Résultats obtenus sur différents substrats : Au(lll), Au(554) et

très différents et une rugosité superficielle intrinsèque qui varie fortement. Une

représentation schématique de ces faces est présentée ci-dessous (Figure 5-8).

Au(lll)

Au(554)

Au(311)

Figure 5-8 : Représentations schématiques des structures cristallines théoriques des surfaces de Au(lll),

Au(554) et Au(311) n'ayant subi aucun phénomène de reconstruction ou de facettage.

Pour réaliser l'étude des dépôts d'argent sur ces trois substrats d'or monocristallins

nous avons employé une procédure identique dans chaque cas. Ces trois différentes

surfaces ont été entreposées dans la même enceinte sous UHV, ceci dans le but de

soumettre les échantillons à des conditions expérimentales similaires avant chacune des

mesures. De plus, avant et après chaque expérience de dépôt d'un film d'argent sur ces

substrats, le flux de la source d'évaporation a été vérifié par mesure des signaux Auger

sur la surface de Au(lll).

Cette dernière face nous a servi de référence au cours de toutes nos expériences.

Grâce à cette procédure, il nous est possible de comparer les résultats obtenus pour ces

trois systèmes.

5.3.1.3.1 Courbes expérimentales As-t

L'évolution de l'intensité normalisée des signaux Auger de l'adsorbat, Ug et du

substrat, Uu en fonction du temps d'exposition à l'argent pour les trois systèmes

Ag/Au(hkl) est montrée à la Figure 5-9. Les domaines des temps d'exposition courts et

intermédiaires ont été éclatés dans les encarts de cette figure, ceci pour mieux

différencier les données de chacun des systèmes dans ces régions.

Les résultats concernant l'évolution de l'argent montrent que dans le domaine des

toutes premières monocouches (temps de dépôt inférieur à 160 s), les données obtenues

sur les trois différents substrats sont assez proches. Elles semblent cependant très

légèrement plus dispersées pour l'évolution de Uu (voir encarts de la Figure 5-9 pour le

domaine des temps courts).

Dans la région des temps de dépôt intermédiaires (comprise entre 240 s et 480 s), des

divergences commencent à se manifester.

- La comparaison des systèmes Ag/Au(lll) et Ag/Au(554) montre cependant

im meilleur accord entre les mesures d'intensité du signal Auger associé à

l'adsorbat (Ug) que les données concernant l'évolution du signal Auger de

l'or, Uu (points rouges et noirs).

- Par contre, la différence entre les données mesurées sur Au(lll) et sur

Au(311) est assez importante. Pour des temps inférieurs à 360 s, Ug sur

Au(311) est supérieur à Ug sur Au(lll) alors qu'aux temps supérieurs,

l'intensité de Ag déposé sur Au(311) est inférieure à celle de Ag sur Au(lll).

Aux temps très longs, les divergences entre les trois systèmes s'amplifient.

- Pour les signaux Auger obtenus sur Au(554), la distribution des points aux

temps de dépôt plus longs présente de légères oscillations qui se situent

cependant dans les limites de l'erreur expérimentale, comme nous le verrons

ci-dessous (Figure 5-10). Notons que les données concernant Au(554) restent

toutefois plus proches de celles mesurées sur Au(lll) que de celles mesurées

sur Au(311).

- La divergence des points expérimentaux se marque donc surtout au niveau

des résultats obtenus sur Au(311). On constate en effet, que les données

mesurées dans le domaine des temps longs, semblent adopter un

comportement oscillant sur Au(311). Celui-ci est beaucoup plus prononcé que

dans le cas des dépôts sur Au(554) et est observé aussi bien pour le signal de

l'argent que celui de l'or. Il prend surtout de l'importance après environ 240 s.

Chapitre 5 : Dépôts de films minces sous vide 135

1

0.9

0.8

0.7

1 0.6

0.5

C3

£

U

O

B

_< 0.4

0.3

0.2

0.1

0

* «o« •

Q)'

%

cP

8

8

8

• Au(lll)

O Au(554)

O Au(311)

“I—I—I—I—1“

T—I—I—I—I—I—I—I—I—I—I—I—I—i—I—I—r-0 80 160 240 320 400 480 560 640 720 800 880 960 1040 1120 1200 1280 1360 1440 1520 1600

Temps d'exposition à Ag (s)

Temps d'exposition à Ag (s)

Figure 5-9 ; Evolution des signaux Auger normalisés Ug (356 eV) et Iau (69 eV) en fonction du temps

d'exposition, lors du dépôt sur différents substrats (légende dans la figure). Agrandissement

des domaines de temps compris entre 0 et 160 s et entre 240 et 480 s.

La Figure 5-10 compare les résultats obtenus pour Au(311) et pour Au(554) en tenant

compte de l'erreur expérimentale.

Figure 5-10 : Comparaison de l'évolution des signaux Auger pour les dépôts d'argent sur Au(311) en

noir et sur Au(554) en rouge. L'incertitude sur les mesures est représentée par les barres d'erreurs.

Dans le cas de Au (554), la variation observée (points rouges) est du même ordre de

grandeur que l'incertitude. Par contre, les oscillations mesurées pour Au(311) ne

peuvent pas être expliquées par le seul fait d'une erreur expérimentale sur la mesure.

En effet, nous pouvons constater que les variations d'intensité (de Ag et de Au) sont

beaucoup plus importantes que l'incertitude relative représentée par les barres d'erreur.

Ce comportement oscillatoire est donc lié au processus de dépôt de l'argent sur ce

substrat.

5.3.1.3.2 Courbes du rapport d'intensité adsorbat/substrat

Dans le but d'éviter les problèmes liés au choix des paramètres utilisés dans le

modèle de Gallon, et surtout pour obtenir des informations sur les modes de croissance

à partir d'autres sources, nous avons analysé les données "brutes", car elles sont

exemptes de toute hypothèse. La Figure 5-11 montre l'évolution du rapport des

intensités Auger de l'argent sur celles de l'or en fonction du temps d'exposition à la

source d'évaporation pour les trois orientations cristallographiques du substrat.

Les valeurs obtenues pour les faces (111) et (554) sont approximativement les mêmes.

Après la formation de quelques monocouches complètes d'argent, l'intensité du signal

provenant du substrat commence à décroître de façon importante. 11 en résulte que la

valeur du rapport Iaç/Iau s'élève de manière significative. Cette brusque augmentation

se produit cependant pour un temps d'exposition légèrement plus grand dans le cas de

Au(554) que pour Au(lll).

Par contre, les données mesurées sur la face (311) indiquent qu'un temps

d'évaporation beaucoup plus long est requis pour entraîner une augmentation similaire

du rapport des intensités. A titre d'exemple, le temps nécessaire pour atteindre un

rapport égal à 10 est de : 360 s, 390 s et 635 s respectivement pour Au(lll), Au(554) et

Au(311). Pour justifier un tel écart, nous devons admettre que le processus de dépôt de

l'argent sur Au(311) ne suit pas le mode de croissance en monocouches complètes

successives.

Chapitre 5 : Dépôts de films minces sous vide 137

0 60 120 180 240 300 360 420 480 540 600 660 720 780

Evaporation time (s)

Figure 5-11 : Comparaison du rapport des intensités Auger de l'adsorbat et du substrat (IaJI/J) en

fonction du temps d'exposition au flux d'argent, pour les différents substrats étudiés.

L'élévation du rapport d'intensité adsorbat/ substrat réside dans la formation

d'agrégats tridimensionnels d'argent. Tant que ces agrégats sont en croissance, la

proportion d'électrons provenant du substrat reste significative et le rapport se

maintient à une valeur peu élevée. Lorsque les agrégats formés se mettent à coalescer,

une augmentation brusque et importante du rapport lAg/Uu est détectée.

Le mode de croissance d'un film d'argent sur un substrat de Au(311) se démarque

dès lors très fort de celui observé sur Au(lll) ou sur Au(554).

53.1.3.3 Courbes du facteur de rugosité "R"

Namba & co. [155] ont montré qu'il est possible d'utiliser la spectroscopie des

électrons Auger pour obtenir des informations sur la topographie d'une surface.

Lorsqu'un signal Auger se présente sous la forme d'un doublet, on peut définir un

"facteur R", qui fournit une mesure du profil de ce doublet, comme étant le rapport

entre la hauteur pic-à-pic de la petite amplitude de chevauchement et celle de la plus

grande amplitude (Figure 5-12) pour la dérivée seconde, d N(E)/dE. En réalité, dans le

spectre de la dérivée première, N(E), le doublet consiste en deux pics Auger ayant

approximativement la même intensité et se chevauchant dans la région adjacente aux

pieds des pics.

Dans une étude des films épitaxiques de Cu(lll), Namba & co. [155] trouvent que le

facteur R varie avec une périodicité approximativement d'une couche monoatomique,

au cours de la croissance épitaxique d'un film métallique monocristallin. Ils interprètent

l'amplitude d'oscillation du facteur R comme une mesure des quantités relatives de

zones de bords et d'aires planes.

d N(E)/dE) de Ag à 356 eV.

Dans le cas de la formation d'im film métallique s'effectuant par le dépôt de

monocouches successives (mode FM), deux situations distinctes se présentent en cours

de croissance. Lorsque la couche externe de l'échantillon est complète et plane, le signal

Auger est le même sur toute la surface du film et un doublet étroit est observé

(facteur R élevé).

Par contre, au cours des étapes intermédiaires de la formation d'une monocouche, la

surface possède un certain nombre d'îlots bidimensionnels et de hauteur

monoatomique. Le degré de coordination des atomes situés aux bords de ces îlots étant

plus faible, il entraîne un changement au sein de la structure électronique. Puisque les

niveaux d'énergie dans la bande de valence varient quelque peu, les électrons Auger

provenant des atomes de bords sont émis à des énergies légèrement différentes de celles

des électrons Auger issus des mêmes niveaux dans les atomes des régions planes du

film.

La somme des signaux Auger provenant des aires planes et des régions de bords

mène dès lors à un élargissement des pics qui se traduit par une diminution du

facteur R. Ces auteurs concluent que le facteur R présente un minimum lorsque la

densité de bords atteint une valeur maximale, c'est-à-dire lorsque la surface devient

rugueuse et que R est maximal dans le cas d'une surface monocristalline exhibant ime

faible rugosité.

Dans une étude de l'évolution des signaux Auger au cours de la formation d'im film

d'argent sur un substrat polycristallin d'or, Siuda [34] présente également im graphique

du facteur R en fonction du temps d'évaporation. Il montre que lorsque le mécanisme

de croissance se rapproche de celui de Voimer-Weber (en îlots), la courbe de R ne

présente aucun maximum distinct.

Chapitre 5 : Dépôts de films minces sous vide 139

Figure 5-13 : Facteur R en fonction du temps de dépôt de l'argent, pour les systèmes Ag/Au(lll) (noir),

Ag/Au(554) (rouge) et Ag/Au(311) (bleu).

La comparaison de ces trois séries de données montre que l'évolution de ce

paramètre présente des allures différentes en fonction de l'orientation cristalline.

La comparaison de ces trois séries de données montre que l'évolution de ce

paramètre présente des allures différentes en fonction de l'orientation cristalline.

Les trois courbes présentent un caractère oscillatoire dans le domaine des temps

d'exposition pour lequel les signaux de l'adsorbat et du substrat peuvent tous deux être

détectés. Lorsque l'épaisseur du film devient assez importante, le signal Auger du métal

déposé tend vers une valeur constante. Il n'est dès lors pas étonnant de constater que la

fluctuation du facteur R est très faible aux temps d'évaporation longs (Figure 5-13).

Namba & co. [155] soulèvent d'ailleurs le fait que l'utilisation du facteur R dans le cas

de films plus épais est inadaptée pour obtenir des informations sur le mode de

croissance.

La principale différence entre les trois substrats se situe au niveau de l'amplitude des

oscillations. Dans le cas de Au(lll), l'amplitude est clairement plus importante que dans

celui de Au(311), où les fluctuations observées suivent un comportement plutôt

aléatoire et la dispersion des données est beaucoup plus faible que sur Au(lll). Il est

dès lors très difficile d'interpréter les données concernant Au(311) en termes

d'oscillations périodiques. Quant aux résultats obtenus sur Au(554), ils semblent à

nouveau présenter des caractéristiques intermédiaires aux deux autres substrats.

Dans le cas du Cu, la précision sur les valeurs mesurées du facteur R, a été évaluée

par Namba & co. [155] qui montrent clairement que les fluctuations de R pour un film

monocristallin sont significativement plus grandes que l'intervalle d'erreur. Par contre,

la variation de R pour un film polycristallin est de l'ordre de l'incertitude sur la mesure.

Ce dernier point est à mettre en relation avec le fait qu'un substrat d'orientation

cristalline (311), possédant des micro-facettes de différentes orientations ((111) et (100)),

pourrait présenter un comportement ayant des similitudes avec celui d'une surface

polycristalline. L'hypothèse que le film d'argent suive un mécanisme de type SK

lorsqu'il est déposé sur Au(311) est en accord avec le fait que le paramètre R ne fluctue

pas de manière significative et présente ime valeur relativement constante.

Lorsque le nombre d'atomes de bords est important et constant, la valeur de R est faible

et varie très peu. En effet, au delà d'une à deux monocouches, le dépôt continue à

croître sous forme d'îlots et la surface présente un aspect rugueux. Le facteur R ne

présente alors plus d'oscillations telles que celles observées sur Au(lll).

Notons également que la quantité |Rniax ~ï^min|' caractéristique du changement de

topographie de la surface, dépend de la résolution de l'instrumentation Auger utilisée

pour effectuer l'analyse. La différence entre nos résultats et ceux de Namba pourrait

être expliquée par une résolution plus faible dans notre cas. En effet, l'amplitude des

oscillations que nous observons est généralement moins élevée que celle de Namba

& co. [155]. Même si les oscillations que nous observons ne présentent pas une allure

aussi régulière que celle des oscillations montrées par Namba & co. [155], il se dégage

cependant un même type de comportement. Le film d'argent sur Au(lll) se formerait

par le dépôt de monocouches successives.

En définitive, ces différentes informations mettent à nouveau en évidence la

différence qui existe entre la formation d'un film d'argent sur Au(lll), sur Au(554) et

sur Au(311).

Chapitre 5 : Dépôts de films minces sous vide 141

5.3.1.4 Comparaison des courbes expérimentales avec les courbes théoriques

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