Observations du KTP sur verre

Pour tenter de détecter ces paires de photons, nous avons eectué des observations sur les nanocristaux de KTP déposés sur ce substrat de verre présentés dans la partie5.2.1.

Un gros amas de cristaux (environ 3 µm de diamètre), dont l'image sur la caméra CCD du montage est visible sur la gure 5.9(d), a été particulièrement étudié pour augmenter les chances de détecter des paires de photons avec le montage avant de passer à l'échelle nanométrique. Des mesures SHG ont tout d'abord été eectuées sur lui, avec notamment une cartographie complète en SHG à 800 nm montrée sur la gure 5.9(a), an de repérer les zones les plus ecaces ainsi que des renseignements sur l'orientation cristallographique avec une analyse en polarisation (non illustrée).

-4 -3 -2 -1

Figure 5.9 (a) Cartographie SHG à 800 nm de l'amas (somme des intensités sur les 2 APD).

(b) et (c) Cartographie avec une excitation à 400 nm telle que visible respectivement à 530 nm (voie signal) et entre 720 et 1000 nm (voie idler), obtenues simultanément. Les images CCD sont restituées à l'échelle des cartographies (4x4 µm), avec (d) l'amas de cristaux de KTP utilisé dans les expériences tel que visible sur la CCD avec un éclairage externe, (e) la uorescence visible lorsqu'un faisceau à 400 nm est envoyé sur l'amas, et (f) la uorescence visible avec le ltre Fi

coupant en-dessous de 600 nm.

Suite à ces observations, des cartographies en excitation ont été eectuées avec cette fois une excitation à 400 nm. Les gures 5.9(b) et (c) montrent la même cartographie avec des longueurs d'onde d'observation de respectivement 530 nm (b) pour le chemin du signal, et (c) intégré entre 720 et 1000 nm pour le chemin de l'idler avec un miroir à la place du réseau du monochromateur, et un ltre gris (densité optique 2.0) pour évi-ter l'endommagement des détecteurs. Cette précaution est nécessaire puisque l'intensité lumineuse est susamment importante pour pouvoir être observée avec la caméra CCD, comme l'indiquent les images 5.9(e) et (f). On remarque l'absence de points d'intérêt particulièrement distingués sur ces cartographies, ainsi qu'un bruit de fond uniforme y compris en dehors du cristal, ce qui est compatible avec les observations rapportées à la partie précédente ; la bonne focalisation du montage a pourtant été attestée par des me-sures étudiant simultanément la position sur l'échantillon et la focalisation des télescopes de collection.

Nous avons ensuite voulu analyser la répartition spectrale de la lumière détectée par la voie idler, celle-ci pouvant analyser entre 720 et 1000 nm. Puisque l'absorption du KTP augmente lorsque la longueur d'onde d'excitation diminue, ce qui abaisse alors son seuil d'endommagement, j'ai étudié ce spectre à deux longueurs d'onde distinctes (380 et 400 nm) et avec des puissances d'excitation réduites (non mesurées). Le résultat est présenté sur la gure5.10, avec en (a) le spectre mesuré selon la polarisationxà 380 nm et en (b) à 400 nm, tandis que les APD de la voie signal permettent en (c) et (d) de vérier l'absence de uctuations pendant les mesures. La ligne en tirets bleus indique 2λ_exc, c'est-à-dire la zone pour laquelle la SPDC dégénérée pourrait être observée, tandis que les èches vertes et rouges indiquent deux longueurs d'onde respectant la conservation de l'énergie pour la SPDC. On remarque sur les spectres (a) et (b) une intensité plus importante en 2 régions spectrales conjuguées, ce qui pourrait être compatible avec des paires produites par SPDC.

On remarque cependant que d'autres "rebonds" en intensité n'ont pas d'équivalent à leur longueur d'onde complémentaire (le pic à 720 nm sur le spectre (b) par exemple), tandis que la largeur des rebonds indiqués implique un possible accord de phase partiel.

700 800 900 1000

Intensité (Hz) Intensité (Hz)Intensité (Hz)

λ_i (nm)

Figure 5.10 Spectres eectués sur une région de l'amas étudié, pour des longueurs d'onde d'excitation de (a,c) 380 nm et (b,d) 400 nm. Les spectres (a) et (b) montrent l'intensité obtenue pour la polarisationxsur la voie idler, les èches indiquant des longueurs d'onde complémentaires par rapport àλ_exc, avec la ligne bleue en tirets indiquant 2λ_exc. L'intensité mesurée à une autre longueur d'onde par les APD de la voie signal est restée stable pendant ces mesures. Les pics observés ne sont cependant pas reproductibles.

De tels résultats dès les premières observations étaient très prometteurs ! Cependant, lorsque j'ai essayé de reproduire avec plus de détails les spectres de la gure 5.10, les pics n'étaient plus visibles même en un même point de l'échantillon. En revanche, des uctuations en intensités sont apparues de façon aléatoires, pouvant multiplier par 2 l'intensité mesurée. Les spectres de la gure5.11 témoignent de ces uctuations observées pour des longueurs d'onde d'excitation de (a) 400 et (b) 450 nm, avec des puissances moyennes de respectivement 95 µW et 176 µW mesurées avant l'objectif et toujours une polarisation selony. Sur le spectre5.11(a), la "bosse" visible à partir de 850 nm est corrélée à l'augmentation de l'intensité mesurée... sur la voie signal à 670 nm, et donc simplement due à une uctuation au cours du temps (chaque point du spectre étant acquis toutes les 3 s environ). De même, le pic observé sur le spectre5.11(b) autour de 790 nm s'accompagne d'une augmentation durable en intensité à la longueur d'onde mesurée sur la voie signal,

à savoir 530 nm. Cette augmentation sur la voie signal n'est cependant corrélée qu'à une augmentation temporaire et/ou spectralement limitée sur la voie idler.

700 800 900 1000

Figure 5.11 Spectres eectués sur une autre région de l'amas étudié, pour des longueurs d'onde d'excitation de (a,c) 400 nm et (b,d) 450 nm. Cette fois-ci, les augmentations de l'intensité lumineuse pour les spectres de la voie idler (a,b) sont corrélées à une augmentation simultanée sur la voie signal (c,d), indiquant une origine transitoire à ces augmentations. Ces évolutions ne sont également pas reproductibles d'une mesure à l'autre.

Comme analyse complémentaire, nous avons étudié le spectre de la voie signal pour une excitation à 450 nm, en acquérant l'intensité à 750 nm pour la voie idler comme témoin de la stabilité du montage. Le résultat est présenté sur la gure5.12(a), l'intensité étant normalisée par la transmission du ltre Fs utilisé. On constate une intensité plus importante entre 520 et 600 nm, avec cependant des uctuations importantes pouvant augmenter de 30% l'intensité d'un point à un autre (notamment vers 570 nm).

450 500 550 600 650

Figure 5.12 (a) Spectre obtenu avec l'amas de cristaux sur la voie du signal pour une excitation à 400 nm, l'intensité étant normalisée par la transmission du ltre Fs utilisé. (b) Acquisition en continu en un même point pour une excitation à 450 nm et la voie idler collectant toutes les longueurs d'onde entre 720 et 1000 nm (avec un ltre gris de densité optique 2.0), avec une décroissance de type exponentielle clairement visible entre 115 et 200 s.

Nous avons alors cherché à caractériser ces uctuations temporelles en acquérant sim-plement la lumière émise en fonction du temps. Nous nous sommes placés à 400 nm en excitation et avons mesuré en fonction du temps l'intensité de la voie idler intégrée entre 720 et 1000 nm en disposant un miroir à la place du réseau du monochromateur. Une de ces acquisitions est présentée sur la gure5.12(b) en échelle logarithmique en intensité : on constate clairement une évolution exponentielle décroissante à partir de 110 s et jusqu'à environ 200 s, avec une intensité passant de 12000+8000 Hz à 3000+2000 Hz pendant cette période. Une telle évolution a des conséquences importantes pour les expériences en SPDC :

ˆ l'intensité lumineuse mesurée est très large spectralement et très importante, do-minant a priori le faible taux de photons de SPDC éventuellement mesurés par plusieurs ordres de grandeur ;

ˆ ce bruit de fond peut varier au cours des mesures sur un ordre de grandeur en intensité, empêchant une estimation a priori de celui-ci ;

ˆ les uctuations temporelles apparaissent rapidement et n'ont pas de durée de vie xe, empêchant de fait l'algorithme d'optimisation de fonctionner à partir de l'in-tensité mesurée.

En l'état, ces observations indiquent donc que les expériences de SPDC sont dici-lement réalisables à cause de ce bruit de fond important et instable. En fait, elles sont compatibles avec l'apparition de centres colorés dans le KTP, un phénomène temporaire également connu sous le nom de "gray tracking" [150, 153159] qui apparaît après exci-tation laser et particulièrement marqué avec l'utilisation d'un laser impulsionnel à courte longueur d'onde [154, 157, 158]. Pour résumer ce phénomène, le potassium présent dans le KTP se redistribue sous l'eet de l'excitation lumineuse, laissant des lacunes d'ions K⁺ dans la maille cristalline ; ces lacunes stabilisent à leur tour des pièges d'électrons O²⁻/O⁻ et des pièges de trous Ti⁴⁺/Ti³⁺, constituant ainsi des centres uorescents qui absorbent et ré-émettent de la lumière [160], notamment dans la plage 690→1240 nm pour la transition du titane.

(b) (a)

Figure 5.13 Spectres de uorescence de plusieurs monocristaux macroscopiques de KTP, issus de [160]. Le spectre (b) est une dilatation d'échelle du spectre (a), qui montre le spectre de uorescence des cristaux (lignes pointillées claires) par rapport au spectre résiduel du faisceau laser d'excitation utilisé (pointillés violet sombres).

Les spectres de uorescence de la gure 5.13, issus de [160] et obtenus avec une exci-tation laser impulsionnelle à 355 nm, sont ainsi compatibles avec les données des expé-riences³, avec deux régimes de uorescence principaux entre 500 et 600 nm d'une part, et à partir de 720 nm d'autre part (en moyenne). La taille nanométrique des cristaux implique ici que ces centres colorés ne s'activent pas tous uniformément en moyenne, mais seulement l'un après l'autre, expliquant ainsi les uctuations temporelles importantes mesurées.