Profil d’absorption d’un cône

Efficacité d’absorption le long de l’axe de la pointe

Le modèle du cylindre infini présenté en section III.2.1 permet, comme nous l’avons montré, de calculer l’efficacité d’absorption de l’extrémité de la pointe. Une pointe réelle n’est pas un cylindre infini mais s’apparente plus à un cône. Considérons alors la pointe d’angle de cône γ et de rayon de courbure R comme un cône d’angle γ tronqué à son extrémité (quand le rayon de l’extrémité devient plus petit que R). Comme on l’a montré en partie III.2.1, pour un cylindre infini, l’efficacité d’absorption dépend du rayon du cylindre, de manière analogue l’efficacité d’absorption de chaque section du cône tronqué va dépendre du rayon de la section. L’efficacité d’absorption de chaque section du cône le long de son axe est considérée égale à l’absorption du cylindre infini de même diamètre, en utilisant les calculs présentés en partie III.2.1 [34]. Cela permet de remonter au profil d’élévation de température le long de l’axe de la pointe, qu’il est possible d’utiliser pour calculer la dynamique de refroidissement.

III.4 – Modélisation du confinement de l’absorption 59

Figure III.11 – Efficacité d’absorptionQ_a||/⊥ le long de l’axe d’une pointe d’aluminium avec R = 55nm et γ = 10^◦ pour λ= 365nm à gauche et pour λ= 1240nm à droite. Les deux cas de polarisations ont été représentés.

Dans ce modèle, on ne prend en compte que l’interaction entre l’onde lumineuse incidente et lemanche de la pointe, on exclut tout effet que pourrait engendrer l’extrémité de la pointe. En Fig. III.11, le calcul a été réalisé sur une pointe d’aluminium de rayon de courbure R = 55nm et d’angle de cône γ = 10^◦ à λ = 365nm et à λ = 1240nm, des paramètres qui correspondent aux expériences menées en partie III.3. D’après ce modèle, l’absorption n’est pas constante le long de la pointe. C’est un détail de grande importance qui n’a pas été pris en compte dans de nombreuses études tentant d’évaluer la température de la pointe après son illumination[33, 7, 59, 60]. On retrouve aussi, des profils d’absorption très différents en fonction de la polarisation. En effet, en polarisation transverse, l’efficacité d’absorption est plus faible à l’extrémité de la pointe que plus loin sur le manche. C’est exactement l’inverse qui est obtenu en polarisation axiale. Finalement on retrouve une absorption à l’extrémité de la pointe, à peu près égale pour les deux polarisations à λ = 365nm et bien supérieure en polarisation axiale pourλ= 1240nm (voir partie III.2.1). Cependant l’efficacité d’absorption Q, tel que présentée ici, est exprimée à partir du calcul de la puissance absorbée par unité de surface. Cela ne donne pas d’informations directes sur l’élévation de la température de la pointe.

Densité d’absorption le long de l’axe de la pointe

Pour étudier le chauffage de la pointe, il est plus intéressant de calculer la densité de puissance absorbée D_a||/⊥ ramenée au volume de chaque section de la pointe. On calcule

D_a||/⊥ pour une unité de longueur de cylindre :

Da||/⊥=Q^cyl_a||/⊥× ^2R

πR2 =Q^cyl_a||/⊥× ²

60 Chapitre III – Absorption optique d’une pointe nanométrique

Figure III.12 – Densité de puissance absorbée D_a||/⊥ le long de l’axe d’une pointe d’alu-minium avecR= 55nm etγ = 10^◦ pour λ= 365nm à gauche et pourλ= 1240nm à droite. Les deux cas de polarisation ont été représentés. Les valeurs de puissance absorbée par unité de volume sont données pour une puissance incidente de 1W/m2

En effet, si la capacité thermique du matériau constituant la pointe est considérée comme une constante, D_a||/⊥ est directement proportionnel au profil d’élévation de température de la pointe considérée juste après l’illumination par l’impulsion laser, pour une longueur d’onde et une polarisation données. De ces profils d’absorption, on peut donc en déduire la taille de zone chaufféewutilisée dans le modèle de l’impulsion thermique (en partie II.1.1), voir utiliser directement ces profils d’absorption comme profils initiaux de température dans un modèle numérique. Les profils d’absorption obtenus sont relativement éloignés du profil gaussien pris en hypothèse dans le modèle de l’impulsion thermique (partie II.1.1). Cependant ils suivent la même tendance, le maximum de température est bien atteint à l’extrémité de la pointe. Mesurer la largeur à mi hauteur du profil d’absorption revient à peu près à mesurer la taille de zone chaufféew.

En polarisation transverse, w passe de ≈ 1000nm pour λ = 365nm à ≈ 2000nm pour λ= 1200nm. On retrouve bien la tendance observée en partie III.3, la taille de zone chauffée augmente avec la longueur d’onde, cependant les tailles de zone chauffée sont plus petites que celle mesurées.

En polarisation axiale, on obtient pour les deux longueurs d’onde présentées w≈500nm. On retrouve bien une taille de zone chauffée plus petite que en polarisation transverse ex-pliquant pourquoi en Fig. III.8 la durée de l’évaporation est plus petite que la résolution temporelle de l’instrument utilisé. Cependant, si on calcule leD_a||/⊥ pour l’acier, on n’observe pas une dépendance dew avec la longueur d’onde, ni le maximum d’absorption décalé d’une fraction de λ comme observé en III.9. Nous pouvons en déduire que dans ces cas, ce modèle n’est pas suffisant et mérite d’être complété.

III.4 – Modélisation du confinement de l’absorption 61

Dynamique de refroidissement

Finalement, nous avons utilisé ces profils d’absorption dans un modèle numérique 1D tenant compte de l’angle de cône de la pointe pour obtenir sa dynamique de refroidissement T(x, t). Pour cela, on considère que le profil de température initiale après l’illumination par l’impulsion laser est tel que :

T||/⊥(x, t= 0) =T₀+ϑ× D_a||/⊥(x)

| {z }

Trise(x)

(III.10) où ϑ est une constante de proportionnalité qui dépend de l’éclairement laser utilisé expéri-mentalement et de la capacité thermique du matériau. En injectantT(x= 0, t)dans le modèle d’évaporation (équation I.3), il est possible de retrouver des spectres de temps de vol obtenus en partie III.3. Après calcul, un produit de convolution est effectué entre les spectres simulés et une fonction gaussienne d’écart type 120 ps. Cela permet de prendre en compte la réponse du détecteur.

En considérant les profils de densité d’absorption pour une pointe d’aluminium avec R = 55nm etγ = 10^◦ àλ =1240 nm et àλ=365 nm (Fig.III.12), il n’a pas été toujours possible de suivre correctement les données expérimentales. Les spectres expérimentaux ont été repris desFig. III.8 etFig.III.10 et ont été exprimés en vitesse d’évaporation φ(t). Ils sont normés tels que R

φ(t)dt = ϕ_at/imp où ϕ_at/imp est le taux d’évaporation expérimental de la pointe (ϕ_at/imp= 0.01at/imp dans ce cas). En effet, si il est possible de suivre avec le modèle le profil expérimental pour λ = 1200 nm en polarisation axiale (Fig. III.13 (c)), dans les autres cas présentés, Fig. III.13 (a) et Fig. III.13 (b), le profil simulé suit peu le profil expérimental. Après l’impulsion laser, la vitesse d’évaporation diminue très rapidement dans les premières nanosecondes, puis de plus en plus lentement. On peut alors penser que la pointe ne refroidit pas suivant le profil de température initiale issu des profils d’absorption D_a||/⊥(x) calculés.

Nous avons supposé que l’extrémité de la pointe (les 50 nm au bout) était plus chaude de 50 K. Le modèle numérique suit alors correctement les résultats expérimentaux pour les deux longueurs d’onde présentées et dans les deux cas de polarisation (Fig. III.13 (b) et

Fig.III.13(d)). Physiquement, ce point chaud pourrait être dû à l’absorption de la nanopar-ticule terminant la pointe qui pourrait être beaucoup plus élevé que celle du cône tronqué. En effet, dans la section III.2.2, nous avons montré que l’efficacité d’absorption d’une nanoparti-cule de rayonR est beaucoup plus importante que celle d’un cylindre infini de même rayonR. Dans tous les cas de polarisation les mêmes paramètres expérimentaux ont été injectés dans le modèle numérique (T₀ = 80K, Q_n = 0.2eV). Dans l’équation III.10, ϑ a été ajusté en fonction de l’éclairement utilisé expérimentalement pour obtenir F R constant.

62 Chapitre III – Absorption optique d’une pointe nanométrique

Figure III.13 – Dynamique d’évaporation à l’aide des profils de densité d’absorption. Comparaison du modèle thermique utilisant les profils d’absorption issus de la figure III.12 avec des spectres expérimentaux obtenus sur une pointe d’aluminium (R= 55nm etγ = 10^◦) analysée àλ= 365nm ((a)) et à λ= 1240nm ((c)).

En (b) (λ = 365nm) et (d) (λ = 1240nm), la même comparaison est effectuée mais en rajoutant une zone d’absorption plus grande à l’extrémité de la pointe.