6.4 Caractérisation en champ proche
6.4.2 Nanotrimère Triangle
Fig. 6-7: Résultat de l'exposition pour la polarisation TM à l'incidence −150, (b) coupe transversale X au-dessus du trimère, (c) carte calculée de l'amplitude du champ pour chaque composant. Les flèches blanches représentent la projection dans le plan des vecteurs d'onde incidents.
6.4.2 Nanotrimère Triangle
Configuration de l'expérience
proche de nanoantennes plasmoniques triangulaires. Chaque nanodisque utilisé dans cette partie a été conçu pour avoir un diamètre de 140nm et une hauteur de 45nm. La nanogap est de 40 nm pour la polarisation incidente TM, 300 et 450, et de 30 nm pour la polarisation TE et circulaire. De nouveau, dans le cas d'une incidence normale (𝜃 = 0𝑜), l'irradiation de l'échantillon a été effectuée avec une onde plane se propageant suivant Z
à une longueur d'onde de 790 nm et une densité de puissance de 700 mW/cm2. Dans le
cas de l'incidence oblique (seulement 𝜃 = 30𝑜), la densité de puissance moyenne et le
temps d'exposition étaient également de 700 mW/cm2 (mesurés avant l'objectif) et de
60s, respectivement. L'angle d'incidence (𝜃) et la direction du champ électrique (TE, TM et CP) constituent deux paramètres importants qui permettent un contrôle à distance du commutateur des points chauds dans la nanoantenne.
Dix emplacements spécifiques sont indiqués dans le coin supérieur gauche de Fig. (6-8): trois nanogap (G1, G2 et G3) et sept extrémités (de E1 à E7). Nous verrons que les points chauds électromagnétiques avec différentes combinaisons, appelé modèle de point chaud peuvent être contrôlés.
Fig. 6-8: Configuration expérimentale utilisée pour l'imagerie en champ proche de nanotrimères triangle. Une longueur d'onde de 790 nm a été utilisée (voir le texte pour plus de détails).
Exposition TM en incidence normale (𝜽 = 𝟎
𝒐)
Fig. (6-9) montre le résultat de l'exposition dans le cas TM (polarisation incidente suivant X) en incidence normale 𝜃 = 0𝑜 à 790 nm. Fig. (6-9) (a) montre la topographie photoinduite après exposition observée par AFM. Il confirme que le couplage entre le champ incident orienté suivant X et les oscillations plasmon conduit à des états électroniques excités impliquant cinq points chauds typiques dans le gap G3 et aux quatres extrémités E2, E3, E6, E7. En particulier, la distribution de champ est symétrique le long de la ligne dénotée (4) de Fig. (6-9) (a): les extrémités d'antenne E2 et E7 sont faiblement excitées par rapport aux extrémités E3 et E6. A partir des lignes de coupe transversale dénotées (3) et (5), le mode G1 (déplétion de 9 nm) et G2 (déplétion de 6,4 nm) traduise un faible couplage de champ proche polarisé en Y comme le montre Fig. (6-9) (b). Cependant, le champ plasmonique est fortement localisé dans le gap G3, la
depletion centrale est mesurée égale à 16,6 nm comme montré dans la coupe transverse dénotée (2). La déplétion du pic secondaire présentée le long de la coupe transverse dénotée (4) confirme encore que le mode gap G3 contient une grande énergie électromagnétique. Dans le cas d'une excitation TM, les champs résultants de l’oscillation plasmon sont principalement polarisés X dans les nanoparticules, les champs d'oscillation dipolaire existant dans les nanoparticules NP1 et NP2 (ou NP1 et NP3) ne se chevauchent quasiment pas, mais dans les nanoparticules NP2 et NP3, les moments dipolaires coaxiaux conduisent à un chevauchement important, de sorte qu'un fort couplage de plasmon se produit dans le gap G3. Au contraire, suivant la polarisation Y, les champs d'oscillation dipolaire dans les nanoparticules NP1 et NP2 (ou NP1 et NP3) sont partiellement couplés, c'est pourquoi la signature de faibles champs proches polarisés suivant Y, Ey montré dans Fig. (6-9) (b) peut être observé. L'image AFM de Fig. (6-9) (a) ressemble principalement à l'image négative de l'amplitude totale calculée du champ électrique sous la forme |𝐸𝑡| = √𝐸𝑥2+ 𝐸𝑦2+ 𝐸𝑧2 comme indiqué sur Fig. (6-9) (b): la matière a principalement fui la lumière parallèle au champ proche conduisant à une déplétion topographique dans les zones de forte intensité. Tout comme cela est montré dans la section transverse Fig. (6-9) (c), la matière s'est partiellement accumulée au sommet des nanoparticules. En d'autres termes, Fig. (6-9) est un instantané du trimère en champ proche. Sous excitation TM, un motif de point chaud avec cinq points chauds polarizes suivant X est imprimé.
Fig.6-9: Résultat de l'exposition pour la polarisation TM à incidence normale 𝜃 = 0𝑜. (a) Image AFM après l'exposition et avant exposition en insert. (b) Amplitude calculée pour le champ électrique total sous la forme |𝐸𝑡| = √𝐸𝑥2+ 𝐸𝑦2+ 𝐸𝑧2, composante X, Y et Z: Ex, Ey et Ez. (c) la différence des sections efficaces avant et après l'exposition le long des lignes marquées sur l’insert de (a).
Fig. (6-10) montre le résultat de l'exposition dans le cas TE (polarisation incidente suivant Y) en incidence normale 𝜃 = 0𝑜 avec λ = 790nm. Comme le montre, Fig. (6-10), bien que la distribution de champ proche soit symétrique le long de la ligne centrale dénotée (3), la position des points chauds est très différente du cas précédent (ligne dénotée (4) sur Fig. (6-9) (a)) dû à la rotation de 90𝑜de la direction de polarization du champ incident: les extrémités E1, E4 et E5 montrent une forte déplétion tandis que les extrémités E2, E3, E6 et E7 ne sont pas excitées dans ce cas. Le couplage des modes plasmon dans les gaps G1 et G2 conduit à des déplétions symétriques le long de la ligne 3. Le pic secondaire montré dans la ligne de coupe transverse 3 sur Fig. (6-10) (c) confirme que le mode de gap G3 n'est pas excité dans l'exposition TE. Les résultats expérimentaux et les calculs concordent: en polarisation TE en cas d'incidence normale
𝜃 = 0𝑜, le champ plasmon reste principalement polarisé en Y et présente une
dépolarisation 𝑌 → 𝑋 et 𝑌 → 𝑍 très faible: la polarisation Y induit une oscillation plasmon le long de l'axe Y, elle croise le l'axe des particules de la nanoparticule NP1 et
NP2 (ou NP1 et NP3) pour former un angle de 30o. En raison du couplage partiel des
modes de plasmon dans l'intervalle G1 et G2, l'intensité de couplage dans les deux espaces est plus faible que celle dans l'espace G3 induit par le champ incident orienté X comme le montre Fig. (6-10).
Exposition avec une polarisation incidente à 𝟒𝟓
𝒐par rapport à
l'axe X en incidence normale (𝜽 = 𝟎
𝒐)
Fig. (6-11) présente le résultat de l'exposition avec l'angle de polarisation 45𝑜 par rapport à la polarisation incidente X en incidence normale 𝜃 = 0𝑜. La polarisation incidente n'est ni parallèle ni perpendiculaire à l'un des trois axes de la symétrie 𝐶2𝑣. Comme le montre Fig. (6-11) (a), la distribution d'intensité de champ proche n'est pas symétrique pour la symétrie 𝐶2𝑣: le mode plasmon est fortement couplé dans l'intervalle G1 et faiblement couplé dans l'espace G3, la section droite dénotée (4) présente une déplétion topographique (environ 24,4 nm) qui est 3,6 fois plus profond que celui présenté dans la coupe transversale dénotée (2) (environ 6,6 nm). Le mode de gap G2 est faiblement ou non excité comme le montre la coupe transversale dénotée (3): il n'y a pas de déplétion topographique observée pour le pic secondaire, au contraire, une accumulation de matière est persceptible au niveau du gap G2 du fait de très faible ou négligeable intensité. Encore une fois, les résultats expérimentaux et calculés sont en bon accord: dans la polarisation incidente 45𝑜 en cas d'incidence normale 𝜃 = 0𝑜, le champ plasmon montre un champ polarize majoritairement le long de Y et présente une faible dépolarisation 𝑌 → 𝑋 et très faible 𝑌 → 𝑍: la polarisation selon Y du champ incident induit principalement une oscillation plasmonique le long de l'interparticule l'axe des nanoparticules NP1 et NP2, tandis que la polarisation selon X induit principalement une oscillation plasmonique le long de l'axe inter-particules des nanoparticules NP2 et NP3 et induit en partie oscillation plasmonique le long de l'axe inter-particules des nanoparticules NP1 et NP2. En d'autres termes, la polarisation incidente 45𝑜 a une composante importante le long de l'axe inter-particules des
nanoparticules NP1 et NP2 et une composante faible le long de l'axe inter-particules des nanoparticules NP2 et NP3.
Fig. 6-10: Résultat de l'exposition pour la polarisation TE en incidence normale 𝜃 = 0𝑜. (a) Images AFM après l'exposition et avant l'exposition présentée en insert. (b) Amplitude totale calculée du champ électrique et des composantes Ex, Ey et Ez. (c) la
différence des sections efficaces avant et après l'exposition le long des lignes marquées sur l'image insérée en (a).
Fig. 6-11: Résultat de l'exposition pour la polarisation avec un angle de 45𝑜par rapport à la polarisation TM en incidence normale 𝜃 = 0𝑜 (a) Images AFM après l'exposition et avant l'exposition (insert). (b) Amplitude totale calculée du champ électrique, et des
composantes Ex, Ey et Ez. (c) La différence des sections transversales avant et après l'exposition le long des lignes présentées en insert de (a).
Exposition avec une polarisation incidente à 𝟑𝟎
𝒐par rapport à
l'axe X en incidence normale (𝜽 = 𝟎
𝒐)
Fig. (6-12) montre le résultat de l'exposition avec l'angle de polarisation 30𝑜 par rapport à la polarisation incidente X à l'incidence normale 𝜃 = 0𝑜. La polarisation incidente est parallèle à l'un des trois axes de la symétrie 𝐶2 (ligne 3 voir Fig. (6-12)). Comme le montre Fig. (6-12) (a), la distribution d'intensité de champ proche est symétrique: le mode plasmon est fortement couplé dans l'intervalle G1 et l'intervalle G3: la ligne transversale 2 et la ligne 4 présentent une forte déplétion topographique; tandis que le mode de gap G2 est faiblement ou non excité comme le montre la ligne transversale 3: il n'y a pas de déplétion topographique observée à partir du pic secondaire. Lorsque la polarisation dans le plan est parallèle à l'axe de symétrie 𝐶2𝑣, fondamentalement, les modes gap G1 et G2 sont identiquement excités par une composante de champ électrique qui est égale le long de la direction de l'axe inter-particules NP2 à NP1 et NP2 à NP3. Le champ plasmon montre de fortes polarisations X et Y et présente une faible dépolarisation 𝑋 → 𝑍 ou 𝑌 → 𝑍. A priori, ces points chauds améliorés ressemblent à l'image AFM de Fig. (6-10) (a) avec une rotation anti-horaire de 60𝑜. Il doit être noté que la sonde moléculaire est très sensible à l'intensité du champ proche en comparaison avec l'angle de polarisation 45𝑜: la réponse en champ proche est très différente pour une difference de seulement 15° du champ d’excitation.
TM exposition à incidence oblique (𝜽 = 𝟑𝟎
𝒐)
Sur Fig. (6-13), l'échantillon a été illuminé à une incidence oblique 𝜃 = 30𝑜 à 790nm dans la polarisation TM. Comme le montre Fig. (6-13), la distribution de champ proche n'est plus symétrique le long de la ligne 4 par rapport à Fig. (6-9) en cas d'incidence normal. Les sommets E6 et E7 montrent une faible déplétion relativement à celles mesurées aux extrémités E2 et E3. Le mode Plasmon dans trois espaces présente une énergie d'excitation différente, comme le montre Fig. (6-13) (b): les lignes transversales 2 et 4 révèlent que la matière s'éloigne du gap G3 avec une déplétion (11nm). Similaire au précédent sur Fig. (6-9), les gaps G1 et G2 montrent à nouveau une faible déplétion comme cela apparait sur les coupes transversales 3 et 5. Les résultats expérimentaux et simuléx montrent le même comportement: en polarisation TM en cas d'incidence oblique 𝜃 = 30𝑜, le champ plasmonique reste majoritairement polarisé X et présente une dépolarisation 𝑋 → 𝑌 faible et très faible pour 𝑋 → 𝑍 : En polarisation dans le plan (voir Fig. (6-13) (b) pour les composantes 𝐸𝑥 et 𝐸𝑦), la polarization incidente suivant X est parallèle à l’axe inter-particules NP2 et NP3, les modes plasmon situés à la surface des deux nanoparticules se couplent fortement dans le gap G3. La composante en Y, qui est donc faible, excite le mode plasmon situé à la surface des deux nanoparticules NP1 et
NP2 (ou NP1 et NP3) est faiblement excité et partiellement couplé le long de l'axe inter-particules. La polarisation Z hors plan est environ 3 fois plus forte en incidence oblique qu’en incidence normale.
Fig. 6-12: Résultat de l'exposition pour la polarisation avec angle de 30° par rapport à la
polarisation TM à incidence normale 𝜃 = 0𝑜 (a) Image AFM après l'exposition et avant
(insert). (b) Amplitude totale calculée du champ électrique, et composantes Ex, Ey et Ez. (c) La différence des sections transversales avant et après l'exposition le long des lignes
marquées à l'insertion de l'image de (a).
Fig. 6-13: Résultat de l'exposition pour la polarisation TM à incidence oblique 𝜃 = 30𝑜
(a) Images AFM avant (insert) et après l'exposition. (b) Amplitude totale calculée du champ électrique et des composantes Ex, Ey et Ez. (c) Différence des sections efficaces avant et après l'exposition le long des lignes marquées sur l'image d'insertion de (a).