Présentation des équipements d’acquisition

Un caisson a été conçu puis réalisé pour permettre le confinement du détecteur GeHP et son utilisation en milieu hostile. Ce prototype est bâti autour d’un collimateur. Ce collimateur a été défini pour réduire l’influence des sources parasites. Les dimensions du caisson ont été parfaite- ment ajustées à celles du détecteur et des protections biologiques ont été positionnées autour du détecteur à l’intérieur du caisson inox (Figure 26).

Figure 26 : A gauche vue 3D du détecteur GeHP dans le caisson de confinement pour les mesures en milieu sévère, à droite résultats du mo- dule VISTIR du code MERCURE représentation de la zone de tirage des sources (zone collimatée)

Cependant, pour la maitrise du risque de sous criticité, une ligne de défense appuyée sur une technique d’analyse contradictoire est recom- mandée. La présence d’actinides et plus particulièrement de 240Pu, dont le taux de fission spontanée est significatif, a été déterminant pour la sélection de la deuxième technique. Le comptage neutronique a été logiquement sélectionné malgré une configuration complexe pour la- quelle le rapport signal/bruit sera délicat à maitriser. Les blocs de détection neutron ont été réalisés à partir de compteurs et d’un design classiques. Il s’agit de compteurs proportionnels à 3He, placés dans un bloc de polyéthylène. Deux configurations ont été évaluées, structurées à partir d’un ensemble de 8 compteurs placés dans un bloc de polyéthylène de 10,6 cm d’épaisseur (Figure 26).

Les systèmes de caractérisation radiologique in situ pour la réalisation de l’inventaire radiologique amont

Figure 27 : En haut, schéma d’un bloc constitué de 8 détecteurs 3He placés à 29,97 mm de la surface, en bas schéma d’un bloc constitué de 8 détecteurs 3He placés à 13,97 mm de la paroi et d’un écran de cadmium

L’étude est pilotée par l’optimisation du rapport signal sur bruit dans la configuration de mesure imposée par les entreposages des colis. Pour la définition des dimensions des blocs, la simulation est réalisée en utilisant le code MCNP [46]. Le bloc de détection est placé contre la paroi du conteneur de déchets. Deux simulations ont été réalisées par configuration de bloc : une simulation avec uniquement 2 sources dans le conteneur étudié et une simulation avec 3 sources : 2 sources positionnées dans le conteneur étudié et 1 source positionnée dans le conte- neur voisin. Le « comptage utile » est le comptage dû aux neutrons issus du conteneur étudié et le « comptage parasite » est le comptage dû aux neutrons émis dans le conteneur voisin (Tableau 14).

Configuration de mesure Cas 1 Cas 2 Cas 3 Cas 4

Repère (figure) Figure 27 (haut, sans polyéthylène) Figure 27 (haut) Figure 27 (bas, sans Cd) Figure 27 (bas) Distance entre l’axe des tubes

3

He et la paroi du bloc posé contre le conte-

neur (mm)

29,97 29,97 13,97 13,97

Epaisseur totale de polyéthylène (cm)

0 10,16 10,16 10,16

Feuille de cadmium (mm) / / / 1

Distance entre la feuille de cad- mium et la face arrière du bloc

de polyéthylène (mm)

/ / / 30

Rapport signal sur bruit 0,5 1,5 4,3 6,7

Tableau 14 : Résultats de calcul pour l’optimisation du rapport signal sur bruit pour la mesure d’un conteneur suivants les configurations des blocs contenant les détecteurs 3He

Pour le cas 1, les hypothèses de modélisation sont simplifiées. Il n’y pas de polyéthylène dans le bloc. Le comptage issu du conteneur voisin est deux fois supérieur au comptage issu du conteneur étudié. Ce résultat n’a pas de sens pratique, il est une référence pour valider la « configura- tion neutronique » finale. Dans le cas 2, le bloc a été modélisé avec le bloc de polyéthylène (Figure 27, haut). Le comptage parasite est atténué de 76 % (bruit) mais le comptage utile (signal) est réduit de 20 % environ. Dans le cas 3, les détecteurs ont été rapprochés de 1,6 cm de la face avant du bloc. Le comptage parasite est atténué de 85 % alors que le comptage utile a augmenté de 42 %. Dans le cas 4, les détecteurs ont également été rapprochés de 1,6 cm vers la face avant du bloc et une feuille de 1 mm de cadmium a été intercalée à 3 cm de la face arrière du bloc. L’ajout de la feuille de cadmium permet d’atténuer de 90 % le comptage parasite (au lieu de 85 % dans le cas 3).

Les deux technologies ont été mises en œuvre, seuls les résultats obtenus en spectrométrie gamma sont reportés ici. Ces résultats sont pré- sentés dans les paragraphes suivants.

Les systèmes de caractérisation radiologique in situ pour la réalisation de l’inventaire radiologique amont

2.4.2.1 Description du pré et post traitement des calculs. Evaluation de l’incertitude associée à la fonction de transfert L’estimation de l’incertitude associée à la fonction de transfert est une application des principes présentés dans les chapitres précédents. Dans ce cas d’application, les paramètres d’influence caractérisent les déchets et les sources (Tableau 15).

Paramètres variables Plage de variation

Energie des photons  59 keV : raie principale de l’241Am

662 keV : raie du 137mBa descendant en équilibre du 137Cs 1,17 MeV : raie du 60Co

1,33 MeV : raie du 60Co

Densité du déchet de 0,1 à 3,0 g.cm-3

Composition du déchet 3 compositions différentes

Répartition de l’activité Répartition au travers de 26 sources dont les positions sont fixes ou aléatoires dans le volume utile

Géométrie de la source Ponctuelle ou parallélépipédique

Tableau 15 : Inventaire des paramètres variables et dynamiques retenues pour l’estimation de l’incertitude associée à la fonction de transfert (FT(E))

Ces paramètres d’influence et leurs intervalles ont été utilisés pour l’estimation de l’incertitude associée à la fonction de transfert. Dans un premier temps une étude de sensibilité a permis de valider la faisabilité de la caractérisation radiologique par spectrométrie gamma. Le niveau de l’incertitude relative est le critère de décision. Dans un second temps, à partir des résultats de l’étude de sensibilité, le calcul de l’incertitude est proposé.

Au regard du nombre conséquent de calculs, une solution originale d’évaluation de l’incertitude a été développée. Il s’agit d’un pré et post processeur de calculs de fonction de transfert. Le code de calcul est le code MERCURE. Le logiciel Scilab version 5.4.1 a été utilisé pour déve- lopper un pré et post processeur. Le post processeur s’appuie sur un générateur aléatoire. Un ensemble de calculs représentatif des configura- tions des déchets a été proposé. Ces cas d’étude sont des indicateurs utiles pour les requêtes de collecte de données techniques supplémen- taires à l’image des travaux conduits sur l’échangeur de l’usine GBI. L’activité totale contenue dans le colis est normalisée (1 Bq, 137Cs) pour les cas d’étude suivants :

• étude de l’influence de la qualité des matériaux de la matrice (Cm, 1,2,3) et de la masse volumique () pour une source homo- gène (AH, activitérépartie de façon homogène dans le colis), par l’analyse du débit de fluence au centre du détecteur en fonction de la masse volumique pour trois compositions (Figure 28 1a),

• étude de l’influence de la répartition de l’activité pour 26 sources ponctuelles fixes, pour une distribution hétérogène de l’activité (AVr) et la composition 3 (Figure 28 2a),

• étude de l’influence de la répartition de l’activité 3 sources ponctuelles disposées aléatoirement dans la matrice pour la compo- sition 3 et une masse volumique () fixe (Figure 28 2b).

Figure 1a

Cm : Composition des matériaux

Acier PVC Bitume Béton Inox

1 5% 95% / / /

2 50% 50% / / /

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Figure 2a _{Figure 2b}

Figure 28 : 1a, variation du débit de fluence en fonction de la masse volumique pour les trois compositions de déchets pour une source de 137

Cs d’activité homogène de 1 Bq, 2a Distribution des débits de fluence calculés au centre du détecteur avec 26 sources ponctuelles fixes pour une masse volumique de 0,5 g.cm-3 ,5000 tirages, 2b Distribution des débits de fluence calculés au centre du détecteur avec 26 sources ponc- tuelles réparties spatialement et en activité de façon aléatoire pour une masse volumique de 0,5 g.cm-3 ,5000 tirages

A partir des résultats de l’étude, le poids de chaque variable est dégagé. Dans la configuration la plus défavorable, le débit de fluence évolue d’un facteur 19 lorsque la masse volumique du déchet varie de 0,1 g.cm-3 à 3,0 g.cm-3. L’influence de ce paramètre est encore plus significative lorsque l’activité est concentrée en un point (notion de Ftmin présentée dans le cas de l’échangeur de l’usine GBI). On retiendra que la locali- sation de la source dans la matrice du déchet a une influence importante notamment lorsque la source est unique et la masse volumique de la matrice est élevée. Il est impératif de débuter dans la phase préparatoire de l’opération de caractérisation radiologique par la considération de ce cas extrême pour optimiser la position du détecteur. Le module de calcul devient alors un outil pour déterminer la faisabilité de la mesure car les opérations de caractérisation sur la base de raies d’énergie inférieure à 200 KeV ne sont pas rares pour des matrices de densité supé- rieure à 1 - démarche qu’il faut éviter mais qui est, grâce au pré et post processeur, maintenant outillé.

La combinaison de ces variables (Mv, AV) est traitée dans la définition de la fonction de transfert qui suit. Le radio traceur 137Cs a été retenu, il vient l’estimation dans une configuration de mesure de la valeur de l’incertitude associée à la fonction de transfert. La composition (maté- riaux) du déchet n’a pas d’influence sur l’atténuation des rayonnements gamma à l’énergie de 662 keV. Cependant une composition représen- tative des déchets est retenue, la composition 3 (Figure 28). Les sources élémentaires parallélépipédiques (volume 5 litres) sont conformes à la contamination contenue dans les déchets. Les sources ponctuelles dans les colis sont interdites dans les colis de déchets. Les volumes sources élémentaires ont été modélisés en affectant aléatoirement à chacun d’eux une densité comprise entre 0,01 à 2,00 g.cm-3 dynamique qui est le reflet des masses minimale (55 kg) et maximale (227 kg) du volume total utile des déchets. La répartition de l’activité totale entre les sources élémentaires a été tirée aléatoirement pour une activité totale d’1Bq (Figure 29).

Source de 137Cs Déchets Nombre total de

tirages

Elémentaire Totale

Nombre Position Energie  Répartition Activité

Composition physicochimique Masse volumi- que (g.cm-3) Acier PVC Bitume Béton Inox

26 fixe 662 keV hétérog. 5% 20% 20% 30% 25% aléatoire, entre

0,01 et 2,00

20000

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Figure 29 : Distribution des débits de fluence calculés au centre du détecteur pour le 137Cs pour des sources volumiques réparties de façon aléatoire dans la matrice d’activité globale de 1 Bq pour une distribution aléatoire de densités comprises entre 0,01 et 2,00 g.cm-3. Représen- tation pour 20000 tirages

La distribution est très asymétrique comme le confirme le coefficient d’asymétrie calculé qui est de 0,57. Elle est caractérisée par les indica- teurs suivants (Tableau 17) et conduit à l’expression d’une incertitude relative associée à la fonction de transfert de 50% (k=1).

137

Cs Indicateurs de la distribution (ph.cm-2.s-1)

662 keV Minimum Maximum Moyenne Ecart type σ (k=1) Incertitude relative (k=1)

3,0.10-08 6,4.10-7 3,3.10-7 1,8.10-7 0,5

Tableau 17 : Indicateurs de la distribution des débits de fluence calculés (ph.cm-2.s-1) pour 1 Bq de 137Cs

L’expression de l’incertitude associée est ensuite appliquée pour exprimer la fonction de transfert FT1Bq 137 Cs pour 1 Bq de 137Cs: FT 1Bq 137 Cs = 3,334.10-7 ± 1,751.10-7ph.cm-2.s-1/ 1Bq de 137Cs (k=1).

2.4.2.2 Résultats de mesure in situ

Les mesures ont été réalisées avec un détecteur GeHP de faible taille (25 mm² x 10 mm) placé dans un caisson (Figure 26). Il a été positionné successivement au-dessus des deux trous de carottage (Figure 30).

Figure 30 : Détecteur GeHP et son caisson installés en configuration de mesure

La durée d’acquisition est pilotée par précompte. En pratique, une Précision Statistique (PS) est ciblée. Elle a été fixée à : 3% sur les pics d’absorption totale pour les radionucléides servant de traceur (137Cs). La PS est définie par la relation PS = 1/ . Le nombre de coups nets doit donc être supérieur à 1200 coups (Tableau 18).

Carottage sud Carottage nord

Energie Surface du pic FWHM (keV) Temps de mesure (s) Surface du pic FWHM (keV) Temps de mesure (s) C 13 662 keV 32879 1,308 8842 163981 1,342 24922 1,17 MeV / / 377 1,392 1,33 MeV / / 265 1,447 C 12 662 keV 56567 1,274 22700 1343 1,234 16733 1,17 MeV 973 1,547 97 / 1,33 MeV 815 1,812 70 /

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Les précisions statistiques obtenues sur les spectres gamma du conteneur C13 (Tableau 18) sont de 1% sur le pic à 662 keV du 137Cs et entre 5 et 8% sur les pics à 1,17 et 1,33 MeV du 60Co. La mesure réalisée sur le carottage sud a également montré la présence d’154Eu avec deux raies à 1004 keV et 1274 keV. Ces raies n’ont pas été exploitées pour l’expression quantitative en raison de leurs mauvaises statistiques de comptage. L’expression de l’activité des radionucléides présents dans les spectres gamma a été estimée. Ces données ont d’abord été comparées aux spectres types, le ratio des activités : 137Cs/60Co étant le premier indicateur de pertinence pour la méthode de déclaration. Le spectre de réfé- rence qui a été retenu est donc le spectre S024 (Tableau 19).

137

Cs 60Co Référence du spectre type Ratio activités 60Co/137Cs

LD en Bq (k=1,96) 1,3.108 1,5.107 S011 1,92.10-5 Activité (en Bq) 10,0.109 5,2.107 S012 3,07.10-4 Incertitude relative sur l’activité (k=1) 53,0 % 51,0 % S017 5,84.10-2 / 5,2.10-3 S020 1,04.10-3 S024 1,75.10-3 S026 2,04.10-1

Tableau 19 : Activités et limites de détection

A partir des activités en 137Cs et en 60Co, l’activité totale des émetteurs β non mesurés est estimée puis à partir du rapport α/β de 7,51 % du spectre type (S024, Tableau 19) complété par l’isotopie du plutonium « P004 » une masse de matière fissile est déclarée (239Pu, 241Pu).

238

Pu 239Pu 240Pu 241Pu 242Pu 241Am Total

Activité (Bq) 7,536.108 2,814.109 1,818.109 1,620.1010 1,138.106 7,818.104 2,159.1010 masse (g) 1,190.10-3 1,225 0,217 4,230.10-3 7,766.10-3 6,156.10-7 1,45

Tableau 20 : Activités alpha (1σ) et masses correspondantes par radioélément à partir des radionucléides traceurs et du spectre ancien S024 L’incertitude relative associée aux activités α et aux masses est de 51,6% (k=1). La masse totale de matière fissile est estimée à : 1,45 g ± 2,24 g (k=3). La limite de détection en masse de Pu totale est de 0,93 g. Elle a été calculée à partir de l’activité alpha déduite de la limite de détection en 60Co.

2.4.3 Conclusion

Une nouvelle méthodologie pour la caractérisation radiologique de déchets (gros volumes) in situ se dégage de ces travaux. La démarche classique décomposée en trois phases : recueil des données, acquisition et traitement, est enrichie par une approche novatrice pour la phase opérationnelle. Ce complément consiste à établir la faisabilité puis l’optimisation de l’opération de caractérisation radiologique à partir de l’évaluation de l’incertitude associée à la grandeur d’intérêt. Le processus d’évaluation de l’incertitude est instrumenté par un robot de calcul alimenté par les spécifications radiologiques et techniques des déchets. Le résultat prend la forme, pour une configuration donnée, de l’expression a priori d’une incertitude et d’un schéma de calcul (repère 2, Figure 31).

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Figure 31 : Schéma global de la méthode de déclaration de la masse de matière fissile

L’intégration du robot de calcul des incertitudes, dans les progiciels de traitement des spectres gamma est en cours. Cet outil numérique doit permettre d’optimiser la mesure de composants complexes et en particulier il sera utile pour placer le détecteur dans la scène afin de réduire l’incertitude associée à la grandeur d’intérêt. Dans le cas de l’instrumentation de procédé de reprise pour la maitrise de la sous criticité, une technique d’analyse indépendante est exigée, c’est une ligne de défense. La mesure neutronique a été étudiée. Un bloc composé de 8 comp- teurs a été optimisé et sera exploité lors de prochaines campagnes de mesures en appliquant la même méthode d’optimisation.

Dans ce document, cette méthodologie s’applique à des composants ou déchets pour lesquels des données radiologiques existent. Le spectre type est la donnée pivot de la méthode mais ce principe est applicable à l’ensemble des techniques de caractérisation de composants in situ.

2.5 Une synthèse

La caractérisation radiologique in situ de gros composants est une technique qui malgré plus de 30 ans de retour d’expérience [48], souffre d’un développement qui ne répond pas encore totalement aux attentes des enjeux portés par les opérations d’A&D. Les trois études présen- tées dans ce chapitre tentent de clarifier les domaines d’application et les limites des technologies actuelles. Sans écarter les techniques de mesure issues des pratiques de la radioprotection comme la mesure de débit dose ou plus récemment le comptage neutronique in situ, la spectrométrie gamma reste la technique de référence pour des raisons de facilité de mise en œuvre et de qualité des informations apportées. Cependant, la mesure in situ se distingue des pratiques de laboratoire par de nombreux paramètres, dont le principal est la méthode de trai- tement des données brutes. « L’échantillon », le gros composant, n’est pas normalisé ou adapté à la technique de mesure. Ainsi l’exploitation dépend de la capacité à tracer les fonctions de transfert [26], subordonnée à l’évaluation de l’incertitude associée à la grandeur d’intérêt. L’exploitation de cette technique passe donc par le développement des dispositifs de mise en œuvre et le traitement des spectres gamma novateurs [29].

Une fonction essentielle dans la phase d’acquisition, est la fonction de collimation. Cette fonction est décomposée en trois termes distincts la protection latérale, l’angle solide et la réduction de flux par interposition d’un écran entre la source et le détecteur. La forme la plus originale est le dispositif proposé pour la caractérisation sous eau de la cuve de réacteur [28][28]. On retrouve dans ce dispositif les trois fonctions de collimation avec une solution originale pour la maitrise de l’angle solide. Cette solution combine l’eau, l’air grâce à une canne placée à l’avant

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paroi de la cuve et d’exprimer une activité surfacique confirmée par les résultats de calcul. La fonction de collimation est un axe de R&D a part entière. Elle est souvent négligée, pourtant les perspectives dans ce domaine sont nombreuses.

Le choix des détecteurs et le tracé de la fonction de rendement ont été décrits à partir de trois cas d’application. La sensibilité de la technique aux variables responsables de l’atténuation des rayonnements gamma n’est plus à démontrer. Quels sont les solutions dégagées de ces tra- vaux ?

La solution dégagée de la caractérisation de l’échangeur pour réduire ou maitriser le principal terme d’influence est de disposer du couplage du nombre de points de mesure avec l’expression de l’incertitude associée à la mesure. L’optimum de cette méthode consiste à observer le gros composant sous forme de volumes élémentaires de petites tailles, en réduisant ainsi l’influence de l’atténuation et de la répartition du contaminant sur l’expression de l’incertitude associée à la grandeur d’intérêt. Il vient alors le concept de volume infiniment petit ou réduit à un point observé avec la trajectoire dans la matrice du composant la plus courte possible. La configuration de la cuve du réacteur est une applica- tion directe de ce concept. La collimation mise en œuvre réduit le volume observé à quelques cm3. Cette configuration est une application directe de la réduction ou la maitrise de l’incertitude associée à l’activité. Ce cas est intéressant car l’application de la méthode suppose une répartition maitrisée de l’activité dans le composant (fonction de distribution). C’est le cas de composants sous flux neutronique. L’activité d’un point de la cuve est alors propagée suivant la fonction de répartition obtenue par calcul. Ces deux cas montrent, sans surprise, que la caractérisation de gros composants tend vers une fragmentation de la source soit en isolant un petit volume, cas de la paroi du réacteur, soit en réalisant un nombre important de mesures dont le résultat global est la somme des activités fragmentaires. Le troisième cas représente la configuration la plus contraignante. Il n’est pas possible de décrire la qualité radiologique à partir d’une fraction des colis empilés dans le cais- son puisque la fonction de répartition n’est pas représentative. La répartition est discontinue par définition. De plus, la réalisation d’une carac- térisation à partir d’un nombre important de points est impossible pour ce genre de configuration. L’entreposage de déchets est la configura- tion la plus pénalisante. Vient la nécessité de développer une méthode qui s’appuie sur le concept de découpage de la source à partir d’un point de mesure unique. Une solution est numérique. Elle a nécessité la conception et le développement d’un robot de calcul. Elle suppose que l’objet observé compris dans l’angle solide du système d’acquisition est une somme de sources radioactives de petites tailles. Dans chaque volume est affecté une qualité physico chimique et une source de contamination (qualité du radionucléides et niveau d’activité) de façon aléatoire. Un nombre important de configurations est généré. La distribution des résultats est ensuite traitée pour fournir une évaluation de l’incertitude associée à l‘activité. Actuellement c’est la voie retenue pour la définition des matériels et des techniques de traitement des