Processus de dépôt

3 . 2 . 1 P r o c e s s u s d e d é p o s i t i o n s è c h e

Plusieurs facteurs influencent le dépôt sec, de la météorologie à la chimie atmosphérique, en passant par la structure de la canopée et la microstructure de la feuille, (caractéristiques biologiques, chimiques et physiques de la surface de réception) [ANDERSENet al., 1999, p. 8].

Les processus de dépôt sec peuvent se diviser en trois étapes : la première est le transfert des gaz de la sous couche turbulente (cf. § météorologie) vers la couche laminaire (la couche d’air stagnant directement adjacente à la surface, épaisse de 0,1 à 1 mm) et qui constitue la composante aérodynamique du transfert. La seconde étape correspond à la diffusion des gaz à travers la couche laminaire, enfin, la troisième étape correspond au piégeage (potentiel) des gaz par adsorption sur les surfaces humides ou collantes et/ou par adsorption à travers les stomates [ANDERSEN et al., 1999, p. 8 ; SEINFELD, 1986 in BEY, 1997, p. 102 ].

Les facteurs qui contrôlent le dépôt sec sont conceptualisés comme des résistances au transport pour chacune des étapes évoquées juste avant. La résistance totale au transfert

correspond à la somme des diverses résistances qui se cumulent : résistance

aérodynamique, résistance de la couche de surface et résistance de surface. Elles s’expriment en m/s.

La résistance aérodynamique. – La résistance aérodynamique Ra correspond à la résistance au transfert dans la sous couche turbulente. Elle est représentative des processus micro- météorologiques qui transportent les composés vers la surface. Elle est contrôlée par l’intensité de la sous couche turbulente, elle-même fonction de la diffusion turbulente verticale, de la rugosité de la surface, de la vitesse du vent et de la température de la surface. Cette résistance est indépendante de la nature du composé considéré.

La résistance de la couche de surface. – La résistance de la couche de surface Rb est la résistance au transfert dans la couche laminaire (la couche d’air stagnant directement adjacente à la surface, épaisse de 0,1 à 1 mm), et elle est fonction des processus de transports diffusifs moléculaire et turbulent. La résistance de surface est négligeable à la surface de l’eau et du fumier [ASMAN, 1994, p. 270].

La résistance de surface. – La résistance de surface Rc est caractéristique de chaque composé et de chaque type de surface. Elle est constitué d’un ensemble de résistances disposées en série ou en parallèle95_{, caractéristiques des différents composants du couvert}

végétal et fonction des propriétés chimiques du composé considéré, des conditions météorologique (ensoleillement, température, taux d’humidité…) et du type de sol considéré (forêt, terrain agricole, zone urbaine). Elle présente donc de fortes variations diurnes et saisonnières [BEY, 1997, p. 102-103], notamment l’ouverture stomatale.

La somme de ces résistances (Ra + Rb + Rc) constitue la résistance totale dont l’inverse est la vitesse de dépôt (Vd) :

Le flux de dépôt sec Fd s’écrit : Fd = C x Vd où C et Vd sont respectivement la concentration (en molécules/cm3_{) et la vitesse de dépôt (en cm/s) du composé considéré} [ANDERSEN et al., 1999, p. 9 ; BEY, 1997, p. 103]. Les taux de conversion molécules/cm3 en ppb sont donnés dans le § 1.1.3 Les unités de mesure de la pollution, p. 74.

Dans des conditions météorologiques données, la résistance aérodynamique est la même pour tous les gaz et les aérosols. Seules les particules les plus grandes (> 5 µm), soumises à la gravitation, se déposent de façon significative par sédimentation et par collision avec la surface des plantes ou le sol. Pour les petites particules, c’est essentiellement la diffusion dans la couche laminaire qui détermine le taux de déposition alors que pour les gaz qui s’adsorbent rapidement, c’est le transfert dans la couche turbulente qui est le facteur essentiel. En effet, dans la couche laminaire, aucun processus n’est aussi efficace vis-à-vis des particules que la diffusion moléculaire pour les gaz. C’est parce que les molécules gazeuses sont bien plus petites que les aérosols et par conséquent, d’une vélocité bien plus importante. Pour les particules < 0,1 µm, la diffusion Brownienne (Brownian diffusion) est la voie la plus efficace, tandis que les impactions et interceptions sont relativement importantes pour celle dont le diamètre est > 1 µm. C’est pour les particules dont le diamètre est compris entre ces deux valeurs (0,1 à 1 µm) que le transport à travers la couche lamianire est le plus lent (Rb la plus grande).

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La résistance de surface Rc est elle-même constituée de plusieurs composantes. Vis-à-vis de la végétation elle-même :

Rs résistance pour les stomates de la feuilles, Rm résistance mésophyle des feuilles, Rlu résistance cuticulaire de la

végétation. Deux composantes expriment la résistance de la canopée « inférieure » : Rdc résistance de transfert en phase

gazeuse due à la convection turbulente dans la canopée, Rc l résistances des feuilles, brindilles, ou autres surfaces dans la

canopée. Enfin, deux composantes correspondent à la résistance du « sol » : Rac résistances de transfert due à la canopée

(fonction uniquement de la hauteur et de la densité de la canopée) et Rgs résistance du sol, de la litière [d’après WESELY

et al., 1989 in BEY, 1997, p. 103]. c b a d

R

R

R

1

V

+

+

=

La structure de la canopée d’une forêt fait que les turbulences sont plus importantes, à certaines vitesses de vent, qu’au dessus d’une végétation courte. Ceci fait que pour les composés gazeux dont les coefficients de vélocité sont essentiellement déterminés par le transfert dans la couche turbulente, les taux de déposition sont plus importants au niveau de la forêt que de la végétation courte et plus encore que des surfaces en eau [ASMAN, 1994, p. 270-271 ; ANDERSEN et al., 1999, p. 8].

D’une manière générale, quand la vitesse du vent augmente, les turbulences augmentent également ce qui a pour conséquence de diminuer la résistance aérodynamique (Ra devient plus petite). La résistance de la couche de surface est elle aussi influencée par les conditions météorologiques et notamment le vent, mais dans une bien moindre mesure. Ainsi, et d’une manière générale, les vitesse de dépôt augmentent plus ou moins linéairement avec la vitesse du vent [ASMAN, 1994, p. 270-271].

Figure 12 : Processus de transport et

d’assimilation des gaz et petites particules

(PM10) par la végétation [d’après

FOWLERet al., 1989 in

MEIXNER, 1994, p. 315].

Ainsi, les dépositions atmosphériques sont influencées par les coefficients de vélocité des différentes espèces qui permettent de calculer des flux de dépôt. Mais, il ne faut pas oublier les interactions chimiques entre ces différents composés, dont les principales voies, exposées précédemment, continuent de jouer dans l’atmosphère de la frondaison, et aussi à la surface des feuilles.

3 . 2 . 2 P r o c e s s u s d e d é p o s i t i o n h u m i d e

L'atmosphère est un milieu complexe dans lequel coexistent des espèces gazeuses, des particules solides d'aérosols et des gouttelettes liquides. Les interactions pouvant avoir lieu entre ces différentes phases sont regroupées sous le terme de chimie multiphasique. La chimie en phase homogène gazeuse a été la plus étudiée du fait que les aérosols et l'eau ne représentent qu'une faible fraction en masse du réservoir atmosphérique. Il s'avère toutefois que les interactions impliquant ces deux phases permettent des réactions qui ne peuvent se faire en phase gazeuse homogène telles que les réactions de surface ou les réactions incluant des espèces ioniques. A ce titre, un certain nombre de travaux portant sur l'étude des processus multiphasiques ont été conduits pour comprendre des phénomènes chimiques difficilement expliqués par la chimie homogène. Aussi, l'importance de la chimie hétérogène sur l'atmosphère a-t-elle été démontrée ces vingt dernières années sur la formation des pluies acides [CALVERT et al., 1985 in DESBOEUFS, 2001, p. 5], sur la diminution de l'ozone stratosphérique [MEGIE, 1989 in DESBOEUFS, 2001, p. 5] ou encore sur le pouvoir oxydant de l'atmosphère [GRAEDELet al., 1986 in DESBOEUFS, 2001, p. 5]. Les nuages sont le siège privilégié du développement de la chimie multiphasique atmosphérique puisqu'ils constituent des systèmes dans lesquels on retrouve les trois phases atmosphériques. Les nuages ne peuvent se former, dans la troposphère, sans le support de particules solides d'aérosols atmosphériques, ces particules portant le nom de noyau de condensation nuageuse (CCN97_{). Etant les supports des gouttes nuageuses, les}

CCN conditionnent les propriétés physiques et chimiques de ces gouttes. En effet, plus une masse d'air est concentrée en CCN, plus il y a de gouttes qui se forment, et plus les CCN ont des diamètres importants, plus les gouttes seront grosses [WARNECK, 1988; FLOSSMAN, 1998; HEINTZENBERG, 1998 in DESBOEUFS, 2001, p. 5]. C'est donc le nombre et la taille des CCN qui conditionnent la distribution en nombre et en taille des gouttes nuageuses, et en conséquence qui déterminent si un nuage sera précipitant ou non. Par ailleurs, les CCN incorporés dans la goutte d'eau sont susceptibles de se dissoudre et leur composition chimique détermine alors la composition chimique initiale de la goutte d'eau [HEGG, 1991 ; VONG et al., 1997 in DESBOEUFS, 2001, p. 5].

Plusieurs observations et études théoriques ont démontré que les processus radiatifs, dynamiques et chimiques qui se produisent dans les nuages affectent les concentrations dans l'atmosphère de divers composés comme l’ozone, les oxydes d'azote ou le monoxyde de

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Ce paragraphe est tiré de la thèse de Karine DESBOEUFS [2001] qui porte sur « Les processus de dissolution des

aérosols atmosphériques au sein des gouttelettes nuageuses ». Elle explique de façon clair et bien documentée les interactions entre aérosols, gaz et liquides.

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carbone [MADRONICH, 1987 in DESBOEUFS, 2001, p. 6], entre autre parce que les processus photochimiques y sont donc fortement amplifiés. D'autre part, les gouttes d'eau atmosphériques sont le siège de nombreuses réactions chimiques qui peuvent avoir des effets environnementaux majeurs comme par exemple la transformation du dioxyde de soufre en acide sulfurique responsable pour une large part des pluies acides [GRAEDEL et al., 1986 ; MARTIN, 1988 ; JACOB et al., 1989 ; BOTT et CARMICHAEL, 1993 in DESBOEUFS, 2001, p. 6] ou encore les cycles de radicaux libres impliqués dans le bilan d’ozone et des peroxydes [GRAEDEL et al., 1985 ; WESCHLER et al., 1986; ZEPP et al., 1992 ; MATTHIJSEN et al., 1995 ; WALCEKet al., 1997 in DESBOEUFS, 2001, p. 6].

Les gouttes nuageuses se forment dans l'atmosphère par condensation de vapeur d'eau sur des particules d'aérosols CCN quand l'humidité relative excède le niveau de saturation. Quand les nuages se forment et durant leur cycle de vie, les éléments solubles de la phase gazeuse et de la phase particulaire se dissolvent et modifient ainsi la composition chimique de la goutte d'eau (Figure 13).

Figure 13 : Schéma simplifié des processus multiphasiques intervenant au sein d'une goutte d'eau nuageuse [DESBOEUFS, 2001, p. 8].

Une croissance importante de la taille des gouttes du nuage peut aboutir à la formation de précipitations. Les grosses gouttes formées, principalement par collision/coalescence, ont une masse assez élevée pour tomber, entraînant les plus petites gouttes sur leur passage. L'ensemble de ces processus fait que seulement environ un nuage sur sept précipite [HEGG, 1991 in DESBOEUFS, 2001, p. 8]. Les nuages qui ne donnent pas de précipitation s'évaporent complètement. JUNGE [1964 in DESBOEUFS, 2001, p. 7] estime que les gouttes d'eau ont une durée de vie de l'ordre de 30 min à 3 h avant évaporation selon le type de nuage considéré. Le nombre des cycles nuageux associé à la durée de vie d'un CCN est vraisemblablement de l’ordre de 10 à 25 évaporations et condensations avant qu'un nuage ne disparaisse par précipitation.

Condensation