Paramètres non linéaires

La susceptibilité _ijk⁽²⁾ du second ordre conditionne les effets quadratiques d’optique non linéaire. En général, le terme _ijk⁽²⁾ est substitué par le terme d_ijk. La relation entre les deux termes est la suivante :

d_ijk ¹_{2 ijk}⁽²⁾ Eq 1.16

La notation contractée suivante est utilisée pour le tenseur d_ijk= d_il :

jk 11 22 33 23, 32 31, 13 12, 21

l 1 2 3 4 5 6

Le tenseur de rang 3 de susceptibilité non linéaire est alors représenté par la matrice 3 x 6 suivante : d_il (^dd¹¹₂₁ ^dd¹²₂₂ ^dd¹³₂₃ d₃₁ d₃₂ d₃₃ d₁₄ d₁₅ d₁₆ d₂₄ d₂₅ d₂₆ d₃₄ d₃₅ d₃₆) Eq 1.17

Maintenant, la matrice ne comporte plus que 18 éléments. Dans le cas des cristaux centrosymétriques, tous ces éléments sont égaux à 0. Pour les 21 classes cristallines non centrosymétriques, le nombre des éléments indépendants de la matrice d_il est réduit jusqu’à 10 en considérant les conditions de symétrie de Kleinman qui supposent que la susceptibilité non linéaire est essentiellement indépendante des fréquences optiques utilisées. Finalement, les conditions de symétrie de Kleinman conduisent à la matrice Eq 1.18 de part les relations suivantes :

d₂₁ = d₁₆ ; d₂₄ = d₃₂ ; d₃₁ = d₁₅ ;

33 d_il (^dd¹¹₁₆ ^dd¹²₂₂ ^dd¹³₂₃ d₁₅ d₂₄ d₃₃ d₁₄ d₁₅ d₁₆ d₂₄ d₁₄ d₁₂ d₂₃ d₁₃ d₁₄) Eq 1.18

1.3.2 Rendement de conversion

Le rendement de conversion d’une onde fondamentale de vecteur d’onde ⃗ est défini pour la génération du second harmonique [6] (formalisme d’onde plane) dans le cas de faible rendement de conversion comme :

^P_P^2ω ω ^{2deff2 L2Iω2} 0n_ω2n_2ωc_{0 ω}2 sin²( ΔkL_{2 )} ( ΔkL_{2 )}² Eq 1.19 P_ω : la puissance IR fondamentale.

P_2ω : la puissance de l’onde harmonique.

d_eff : le coefficient non linéaire effectif (voir Eq 1-22).

L : la longueur de cristal.

n_ω : l’indice de réfraction à la fréquence ω. n_2ω : l’indice de réfraction à la fréquence 2ω. c₀ : la vitesse de la lumière.

Δk : le désaccord de phase (θk ‖k⃗ 3 - k⃗ 1 - k⃗ 2‖ ) I_ : l’intensité d’onde fondamentale.

0 : la permittivité diélectrique du vide.

 : la longueur d'onde de la radiation à la fréquence .

L’Eq 1.19 montre que le rendement de conversion est proportionnel au carré de l’intensité

de l’onde fondamentale.

34 tanh^{2 5,454 deff} L √I0/2

√n3 ^{Eq 1.20}

1.3.3 Coefficient non linéaire effectif d

Pour une configuration donnée, la polarisation non linéaire peut se mettre sous la forme suivante dans le cas de la GSH :

P(2ω) 2d_effE2(ω) Eq 1.21

C'est cette relation qui définit le coefficient non linéaire effectif d_eff.

Une fois la direction d’accord de phase localisée, la caractérisation physique du cristal non linéaire nécessite de mesurer l’efficacité de conversion de fréquence définie comme P(2ω)/E2(ω) afin d’en déduire le coefficient non linéaire effectif associé. Il caractérise donc l'importance de la non-linéarité. Celui-ci varie d’une direction d’accord de phase à une autre. En général, la direction de propagation n’est pas le long des axes principaux du cristal et le coefficient deff est alors une combinaison linéaire de plusieurs coefficients optiques ONL d_il.

Dans le cas des cristaux uniaxes, le coefficient non linéaire effectif d_eff pour chaque accord de phase et pour chaque classe de symétrie est donné dans le Tableau 1.5 [8].

Tableau 1.5 : Tableau récapitulatif du coefficient non linéaire effectif de différentes classes

de cristaux uniaxes pour la génération de somme de fréquence [8].

Classe cristalline d_effeeo et d_eff(eoe, oee) d_effooe et d_eff(oeo,eoo)

6m2 d₂₂ cos2 cos3 -d₂₂ cos sin3

6 cos² (d11 son3 + d22 cos3) cos (d11 cos3 - d22 sin3 )

4, 6 0 d₁₅ sin

3m d₂₂ cos2 cos3 d₁₅ sin - d22 cos sin3

32 d₁₁ cos2 sin3 d₁₁ cos cos3

3 cos2 ( d11 sin3 + d22 cos3) d₁₅ sin + cos (d11 cos3 - d22 sin3 )

42m d₁₄ sin cos2 - d₁₄ sin sin2

4mm, 6mm 0 d₁₅ sin

4 sin2 ( d14 cos2 - d15 sin ) -sin ( d14 sin2 + d15 cos2 )

Dans le cas des cristaux biaxes, nous ne montrons que le coefficient non linéaire pour le

groupe d’espace Cm associé à la classe cristalline m dans le Tableau 1.6. Pour les autres classes cristallines des cristaux biaxes, la formule de d_eff peut être trouvée dans la référence [9].

35

Tableau 1.6 : Expression des coefficients non linéaires effectifs correspondant à la classe

cristalline m pour la génération de somme de fréquence [9].

Plan principal Type I Type II

XY d₁₃ sin d₃₁ sin2 + d32 cos2

YZ _{d13 sin}2 + d12 cos² d₃₁ sin

ZX d₁₂ cos - d32 sin 0

1.3.4 L’angle de double réfraction (walk-off)

L’angle de walk-off est inhérent à la biréfringence du matériau exploitée pour réaliser l’accord de phase. Il peut être interprété de deux façons différentes. La première explication est mentionnée dans ce chapitre : dans un milieu biréfringent, le phénomène de walk-off [10][11] correspond à une différence d’orientation entre les directions de propagation du flux énergétique et de l’onde elle-même. C’est ainsi que la propagation de l’énergie de l’onde fondamentale forme un angle (l’angle de walk-off) avec celle de l’onde du second harmonique. La deuxième interprétation de l’angle de walk-off est montrée dans la Figure 1.13. Dans un cristal uniaxe, les faisceaux des ondes ordinaires et extraordinaires ne rencontrent pas les mêmes indices de réfraction : ils s’écartent l’un de l’autre de l’angle qui correspond à l’angle de walk-off (ou de double réfraction). Il y a qu’une seule polarisation qui subit une déviation due à l’effet de walk-off, c’est l’onde extraordinaire ; l’onde ordinaire, comme son nom le sous-entend, ne présente pas de walk-off. Néanmoins, on rencontre cela pour les deux polarisations dans le cas général d’un cristal biaxe.

Pour un cristal uniaxe, la valeur de l’angle de walk-off peut être calculée en utilisant l’Eq 1.22.

arctan [(_n^ne

o)²tan ] Eq 1.22

Dans cette formule, le signe du haut est utilisé pour des cristaux uniaxes négatifs, le signe du bas concerne les cristaux uniaxes positifs.

36

Figure 1.13 : Schéma du principe de double réfraction. L'angle de double réfraction est ρ. 2w correspond au diamètre du faisceau incident.

Pour un cristal biaxe, en première approximation, nous pouvons utiliser la même formule que pour le cristal uniaxe, mais elle n’est valable que dans les plans principaux. Pour un calcul précis, l’Eq .23 peut être utilisée :

tan n2[ _{n 2}^s _n^X X 2 2 _{n 2}^s _n^Y Y 2 2 _{n 2}^s _n^Z Z 2 2 ] 1/2 Eq 1.23 avec s_X s_Y

s_Z (^{sin cos}sin sin

cos )

Il est primordial de connaître précisément l’amplitude du phénomène de walk-off pour évaluer l’aptitude d’un cristal à être utilisé sur une grande longueur comme doubleur de fréquence. Pour des cristaux de petite épaisseur, l’effet n’est pas trop gênant, mais la puissance de l’onde harmonique générée est limitée dès que le cristal est trop long ou que le faisceau est de trop petite taille.

L’angle de walk-off est nul pour l’accord de phase non critique, c'est-à-dire lorsque la propagation des ondes s’effectue selon l’un des axes principaux du milieu X,Y ou Z (et que la direction de ces axes est indépendante de la fréquence).

2w L Cristal biréfringent Onde ordinaire Onde extraordinaire 

37

1.3.5 Tolérances angulaire, thermique et spectrale

La formule de rendement de conversion (Eq 1-19) contient un facteur en sinus cardinal sin2(ΔkL/2)/(ΔkL/2)2. Ce facteur vaut 1 (maximum) quand Δk est égal à 0, c’est-à-dire que l’efficacité de doublage est maximale quand la condition d’accord de phase est satisfaite. Les tolérances angulaire, thermique et spectrale quantifient les écarts en angle, en température et en fréquence des ondes interagissantes de telle sorte que l’intensité du doublage soit réduite de moitié par rapport à sa valeur maximale obtenue pour un accord de phase parfait (Figure 1.14).

Figure 1.14 : Représentation de la fonction sinus cardinal au carré.

Le principe général pour calculer ces tolérances consiste à développer Δk en série de Taylor au voisinage des angles, longueurs d’onde et températures de condition d’accord de phase. Par exemple, dans le cas de la tolérance angulaire, la variation du désaccord de phase k avec  pour un cristal uniaxe s’écrit par [12][13].

Δk Δk ) m ^(θk) ) _m.Δ ¹ 2 2 θk 2 _m .(θ )2 λ Eq 1.24

Les formules précises qui permettent de calculer la tolérance angulaire sont données dans la référence [7].

Pour le choix de cristaux pour l’optique non linéaire, on préférera des tolérances angulaires, thermiques et spectrales élevées. Les raisons en sont les suivantes :

38  Une tolérance angulaire élevée permet une plus grande marge dans l’orientation et la taille des cristaux. Également, une tolérance angulaire élevée permet une focalisation du faisceau plus forte, et ainsi un rendement de conversion plus grand.

 Une tolérance thermique élevée donne un gage de stabilité de la conversion de fréquence quelles que soient les fluctuations de température ressenties par le cristal.

 Une tolérance spectrale élevée autorise une plus grande variation de la fréquence du rayonnement laser incident.

1.4 Méthodes de cristallogenèse