Etude à basse température et en bande X

Nous venons de voir que les axes principaux du facteur g pour les trois sels sont obtenus à partir des valeurs extrêmes de la dépendance angulaire du facteur g. Pour simplifier notre analyse, la dépendance angulaire du facteur g à température ambiante est prise comme référence et nous définissons θ = 0 comme H || b*. Nous avons tout d’abord réalisé une étude en température des spectres RPE. Pour cela, à température ambiante, nous avons

orienté le champ statique H suivant l’axe b*. Nous avons ensuite fixé cette position et nous avons diminué la température.

Figure 4.7 : Exemple de spectres RPE de (TMTTF)2SbF₆ pour différentes températures obtenus en bande X lorsque H || b*. La droite en pointillé représente la position du champ de résonance sur le spectre RPE à température ambiante.

La figure4.7montre un exemple d’évolution en température des spectres RPE obtenus pour le sel (TMTTF)2SbF6. A température ambiante, nous avons vu que les raies RPE sont de forme lorentzienne, et nous remarquons que ces courbes d’absorption gardent ce même profil lorentzien lorsque la température décroît.

La première remarque que nous pouvons faire est qu’en baissant la température, la valeur de l’axe principal gb∗ a tendance à croître (le champ de résonance décroît) et la raie RPE s’affine. En revanche, lorsque H est appliqué dans la direction c*, la valeur de gc∗

a tendance à décroître. La figure 4.8 présente la dépendance en température des axes principaux du facteur g pour H || b* et H || c* du sel (TMTTF)2SbF6. Sur cette figure, nous avons placé TCOcomme repère. Les courbes continues ne sont que des guides pour les yeux. Le comportement en température du facteur g ne révèle aucun changement brutal à TCO. Le même comportement est obtenu pour les deux autres sels dans le même intervalle de température.

La figure 4.9 montre la variation en température de la demi-largeur à mi-hauteur de la raie RPE de deux de nos systèmes, (TMTTF)2PF6 (haut) et (TMTTF)2SbF6 (bas)

Figure 4.8 : Dépendance en température du facteur g du sel (TMTTF)2SbF₆ obtenue lorsque H || b* et H || c*. Les axes b* et c* sont déterminés à T=300 K. Voir texte pour plus de détail. La variation du facteur g des autres sels est montrée en annexe C.

respectivement, obtenue en bande X et pour un champ statique H appliqué suivant les axes b* et c* définis à température ambiante.

Dans la région hautes températures, la raie est plus large suivant l’axe c* par rapport à l’axe b*. Nous pouvons observer que la largeur de raie décroît presque linéairement quand la température diminue pour les deux directions excepté à très basse température (T ∼ 30 K pour (TMTTF)2PF6 et T ∼ 50 K pour (TMTTF)2SbF6) où la raie RPE s’élargit. Ces résultats sont en parfait accord avec les études antérieures de la dépendance en température de la largeur de raie que nous avons présentées dans le chapitre précédent. Comme nous l’avons vu dans le chapitre précédent, la variation en température de la largeur de raie de ces systèmes ne peut pas être comparée à la théorie d’Oshikawa et Affleck. La figure 4.9 montre la variation en température de Γ dans (TMTTF)2PF6 et (TMTTF)2SbF6. Nous pouvons clairement observer un comportement presque linéaire de Γ au dessus de Tmax/2 (Tmax/2 ∼130 K pour (TMTTF)2PF6 et Tmax/2 ∼ 125 K pour (TMTTF)2SbF6) alors que la théorie d’Oshikawa et Affleck n’est valide qu’à T < Tmax/2. Comme nous l’avons mentionné au début de cette section, l’étude en température a été réalisée en fixant la position des axes b* et c* à température ambiante et en faisant décroître la température.

Figure 4.9 : Variation en température de la demi-largeur à mi-hauteur des spectres RPE

de (TMTTF)₂PF₆ (haut) et (TMTTF)₂SbF₆ (bas) obtenue en bande X et suivant les axes

Néanmoins, nous allons maintenant montrer que cette méthode ne permet pas de suivre l’évolution en température des axes principaux du facteur g comme cela a été consi-déré jusqu’à présent. Pour cela, nous avons réalisé des études détaillées multi-fréquences (9.5 GHz à 336 GHz) de la dépendance angulaire du facteur g pour des températures comprises entre 4 K et 300 K, et pour différentes valeurs de θ. Les figures 4.10, 4.11 et

4.12 montrent la dépendance angulaire du facteur g obtenue dans le plan b*c* pour les sels (TMTTF)2AsF6, (TMTTF)2PF6, et (TMTTF)2SbF6 à différentes températures. Les droites en pointillé représentent la position des axes b* et c* à température ambiante et nous permettent de mieux visualiser l’évolution de ces deux axes en fonction de la tem-pérature. Sur ces trois figures, nous pouvons tout d’abord observer une claire anisotropie du facteur g à toutes les températures. Comme nous l’avons vu à température ambiante, nous attribuons le minimum de la valeur du facteur g dans le plan b*c* à l’axe b* et le maximum à l’axe c*. Cela nous permet de remarquer que la position des valeurs extrêmes du facteur g change lorsque la température décroît. Ce changement est représenté sur les figures4.10, 4.11 et4.12 par une courbe pointillé-trait et par les flèches. Nous observons clairement que les axes principaux du facteur g tournent autour de l’axe a lorsque la température décroît. Ce comportement a été obtenu sur l’ensemble de nos cristaux. La diminution de l’anisotropie du facteur g lorsque la température décroit a été maintes fois étudiée [74, 88,123, 104, 109] et nous choisissons de ne pas y revenir ici.

Figure 4.10 : Dépendance angulaire du facteur g pour le sel organique (TMTTF)2AsF₆ obtenue à différentes températures dans le plan b*c*. L’évolution en température de la position de l’axe b* est représentée par la courbe pointillé-trait et par les flèches.

Figure 4.11 : Dépendance angulaire du facteur g pour le sel organique (TMTTF)2PF₆ obtenue à différentes températures dans le plan b*c*. L’évolution en température de la position de l’axe b* est représentée par la courbe pointillé-trait et par les flèches.

Figure 4.12 : Dépendance angulaire du facteur g pour le sel organique (TMTTF)2SbF₆ obtenue à différentes températures dans le plan b*c*. L’évolution en température de la position de l’axe b* est représentée par la courbe pointillé-trait et par les flèches.