
La raison portant notre choix sur des impulsions picosecondes provient du fait que, à énergie par impulsion égale, des impulsions femtosecondes excitent un plus grand nombre de boîtes quantiques que des impulsions picosecondes. En effet, nous démontrerons, dans le cinquième chapitre, qu’une impulsion π de durée 1 ps excite toutes les boîtes dont les transitions se font à des énergies appartenant à une plage de 500 µeV alors qu’une impulsion de durée 100 fs excite les boîtes sur une plage de 5 meV. Nous insistons d’ores et déjà sur le fait que, en régime de couplage fort pour lequel la période de Rabi, TR, est plus courte que le temps de cohérence de la transition, la largeur spectrale sur laquelle une boîte quantique peut absorber un photon désaccordé de l’énergie de la transition n’est pas l’inverse du temps de cohérence, T2, comme en régime de couplage faible pour lequel l’absorption est faible devant l’émission spontanée [89]. En couplage fort, cette largeur, γf ort, augmente avec la puissance de l’excitation. Cela ne viole pas les inégalités de Heisenberg sur la conservation de l’énergie. En effet, un système à deux niveaux en couplage fort avec la lumière voit la population de son niveau excité subir des oscillations de Rabi en fonction du temps dont la pulsation, ΩR, est proportionnelle à l’amplitude, E0, du champ électrique incident. Pour cette discussion, nous admettons l’existence des oscillations de Rabi que nous démontrons dans le quatrième chapitre. Le système à deux niveaux reste donc dans l’état excité en moyenne pendant une demi-période TR/2 puis se désexcite. L’inégalité de Heisenberg en couplage fort nous dit que :
TR 2 γf ort ≈ 1 (3.4) Or, TR 2 = π ΩR ∝ E1 0 (3.5)
Si bien que la largeur γf ort est bien proportionnelle à E0 :
γf ort ∝ E0 (3.6)
En régime impulsionnel, nous donnons un calcul plus détaillé de cette largeur dans la section 5.7.2.b.
Notre objectif étant d’exciter à la résonance le moins de boîtes quantiques possibles, idéalement une seule, des impulsions picosecondes sont donc plus favorables.
Dans l’autre limite où le couplage est faible, le temps pendant lequel le système à deux niveaux reste dans le même état cohérent est sont temps de cohérence, T2. Dans ce cas, il vient pour la largeur d’absorption γf aible :
γf aible = 1
T2 (3.7)
Dans la section suivante, nous montrons comment l’impulsion laser est couplée à l’échantillon.