Condensation Evaporation Dissolution et
1.3 Protocole de mesure et métrologie
1 . 3 . 1 U n e p h i l o s o p h i e g é o g r a p h i q u e : i n t é g r e r d i f f é r e n t s
n i v e a u x d ’ é c h e l l e s
Notre objectif est la mise en place d’un protocole de mesure qui permette de multiplier les comparaisons. Avec plusieurs emboîtements d’échelles, l’appréhension du problème à différents niveaux d’approche doit permettre d’éviter de focaliser sur un seul niveau d’échelle et d’évacuer de fait certains pans liés à la question de la pollution routière en montagne. (Notons que l’échelon mondial, non pris en compte directement, est intégré à travers la bibliographie et les travaux consacrés au « global change »).
A l’échelle nationale. – Bien que cela dépasse le simple cadre de cette thèse, rappelons que le protocole mis au point à Biriatou (première campagne) a été reproduit, dans le cadre du programme de recherche Ecosystèmes-Transports-Pollutions, dans les Alpes (vallée de la Maurienne, et partiellement à Chamonix).
A l’échelle du massif. – Les deux vallées pyrénéennes présentent des spécificités très différentes mais restent proches du point de vue de l’aire climatique (climat atlantique). A l’échelle des vallées. – Le protocole de mesure prévoit, pour chaque campagne de mesure, une organisation bi-polaire du réseau de mesure afin de couvrir deux situations éloignées : (a) pollution « maximum » (péage de Biriatou) / pollution « stabilisée » (Sortie Saint-Jean- de-Luz Sud – Urrugne) d’un même trafic captif pour le passage Basque ; (b) basse vallée (Sarrance : trafic plus intense, site plus ouvert, altitude plus basse) / haute vallée (Urdos : trafic moins intense, site plus encaissé, altitude plus haute) pour la vallée d’Aspe.
A l’échelle des deux pôles de mesures. – Sur chaque site nous avons travaillé deux aspects de la pollution atmosphérique : les concentrations de polluants au niveau de la chaussée et la dispersion de la pollution (NO2) dans la campagne environnante.
Ainsi, deux types de mesures doivent être distinguées : les mesures effectuées au niveau de la chaussée et celles effectuées dans l’environnement proche. Pour chacune d’elles, on
évoquera successivement le matériel utilisé, son fonctionnement, les caractéristiques de l’emplacement choisi. Les deux campagnes de terrains se sont déroulées successivement.
1 . 3 . 2 M e s u r e s a u n i v e a u d e l a c h a u s s é e
Les concentrations mesurées au bord de la chaussée donnent une idée assez précise de la pollution émise par les véhicules, même s’il ne s’agit que d’une estimation des quantités de polluants injectés dans le milieu par les véhicules circulant sur la route.
1 . 3 . 2 . 1 A p p a r e i l s u t i l i s é s e t f o n c t i o n n e m e n t
Au bord de la chaussée, deux types d’appareils ont été utilisés : deux préleveurs séquentiels et un impacteur en cascade. Les premiers permettent de mesurer les concentrations en dioxyde d'azote, en BTX, en HAP et les fumées noires. L’impacteur en cascade permet de travailler sur la granulométrie des particules.
1 . 3 . 2 . 1 . 1 L e s p r é l e v e u r s s é q u e n t i e l s
Les préleveurs séquentiels permettent d’effectuer des prélèvements selon des séquences d’exposition déterminées par l’utilisateur. Les supports de prélèvements varient selon les polluants : filtres en cellulose pour le dioxyde d'azote, filtres en fibre de verre pour les poussières et les HAP, cartouche de charbon actif pour les BTX. La durée du prélèvement est choisie en fonction des teneurs en présence et de l’autonomie de l’appareil99. Les
échantillons recueillis sont analysés plus tard, au laboratoire.
1.3.2.1.1.1 Fonctionnement de l’appareil
La Figure 14 illustre le fonctionnement d’un préleveur séquentiel. Les mesures sont basées sur un système de pompes reliées à des compteurs. Ce système permet de connaître le volume d’air correspondant à la quantité de polluant échantillonnée sur les différents supports et donc, de calculer une concentration. Le volume pompé est fonction du type de polluant et des méthodes analytiques. Le débit est généralement fixé par une norme.
Une horloge permet de commander une vanne de distribution. De fait, ayant opté pour des mesures journalières (séquences de prélèvement de 24 heures), la vanne assure la passage du flux d’air pompé d’un filtre à l’autre chaque jour à minuit.
99
Avec 8 porte-filtres et une durée de prélèvement de 24 heures (mesures quotidiennes), la maintenance doit avoir lieu une fois par semaine. Si les durées d’expositions sont plus courtes, elle aura lieu plus fréquemment. L’autonomie est de 7 mesures (quelle que soit la durée de l’échantillonnage) : le huitième filtre étant réservé au prélèvement en cours au moment du travail de maintenance.
1.3.2.1.1.2 Mesures effectuées
Les préleveurs séquentiels utilisés permettent d’effectuer 4 types de prélèvements (cf. Figure 15) : mesures des concentrations de dioxyde d'azote (NO2) sur 24 heures ; fumées noires et 3 métaux lourds sur 24 heures pour l’étude des particules ; BTX sur 3 semaines et HAP sur une semaine.
Le dioxyde d'azote est fixé sur 2 filtres en cellulose imbibés d’un adsorbant adapté à ce polluant : le triéthanolamine (ou TEA). Placés dans des porte-filtres reliés au système pompe/compteur, un flux d’air prélevé par la canne de prélèvement passe à travers ces deux filtres qui piègent le NO2. Toutes les 24 heures, à minuit, l’horloge commande à la vanne de distribution le basculement du flux d’air d’un couple de filtres à l’autre.
Les particules sont fixées sur un filtre en fibre de verre. Les porte-filtres sont placés à l’extérieur afin d’éviter que l’air ne passe à travers des tuyaux, ce qui perturberait le dépôt des particules (dépôt de matière dans les tuyaux). Exposés 24 heures, la bascule entre les filtres fonctionne comme pour le NO2.
Enfin, les prélèvements pour les BTX et les HAP sont plus simples car la durée d’exposition est plus longue (3 semaines pour les BTX, 1 semaine pour les HAP) et ne nécessite donc pas de système de bascule du flux d’air ; ce dernier passe en permanence à travers le même support.
Figure 14 : Fonctionnement des préleveurs séquentiels100
100
Les figures concernant le protocole de mesure ont été présentées pour la première fois dans le cadre du colloque « Les effets de diffusion spatiale des autoroutes. Recherche d'indicateurs permanents », IRSAM : Observatoire de l'environnement économique et écologique de l'autoroute A64, Université de Pau et des Pays de l'Adour, 17-18 septembre 1998 [DELETRAZ, 1998].
P P P P
548 937 132 684
Canne de
prélèvement de l’air pour le dosage des concentrations en NO2 Vanne de distribution, commandée par l’horloge. Cette vanne assure le passage du flux d’air pompé d’un filtre à l’autre.
NB : pour des raisons d’allégement du schéma nous n’avons représenté que les 8 tuyaux alimentant les filtres pour la mesure des particules, mais le même système est présent pour la
mesure de NO2.
Pompes de différentes puissances selon le polluant à mesurer
Porte-filtres pour la mesure du NO2.
L’air est pompé par la canne de prélèvement. La présence de huit porte- filtres assure la continuité
du prélèvement lors du changement hebdomadaire.
Cartouche de charbon actif pour la mesure des BTX Un porte-filtre pour
la mesure des HAP
Toit de protection contre les intempéries.
Compteurs reliés aux pompes ; ils permettent de connaître le volume d’air aspiré à travers filtres et cartouches.
Pour la mesure des HAP et des BTX, l’air est pompé en permanence à travers le même filtre et la même cartouche : le système d’horloge et de vanne de distribution n’est pas utilisé.
Porte-filtres pour la mesure des particules. L’air est pompé directement à travers le filtre, ce qui évite que des particules ne se déposent sur les parois des tuyaux. La présence de huit porte-filtres assure la continuité du prélèvement lors du changement hebdomadaire. 220 V Horloge commandant la vanne de distribution. Généralement, le passage d’un filtre à l’autre se fait à minuit mais il est possible de réduire la durée des prélèvements pour obtenir plusieurs valeurs par jours.
Figure 15 : Mesures effectuées avec les préleveurs séquentiels P P P P 548 937 132 684 MESURE DES HAP Support : Filtre fibre de verre, 47 mm ∅, marque SARTORIUS n°13400, non taré. Porte-filtre avec un espace de prélèvement de 3 mm∅, marque MILLIPORE. Durée d’exposition : 1 semaine Mesure effectuée : Dosage de 6 HAP MESURE DES BTX Support : Cartouche de charbon actif, marque SKC, n° 226-09, ISO 9002 Durée d’exposition : 3 semaines Mesure effectuée : Dosage des BTX MESURE DES PARTICULES Support :
Filtre fibre de verre, 47 mm ∅, marque SARTORIUS n°13400, taré. Porte-filtre avec un espace de prélèvement de 3 mm∅, marque MILLIPORE. Durée d’exposition : 24 heures Plus quelques mesures avec un pas de prélèvement inférieur.
Mesures effectuées :
Mesure de la masse des particules Mesure des fumées
noires Dosage du plomb,
zinc et cadmium.
MESURE DU DIOXYDE D’AZOTE
Support :
2 filtres par porte-filtre en cellulose stérilisée, 47 mm ∅, marque : SARTORIUS
n°15410, imbibés de triéthanolamine. Porte-filtre avec un espace de prélèvement de 3 mm ∅, marque MILLIPORE.
Durée d’exposition :
24 heures Plus quelques mesures avec un pas de prélèvement inférieur.
Mesure effectuée :
1 . 3 . 2 . 1 . 2 L ’ i m p a c t e u r e n c a s c a d e
L’impacteur en cascade (cf. Figure 16) est un appareil qui permet de mesurer la masse des particules par classes granulométriques. Le principe est le suivant : l’appareil dispose de huit étages, huit plaques d’impaction. L’air est pompé par le bas : les particules les plus grosses, du fait de leur inertie, s’impactent sur la plaque alors que les plus fines passent dans le flux d’air, vers l’étage inférieur et ainsi de suite (cf. Figure 17).
Le tri suivant s’opère : Etage 0 : 9 à 10 µm Etage 1 : 5,8 à 9 µm Etage 2 : 4,7 à 5,8 µm Etage 3 : 3,3 à 4,7 µm Etage 4 : 2,1 à 3,3 µm Etage 5 : 1,1 à 2,1 µm Etage 6 : 0,65 à 1,1 µm Etage 7 : 0,43 à 0,65 µm
Cet appareil a permis de procéder à deux types de mesures : la masse des particules et la quantité de HAP selon la granulométrie des particules.
1.3.2.1.2.1 Masse des particules selon la granulométrie
Support : 8 filtres en fibre de verre, découpés manuellement aux bonnes dimensions, marque SARTORIUS, tarés.
Durée d’exposition : 1 mois
Mesure effectuée : Mesure de la masse des particules pour chaque étage. Figure 16 : Modèle
« Andersen 1 AFCM non- viable ambient particle sizing
samplers » de la marque
ANDERSEN.
Figure 17 : Schéma d’un étage d’impaction [d’après GRASEBY
ANDERSEN, n.d., p. 14]
Photo : GRASEBYANDERSEN, n.d., p. 7
Trajectoire des particules impactées Trajectoire des
particules trop petites pour impacter Plaque d’impaction Lignes d’écoulement de l’air Aspiration de l’air par le bas
1.3.2.1.2.2 Quantité de HAP selon la granulométrie
Support : Plaques d’impaction enduites d’une substance collante et inerte, l’ANTIFOAM A. Durée d’exposition : 1 mois
Mesure effectuée : Dosage des 6 HAP pour chaque étage.
1 . 3 . 2 . 2 E m p l a c e m e n t
Pour le passage Basque, les deux préleveurs séquentiels ont été placés entre les deux voies : sur une passerelle au péage de Saint-Jean-de-Luz Sud et sur un portique à Biriatou, tous deux au dessus de la chaussée (cf. Photo 2, p. 55). Le dispositif de mesure de la pollution émise au niveau de la chaussée est complété par l’impacteur en cascade.
Ce protocole de mesure n’aurait pu être mis en place sans l’aval des AUTOROUTES DU SUD DE LA FRANCE (ASF) qui nous ont permis l’accès à la passerelle et au portique où sont installés les préleveurs séquentiels et l’impacteur en cascade, mais aussi aux toits de leur bâtiment à Biriatou, où le personnel a accepté la présence de deux ruches et de plantations de trèfles101, ainsi que l’installation de capteurs passifs le long des voies de circulation.
Sans cet accord des ASF, notre protocole de mesure aurait fatalement été moins pertinent. En vallée d’Aspe, les deux préleveurs séquentiels ont été installés dans deux jardins jouxtant la route nationale 134. Le premier à Sarrance, le second à Urdos. Celui de la basse vallée (Sarrance) était installé dans le jardin de la cure, à la sortie amont du village, sur une ligne droite (zone d’accélération) très ouverte d’un point de vue topographique et du bâti (zone de pâturage hormis la cure et une petite maison, cf. Photo 5). Le second, pour la haute vallée (Urdos) se situait plus dans le village, dans un jardin surplombant la route (cette dernière se situe à 2,25 m en contrebas du jardin, ce qui place la tête de prélèvement à 4,25 m environ de la chaussée, cf. Photo 4). C’est une zone de ralentissement du trafic car il s’agit d’une traversée de village, dont la route est relativement pentue, étroite et sinueuse. De plus, cet emplacement faisait quasiment face au poste de douane, toujours en activité et très près de la gendarmerie. Au même endroit, un système de caméra a enregistré en continu le trafic pendant 40 jours (mai-juin 1999) afin de travailler sur le flux de poids lourds transportant des matières dangereuses.
101
Nous avons effectué quelques essais de bio-indication de l’ozone (O3) par le trèfle et quelques expériences sur
l’abeille, cette dernière étant envisagée comme un concentrateur de pollution. Son intérêt est lié au fait que la très grande majorité du temps, les abeilles butinent dans un rayon de 2 km autour de la ruche, donc 2 km autour de l’autoroute si la ruche est placée à son niveau (une seconde ruche, plus éloignée, faisant office de témoin). Non directement intégrés à la thèse, des pistes intéressantes sont apparues à l’issue de ces essais. Elles ont été évoquées dans
1 . 3 . 3 M e s u r e s d a n s l e s é c o s y s t è m e s d e p r o x i m i t é
Le second volet du protocole de mesure mis en place concerne la mesure du dioxyde d'azote (NO2) dans l’environnement situé à proximité de la route. Il a pour objectif de permettre de travailler sur la dispersion de la pollution. Nous avons opté pour un maillage de capteurs passifs. Les avantages de ces capteurs sont nombreux : légers, autonomes, d’un faible coût de revient, ils permettent une multiplication des points de mesure. La mesure est obtenue par fixation du dioxyde d’azote sur deux filtres imbibés de triéthanolamine (norme NF X 43-015). D’un point de vue chimique, la mesure repose sur le même procédé que celui des préleveurs séquentiels, à la différence que dans ce second cas, on ignore la quantité d’air « passée » sur le filtre. Il s’agit donc, comme son nom l’indique, d’une mesure passive. Les mesures sont exprimées en kg NO2/ha/an. Chaque campagne de mesure compte 18 à 20 séries de valeurs hebdomadaires pour environ 80 capteurs par site. Les variations sont liées au vandalisme.
Enfin, des plaquettes de dépôts pour la mesure des retombées atmosphériques ont été installées pour donner des indications sur la dispersion des particules et des polluants qu’elles contiennent.
Photo 4 : Emplacement du préleveur séquentiel d’Urdos
Photo 5 : Gros plan sur le préleveur séquentiel de Sarrance Photo : G. Delétraz Photo : G. Delétraz
1 . 3 . 3 . 1 A p p a r e i l s u t i l i s é s e t f o n c t i o n n e m e n t
1 . 3 . 3 . 1 . 1 P r i n c i p e g é n é r a l d e l a m e s u r e p a s s i v e
S’il existe différents types de capteurs passifs, tous sont basés sur le même principe : celui de la fixation passive des polluants sur un adsorbant (spécifique à chacun d’entre eux). Il s’agit donc de supports capables de piéger la pollution. Ces derniers sont laissés à « l’air libre » : il n’y a pas de compteur permettant de connaître le flux d’air ayant été en contact avec l’absorbant. Le polluant est transporté dans l’air, jusqu’au support fixateur, par diffusion moléculaire (loi de FICK) jusqu’à l’absorbant où il est retenu pour être mesuré ultérieurement selon les techniques adaptées [ATKINS, 1990, p. 37-38].
Les deux types d’échantillonneurs passifs les plus courants sont les « tubes » (ouverture étroite, zone de diffusion longue) et les « badges » (ouverture large, zone de diffusion courte, membrane de protection) ; cf. Figure 18. Il s’agit de réceptacles dont les dimensions sont connues et qui sont hermétiquement fermés par des capsules. Lors de la pause, une capsule est retirée. Le type badge est également parfois appelé « type perméable » car la diffusion se fait à travers une membrane [HANGARTNER et al., 1995, p. 270]. D’autres systèmes ont été imaginés, comme des échantillonneurs « radiaux ». Le débit de diffusion par unité de temps dépend des dimensions du capteur et du coefficient de diffusion du polluant dans l’air, disponible dans les tables de constantes [ATKINS, 1990, p. 38]. La variation de la pression atmosphérique avec l’altitude ne nécessite pas l’application d’un facteur de correction aux résultats obtenus car l’influence de la pression sur les coefficients de diffusion et sur le volume des gaz sont inversement proportionnels [HANGARTNER et al., 1995, p. 273 ; MARCOUX et al., 1996, p. 7].
Figure 18 : Deux types de capteurs passifs – Le tube à diffusion passive pour dioxyde d’azote (NO2) [ATKINS, 1990, p. 45] et le badge pour dioxyde de soufre (SO2) et dioxyde
d’azote (NO2) [KROCHMAL et KALINA, 1997, p. 3474]
capsule de polyéthylène (colorée pour repérage) grilles d’acier recouvertes de
i i
tube matière plastique
capsule de polyéthylène (couleur matériau)
support partie médiane
anneau
protection contre le vent
capsule tampon
La méthode de mesure des retombées atmosphériques (particules) par plaquettes de dépôt constitue aussi un type de mesure passive (cf. normes NF X 43-007 en Annexe 1). Les retombées atmosphériques (tous types confondus) sont fixées sur la plaquette de dépôt enduite d’une substance collante et inactive à base de silicone (produit utilisé :
ANTIFOAM A©, marque SIGMA). Connaissant la surface de la plaquette et la durée
d’exposition, la quantité de retombées atmosphériques est exprimée en g/m²/mois.
1 . 3 . 3 . 1 . 2 C a r a c t é r i s t i q u e s d e s c a p t e u r s p a s s i f s E T P
L’Etablissement Public des Laboratoires Départementaux des Pyrénées-Atlantiques (EPLD 64, ex. C.D.E.R.E.) est un des plus anciens laboratoires de surveillance de la qualité de l’air. Il s’agit même de sa mission initiale puisque c’est la raison de sa création dans les années 1960 et de son implantation à LAGOR, village surplombant le bassin de LACQ, site d’exploitation de gaz naturel contenant une forte proportion de soufre ; exploitation industrielle qu’il s’agissait de contrôler. Jusqu’à la création de AIRAQ, l’EPLD 64 avait pour mission de surveiller la qualité de l’air du secteur. Depuis la naissance d’AIRAQ, le laboratoire poursuit son travail de surveillance dans le département des Pyrénées-Atlantiques pour le compte de l’association. Ainsi, le laboratoire et son personnel possèdent une grande expérience dans la métrologie de l’air et de la mesure passive entre autre. Jacques BONTE, directeur de cet organisme, a longtemps mené des recherches sur les effets de la pollution atmosphérique (et notamment les composés fluorés) sur la végétation [BONTE, 1986]. Sur la base d’un modèle mis au point par ce dernier pour la mesure passive du SO2, nous avons donc élaboré nos propres capteurs passifs. Les caractéristiques des capteurs passifs, dits capteurs « ETP » sont décrites dans la Figure 19.
Deux raisons nous ont poussé à mettre au point des capteurs à deux filtres : il nous a semblé que nous diminuerions les variations de mesures en prenant la moyenne de deux capteurs et, cela nous permettait de respecter la norme NF X 43-015 dans laquelle un dosage est effectué pour deux filtres.
Ces capteurs sont placés sur un support en bois, (traité anti-parasite) à une hauteur de 1,5 m. Sur certains transects, des plaquettes de dépôt sont également installées. Ainsi, le dispositif maximum pouvant être fixé sur le support est le suivant : un capteur passif à deux filtres pour la mesure du dioxyde d'azote, une plaquette de dépôt pour la mesure des HAP et une plaquette de dépôt pour la mesure des métaux lourds (cf. Figure 20).
MESURE DES HAP
Plaquette de dépôt recouverte d’ANTIFOAM A,
exposée 1 mois
MESURE DES METAUX
Plaquette de dépôt recouverte d’ANTIFOAM A,
exposée 1 mois MESURE DU DIOXYDE D’AZOTE Filtres en cellulose imbibés de triéthanolamine (TEA) ; exposés 1 semaine
Figure 19 : Caractéristiques des capteurs passifs ETP
Ces capteurs passifs sont constitués d'un té sur lequel sont fixées deux tiges filetées. Sur ces tiges filetées, sont successivement enfilés : (a) un entonnoir en plastique pour protéger le filtre des intempéries ; sa partie haute est étanchéifiée par du Teflon, (b) un morceau de tube plastique (de type Cristal) permettant de caler le filtre imbibé de TEA, (c) un filtre en cellulose de 47 mm de diamètre, imbibé de TEA et percé en son centre par un trou de 6 mm de diamètre, (d) un second morceau de plastique, permettant de calibrer l’emplacement précis du filtre sous l’entonnoir (0,5 cm de l’extérieur) et d’éviter le constat avec l’écrou- papillon, (e) un écrou-papillon.
Légende : c 1 té en acier, 8 cm de large, 4 cm de hauteur, percé ∅ 6 mm 2 fois sur la hauteur (2,1 cm d’écart) et aux deux
extrémités horizontales ; d
2 tiges filetées en Inox, longueur 8,5 cm ; e 4 écrous ∅ 6 mm ; f 2 écrous-papillons ∅ 6 mm ; g Teflon ; h tuyaux plastiques, ∅ adapté à la tige filetée, 2 morceaux d’une longueur de 35 mm et 2 morceaux de 5 mm ; i 2 entonnoirs en plastique, hauteur 6,8 cm, ∅ 6,5 cm.
Figure 20 : Dispositif complet pour la mesure passive
e
c
d
f
h
g
i
1 . 3 . 3 . 2 E m p l a c e m e n t
Les capteurs passifs ont été disposés sur le terrain selon des transects préalablement établis à l’aide de cartes et photos aériennes. L’objectif est de travailler avec un maillage permettant ensuite une interpolation des valeurs entre les points de mesure. Selon la réalité du terrain (accessibilité, propriétaire récalcitrant) il n’a pas toujours été possible de respecter parfaitement ces transects. La Figure 21 illustre la matrice de base vers laquelle nous avons tendu et explique également comment a été conçu le référencement des capteurs.
Figure 21 : Trame de départ pour la répartition des capteurs passifs
Avant d’installer matériellement les capteurs, nous avons effectué une 1ère campagne de reconnaissance (marquage à la bombe) des sites adéquats et de rencontre avec les
≈ 300 m Nord de la (auto)route Sud de la (auto)route 1 m de la chaussée 30 m de la chaussée 200 m de la chaussée