Modèle à une et trois étapes

Les processus de la photoémission sont compliqués à traiter du point de vue de la mécanique quantique. Le processus de l’absorption à la détection doit à priori être traité comme une unique étape cohérente ce qui implique de prendre en compte les états de volumes, de surface et le vide dans l’Hamiltonien décrivant le cristal. Plusieurs modèles ont été mis en place afin de décrire la photoémission, le premier est un modèle à une étape, c’est le plus complexe mais le plus réaliste (figure 3.2(b)). Un autre modèle plus simple et beaucoup utilisé est celui à trois étapes qui sépare le processus en trois parties [Fan1945, Berglund1964]. Le modèle à trois étapes a su prouver de manière phénoménologique sa bonne description du phénomène (figure 3.2(a)). Dans la suite, nous allons décrire en détail ce dernier.

3.1.2.1 L’absorption d’un photon

La première étape consiste en l’absorption d’un photon d’énergie hν par un électron d’énergie E_B. La probabilité de transition est donnée par la règle d’or de Fermi :

w_{f i}= ^2π ~

3.1. L’ARPES 51

(a) (b)

Figure 3.2: Image descriptive du processus de photoémission à trois étapes (a) et une étape (b) de [Hüfner1995].

avec E^N_i =E^{N −1}_i +E_B et E^N_f =E^{N −1}_f +E_kin, les énergies du système à N particules dans l’état initial et final respectivement. L’interaction avec le photon est traitée comme une perturbation [Damascelli2004] : H_int= ^e 2mc  ~_{A · ~p + ~p · ~A} = ^e mc ~ A · ~p (3.2)

avec ~p, la quantité de mouvement électronique et ~A, le vecteur potentiel. Le commutateur h

~ p, ~A

i = −i~∇ · ~A est nul dans la limite de l’approximation dipolaire, c’est à dire que ~A est considéré comme constant sur la dimension des atomes. Cette approximation est valable pour des photons suffisamment peu énergétique (hν = 100 eV correspond à λ = 124 Å) et loin de la surface du cristal. L’absorption d’un photon par un électron induit par conservation de l’énergie et de la quantité de mouvement, un électron avec une énergie E_f=E_i+hν et un vecteur d’onde ~kf=~ki+~khν. Pour des photons de basse énergie (<100 eV), ~k_hν = 2π^ν_c est petit devant la taille de la zone de Brillouin et peut donc être négligé (~k_f = ~k_i)a. En négligeant la quantité de mouvement du photon, l’absorption de celui-ci correspond à une transition directe sur un niveau d’énergie hν plus haut. Dans un modèle de gaz d’électron libre avec une dispersion parabolique, le processus de photoémission ne peut pas avoir lieu car il n’existe qu’un seul niveau d’énergie par vecteur ~k. Dans un cristal périodique, la périodicité du cristal crée des répliques des bandes décalées de tout vecteur unitaire du réseau réciproque ~G créant ainsi une infinité de bandes en tout point ~k (voir figure 3.3(a)) avec, à suffisamment grande énergie, un quasi-continuum.

3.1.2.2 Déplacement de l’électron vers la surface

Une fois le système excité, l’électron va se déplacer. Dans le processus de photoémission, nous ne détectons qu’une partie des électrons qui vont vers la surface. Une partie des électrons détectés vont avoir atteint la surface sans subir de collision, les autres auront changé d’énergie et/ou de vecteur d’onde ce qui, s’ils ont encore suffisamment d’énergie pour sortir du cristal, donne un fond

a. Pour un photon de 100 eV, son vecteur d’onde ne représente que 3% de la taille de la zone de Brillouin de Sr2IrO4.

(a) (b)

Figure 3.3: Schéma du processus de photoémission dans le modèle à trois étapes. (a) Un électron est excité par un photon d’un niveau d’énergie E_i sur un niveau d’énergie supérieur E_f. Deux visions sont possibles, soit l’électron a une quantité de mouvement définie modulo ~G grâce à la périodicité du cristal (vision en zone étendue), dans ce cas, nous ne considérons que la courbe pleine et l’électron subit un changement de vecteur d’onde de n ~G avec n ∈ Z^∗ [Mahan1970], soit l’électron subit une transition directe mais arrive sur un niveau d’énergie correspondant à une réplique de la courbe pleine mais décalée d’un nombre entier de vecteurs ~G (vision en zone réduite). (b) Après avoir voyagé vers la surface, si l’électron n’a pas subi de collision, il va sortir avec une énergie Ef et un nombre d’onde Kf = ¹

~p2mEf

.

continu dans les spectres d’ARPES. Ils sont appelés électrons secondaires. Le libre parcours moyen des électrons dans la matière dépend de leur énergie. La relation est donnée figure 3.4, elle est indépendante du matériau.

Au cours de cette thèse, nous avons principalement travaillé avec une énergie de photon de 100 eV ce qui correspond à un libre parcours des électrons de l’ordre de 5 Å soit la taille d’une monocouche dans Sr₂IrO₄. L’ARPES est une technique très sensible à la surface. Pour avoir une meilleure sensibilité au volume, il faut utiliser des énergies de photon beaucoup plus grandes mais dans ce cas, nous perdons en résolution en énergie et en vecteur d’onde.

Dans le cas de Sr₂IrO₄, nous n’avons pas observé de différence de dispersion pour différentes énergies, signe qu’il n’y a pas eu de reconstruction de la surface. Les dispersions mesurées sur la première couche semblent représentatives des états de volume. Des états de surface différents de ceux en volume sont observés quand il y a des reconstructions de la surface ou dans le cas des composés topologique.

3.1.2.3 Passage dans le vide

Une fois qu’un électron d’énergie supérieure à l’énergie du vide atteint la surface, celui-ci va pouvoir s’extraire du cristal et donner une onde plane dans le vide. Les règles de conservation de l’énergie et de la quantité de mouvement permettent de lier la direction et la vitesse de l’électron dans le vide, définies de manière unique par le couple (E_kin, ~K), à son énergie et son vecteur d’onde dans l’état initial (E_B, ~k) en considérant qu’il n’a pas subi de collision pendant son voyage vers la surface. Nous commençons par différencier le vecteur d’onde parallèle au plan de la surface du cristal (~kk) du vecteur d’onde qui lui est perpendiculaire (k_⊥) que nous considérerons orienté selon z. Le cristal est décrit comme semi-infini, il y a une symétrie de translation dans le plan xy, le vecteur d’onde dans ce plan est conservé lors de la traversée de la surface et nous obtenons :

3.1. L’ARPES 53

Figure 3.4: Courbe universelle du libre parcours moyen des électrons dans la matière (en nanomètre) en fonction de leur énergie [Seah1979, Damascelli2004].

kk = ¹

~p2mEfsinθ (3.3)

avec θ, l’angle entre la direction de l’électron dans le vide et l’axe z comme représenté figure 3.6(a). Par contre selon z, le vecteur d’onde n’est pas conservé. Le lien entre E_f et k_⊥ est :

k⊥= ¹ ~

q

2m (Efcos2θ + V0) (3.4)

avec V₀, une constante dépendant de la bande d’origine de l’électron et de la position du niveau de Fermi. Dans le cas des composés 2D dont fait partie Sr₂IrO₄, il n’y a pas de dispersion suivant k_z [Damascelli2003], c’est pourquoi nous ne détaillerons pas son origine, ni les différentes façons de déterminer V₀ car cette relation ne sera pas utilisée dans cette thèse.