Oscillations de Rabi dans nos composés organiques

Les expériences de RPE pulsée ont été réalisées sur les deux composés (TMTTF)2PF6

et (TMTTF)2AsF6 en faisant varier le champ micro-onde de 0.1 mT à 1.5 mT. Le choix de ces deux composés n’est pas anodin et provient du fait que ces sels organiques ont un état fondamental spin-Peierls qui se traduit par une chute brutale de la susceptibilité magnétique de la chaîne de spins.

A température suffisamment basse, seul le signal issu des défauts corrélés est observable et des mesures d’oscillations de Rabi peuvent donc être effectuées uniquement sur ce signal. En revanche, il n’a pas été possible de réaliser ce genre de mesure sur le composé organique (TMTTF)2SbF6 car à basse température, le signal RPE détecté est toujours formé des deux signaux (celui de la chaîne de spins uniforme et celui des impuretés). Le signal cohérent issu de la raie RPE RF observée en onde continue a été obtenu à l’aide de la méthode de la FID et une description de la séquence utilisée est présentée dans le chapitre 3. Dans nos composés fortement corrélés il n’est, à notre connaissance, pas possible de réaliser des mesures d’écho de spin à cause du fait que les raies RPE sont homogènes. Dans la suite, nous montrerons que le caractère homogène de la raie RF est validé par nos résultats expérimentaux.

Les figures 5.24 et 5.25 montrent des exemples d’oscillations de Rabi que nous avons mesurées. Les oscillations de Rabi du composé organique (TMTTF)2PF6ont été obtenues à une température de T = 3 K où le système étudié est dans l’état spin-Peierls et où le signal de la chaîne est inexistant.

Figure 5.24 : Oscillations de Rabi de nos solitons obtenues dans (TMTTF)2PF₆ en bande X et à T = 3 K par integration de 1000 FID. Les trois courbes correspondent à trois valeurs de champ micro-ondes. Les symboles sont les mesures expérimentales et les courbes continues rouge sont les ajustements numériques.

La courbe continue rouge représente l’ajustement numérique que nous avons utilisé afin d’extraire le maximum d’information de ces FID. Pour cela, nous avons considéré une fonction sinusoïdale amortie exponentiellement et définie par :

hS_x(t)i ∝ sin (ΩRt) exp (−t/τR) (5.7)

où ΩR représente la pulsation de Rabi et τR le temps caractéristique de l’amortisse-ment de Rabi.

Les mesures d’oscillations de Rabi sur le composé (TMTTF)2PF6 ont été réalisées en augmentant la puissance micro-onde. Le but de telles mesures est de s’assurer que les oscillations que nous détectons sont bien des oscillations de Rabi. Si ces oscillations sont des oscillations de Rabi, on s’attend à obtenir une dépendance linéaire de νR en fonction de hmw. En effet, dans la littérature, il est bien connu que la fréquence de Rabi (νR) croit de façon linéaire avec l’augmentation du champ micro-onde [142, 143] (cf : équation 5.6). La figure 5.26 présente l’évolution de la fréquence de Rabi ainsi que de l’amortissement de Rabi en fonction du champ micro-onde appliqué. Nous pouvons remarquer que la fré-quence de Rabi croît linéairement avec le champ micro-onde. Le coefficient directeur de cette pente linéaire vaut : d(νR)/dhmw∼28 MHz/mT et est proche de la valeur attendue pour des spins S = 1/2 [141,144]. La courbe continue représente l’évolution de la fréquence de Rabi en fonction du champ micro-onde obtenue à partir de l’expression définie dans la sous section 5.2.2. Cette valeur de la pente nous fournit une information importante quant à la nature des défauts détectés. En effet, ce résultat est une preuve supplémentaire en faveur de notre hypothèse d’un soliton piégé avec S = 1/2.

Cette figure présente également la dépendance en champ micro-onde de l’amortissement de Rabi que nous avons extrait des oscillations de Rabi. Nous pouvons constater que la dépendance en champ micro-onde de l’amortissement de Rabi ΓR = (1/τR) est assez faible, ceci est dû au fait que nos raies RPE sont homogènes. La courbe rouge discontinue montre l’évolution en champ micro-onde de l’amortissement de Rabi qui est obtenu à l’aide de l’expression suivante [145] :

ΓR= Γ0+ γhmw (5.8)

où Γ0 représente l’amortissement de Rabi en champ micro-onde nu et γ est le coeffi-cient d’homogénéité.

A l’aide de cette expression, la valeur de γ = d(1/τR)/dhmw trouvée est de 0.4 MHz/mT, ce qui est 10 à 50 fois plus petit que dans les systèmes d’ions dilués [144,145].

Figure 5.25 : Exemple d’oscillations de Rabi du sel (TMTTF)2AsF₆ mesurées en bande X, à T = 3.4 K et T = 2.4 K, utilisant la méthode de la FID.

Il semble donc que, contrairement au cas des défauts paramagnétiques dilués, l’amor-tissement de Rabi de nos systèmes est quasiment indépendant de la puissance micro-onde. De plus, dans les impuretés paramagnétiques, l’amortissement de Rabi se trouve réduit en baissant la température et atteint une valeur minimale de saturation appelée "plateau" due à l’inhomogénéité du champ micro-onde [145]. Dans nos solitons piégés, l’amortis-sement de Rabi ne cesse de baisser lorsque la température décroît (voir figure 5.27). Ce comportement est la preuve que la dynamique de ces défauts corrélés est radicalement différente de celle des impuretés paramagnétiques et que sa nature fortement corrélée protège la cohérence de l’environnement de spins.

Figure 5.26 : Fréquence de Rabi et amortissement de Rabi en fonction du champ

micro-onde appliqué dans le cas du sel organique (TMTTF)₂PF₆, obtenus en bande X et à T = 3 K. La courbe continue représente un ajustement numérique de la fréquence de Rabi pour un système S = 1/2 et la courbe discontinue représente l’ajustement numérique de l’amortissement de Rabi défini par Γ0+ γhmw avec Γ0 = 1.35 MHz (amortissement pour hmw = 0) et γ = 0.41 MHz/mT (effet du champ micro-onde sur l’amortissement de Rabi).

Figure 5.27 : Evolution en température de l’amortissement de Rabi du composé

(TMTTF)₂PF₆. La courbe en pointillé représente un guide pour les yeux.

Figure 5.28 : Facteur de mérite du sel (TMTTF)2PF₆ obtenu en bande X et à T = 3 K, comparé à d’autres systèmes d’ions dilués. Les courbes en pointillé sont des guides pour les yeux. La courbe continue est l’ajustement numérique défini par : Q_M=ν_R/(1.35+0.015ν_R).