7.3.1 Phénomène de filiation
Nous l’avons vu dans les chapitres 4 et 6 qu’il est possible pour un élément créé lors d’une irradiation, de faire sa décroissance sur un deuxième élément d’intérêt. C’est le cas notamment pour les couples 44mSc/44gSc ou 57Ni/57Co. Quand la correction est possible, nous sommes capables de différencier chacune des contributions et ainsi d’obtenir les sec- tions efficaces de réaction propres au 44gSc ou au 57Co. Cependant il existe des cas où la différenciation est impossible, comme le couple43Ti/43Sc. Le43Ti est susceptible d’être créé lors de l’irradiation de Titane naturel, mais sa période de 503 ms le rend totalement indé- tectable par nos mesures. Son mode unique de décroissance par capture électronique le fait tomber sur le43Sc dans 100 % des cas. Durant nos mesures, nous avons accès uniquement à la somme des deux contributions, réaction directe et décroissance du43Ti, pour le calcul de la section efficace de la réactionnatTi (p , X) 43Sc. Les énergies seuils de création du43Ti étant cependant assez élevées, l’ouverture de la réaction majoritaire48Ti (p,p+5n)43Ti se fait à 60.8 MeV, nous considérons son impact comme faible dans nos calculs d’ajustement. Les comparaisons se font donc entre les prédictions de création de43Sc du code TALYS et nos mesures pour la réactionnatTi (p , X)43Sc.
7.3.2 Premières comparaisons
Nous avons comparé les prévisions du code TALYS aux données expérimentales ex- traites de nos mesures. Pour ce faire, nous simulons dans TALYS, en utilisant les paramètres
par défaut, l’irradiation d’une cible de Titane par des protons, dans la gamme d’énergie [0 MeV; 80 MeV]. Le code TALYS intègre la composition du Titane naturel suivante : 46Ti 8.25 %, 47Ti 7.44 %, 48Ti 73.72 %, 49Ti 5.41 %, 50Ti 5.18 %. Les différences avec celle fournie par Goodfellow pour nos feuilles, chapitre 4, sont négligeables. Aussi avons nous choisi de garder la composition par défaut de TALYSpour nos simulations.
Nous obtenons en sortie les valeurs de sections efficaces théoriques pour l’ensemble des noyaux résiduels créés au cours de l’irradiation. Les premières confrontations, réalisées avec les paramètres de TALYSpar défaut, sont mitigées. Nous présentons ci-dessous les résultats
concernant trois des réactions de production étudiées.
Pour le48V nous trouvons un bon accord entre résultats expérimentaux et prédictions de TALYSFIG.7.2. Comme mentionné dans le tableau 4.6, ce sont des réactions de type(p, xn) qui permettent sa création. Leurs seuils en énergie sont bas, ce qui les rend facilement réal- isables et elles ont ainsi été étudiées depuis de nombreuses annéesa. Aussi les mécanismes entourant ces réactions sont connus et les modèles parviennent à décrire de façon précise ce type de réactions.
Dans les cas de réactions plus complexes, commenatTi (p,X)42K,FIG.7.3, etnatTi (p,X)47Sc, FIG. 7.4, l’écart observé est important. Nous remarquons cependant que TALYS reproduit
bien les variations de forme des sections efficaces. Cela indique que le code gère correcte- ment l’ouverture des différentes voies de réactions.
Cette particularité nous permet d’ailleurs de revenir sur un point évoqué chapitre 4. Dans le cas du43Sc nous observions les bosses caractéristiques des voies de réactions. TALYS
a. De plus, les émissions neutroniques ont fait l’objet de beaucoup d’études, notamment pour la physique des réacteurs.
FIGURE7.2 -Comparaison entre les prédictions théoriques par défaut du code TALYSet les données expérimentales pour la réactionnatTi (p,X)48V.
FIGURE7.3 -Comparaison entre les prédictions théoriques par défaut du code TALYSet les données expérimentales pour la réactionnatTi (p,X)42K.
faisant la distinction des contributions pour chaque isotope de la cible, ici46,47,48,49,50Ti, nous pouvons regarder plus en détail chacune d’elles, comme présenté figure 7.5.
Nous retrouvons bien en premier lieu l’ouverture d’une voie sur le46Ti –46Ti (p , α)43Sc – puis sur le47Ti –47Ti (p , α+n)43Sc – et sur le48Ti –48Ti (p , α+2n)43Sc. L’évolution en forme des sections efficaces est bien décrite par TALYS, mais ici encore nous remarquons un écart important avec les données expérimentales.
FIGURE7.4 -Comparaison entre les prédictions théoriques par défaut du code TALYSet les données expérimentales pour la réactionnatTi (p,X)47Sc.
FIGURE7.5 -Évolution des prédictions de contributions en sections efficaces de chaque isotope du Titane naturel pour la réactionnatTi (p,X)43Sc pour les valeurs par défaut.
bien que l’amplitude est mal estimée, tantôt trop faibleFIG.7.3 ou trop forteFIG.7.4-7.5. Pour aller plus avant dans la comparaison des données avec le calcul, il est nécessaire d’intervenir plus dans le code et notamment d’agir sur certains paramètres comme le préconisent les concepteurs de TALYS[87] .
7.3.3 Ajustement des prévisions de TALYS
Il nous est permis d’adapter un bon nombre des paramètres d’entrée, données en Input. Ces changements entraînent une réorganisation du mode de calcul et donc une évolution des prédictions. Un premier travail consiste à identifier les paramètres d’intérêt.
Nous nous sommes attardés sur quatre d’entre eux qui ont déjà fait l’objet d’études lors d’une expérience précédente [89]. Il s’agit du M2Constant, qui gouverne les émissions de particules résiduelles dans le modèle du pré-équilibre. S’éloigner en masse des noyaux cibles revient à nécessiter l’éjection de particules secondaires plus nombreuses. Bien décrire ces émissions est nécessaire pour nous qui travaillons avec des isotopes du Potassium de Z=19 obtenus à partir de cibles en Titane de Z=22.
Les trois autres paramètres sont les avadjust, avdadjust et rvadjust qui touchent au mod- èle optique sphérique. Comme précisé, c’est principalement l’amplitude des prédictions de TALYSqui pose problème. En jouant sur ces paramètres, nous espérons faire varier ces am-
plitudes afin de se rapprocher au mieux des résultats expérimentaux.
Les plages de variations, suggérées par les concepteurs du code, sont importantes, de [0.; 100.]pour le M2Constant et de[0.5; 2.]pour les trois autres. Par défaut, leurs valeurs sont toutes fixées à 1 [87].
7.3.4 Optimisation par la méthode des moindres carrés
Nous avons développé un programme qui, faisant varier ces paramètres indépendam- ment les uns des autres, nous permet d’obtenir les prédictions théoriques de TALYSsuivant chaque combinaison possible.
Pour une réaction donnée, une comparaison entre ces valeurs de sortie et celles obtenues expérimentalement est réalisée par l’intermédiaire d’un calcul du χ2. À l’énergie de chaque point expérimental xi, avec son incertitude associée dxi, correspond une section efficace théoriqueOi. La quantité χ2est définie comme suit :
χ2 =
∑
i Oi−xi dxi 2 (7.1)Sommer sur l’ensemble des points expérimentaux nous permet d’obtenir une valeur de χ2 associée à un jeu de paramètres et à une réaction. Le programme détermine pour quelle com- binaison ce χ2 est minimal, et ainsi identifie la combinaison qui amène au meilleur accord entre les prédictions de TALYSet les données expérimentales.
Ce calcul a été réalisé à partir de l’ensemble des données présentées dans les chapitres précédents incluant nos résultats. Ont été exclus celles présentant des divergences avec les autres données, comme la contribution de Michel et al. [49] pour la réactionnatTi (p , X)47Sc.
7.3.5 Évolution des paramètres
Les plages de variations des paramètres peuvent être relativement étendues : [0.; 100.] pour le M2Constant. Jouer sur plusieurs paramètres entraîne un nombre d’arrangements possibles très important. Afin de limiter les calculs nous avons tenté d’identifier les zones d’intérêts, χ2minimal, pour chacun des paramètres. Dans ce but nous les avons fait varier un par un, laissant les valeurs par défaut des autres paramètres.
FIGURE 7.6 - Évolution de la valeur du χ2 suivant la valeur du rvadjust pour la réaction natTi (p,X)46Sc.
À titre d’exemple, deux cents valeurs du rvadjust de[0.5; 2.]ont été testées pour obtenir la courbe présentée figure 7.6. Elle nous montre que pour des valeurs comprises entre 0.5 et 1.3, les prédictions de TALYSsont relativement semblables. C’est également dans cet inter-
valle qu’elles sont les plus proches des données expérimentales.
Réaliser cette étude sur tous les isotopes nous permet de définir les zones de variations d’intérêts pour chacun des paramètres. Au final, les intervalles ont été restreints aux valeurs suivantes :
- M2Constant= {0.75, 0.85, 0.9, 0.95, 1.0, 1.1, 1.25, 1.5, 2.0, 2.5, 3.0, 5.0}; - avadjust, avdadjust et rvadjust ={0.7, 0.8, 0.9, 1.0, 1.15, 1.3}.
Pour réduire les temps de calculs, nous ne simulons avec TALYS que les données de sections efficaces par pas de 2 MeV ; leur comportement lentement variable sur notre gamme d’énergie le justifie.
À titre d’information, la simulation d’une seule combinaison de paramètres nécessite 25 min de temps de calcul. Les 2592 jeux différents, issus des arrangements suivant les valeurs précédemment citées, représentent donc 45 jours de temps de calcul. Notre pro- gramme nous permet de répartir toutes ces simulations simultanément sur les 20 canaux alloués à chaque utilisateur de notre ferme de calcul.
Une interpolation des résultats du code par fonctions Splines cubiques naturelles est alors effectuée pour couvrir tout le domaine de[0 MeV; 80 MeV]. De plus, cela nous per- met d’obtenir des valeurs d’énergies très proches de celles des données expérimentalesb. L’utilisation des Splines permet d’assurer la continuité de la courbe ainsi que de ses dérivées premières et secondes, cf. chapitre 2.
b. La discrétisation dans le calcul de l’interpolation est fixée à 1000, ce qui correspond à un pas de 0.08 MeV en énergie.