Isotherme critique

La variation de l’aimantation en fonction du champ peut être décrite par une loi en puissance caractérisée par un exposant critique δ pour T =T_C. Cet exposant peut être obtenu à partir du diagramme Ln(M) en fonction de Ln(H) comme le montre la figure 12. Généralement, les isothermes sont convexes pour T<T_C et concaves pour T >T_C. La courbure de ces isothermes devient plus accentuée en s’éloignant de T . Dans notre cas, les _C isothermes présentent la même concavité pour T<T_C et T >T_C comme précédemment observé sur certains systèmes semi-désordonnés [13], indiquant que la nature de la transition de phase magnétique est légèrement différente de celle d’un système ferromagnétique classique.

Ce comportement peut être expliqué facilement en considérant la réduction du moment à champ faible à cause de l’anisotropie locale aléatoire et les effets de relaxation. Comme nous n’avons pas mesuré exactement l’isotherme critique T=T_C, nous avons obtenu l’exposant δ par interpolation des valeurs des pentes linéaires des isothermes à champ fort [16]. La relation obtenue en accord avec celle obtenue à partir des lois d’échelle [59] :

β γ 1 δ = +

15

20

25

30

35

T (K)

0.0

2.5

5.0

7.5

10.0

Y (T)

Figure 12 : Ln(H)= f(Ln(M)) pour Co₄₅Er₅₅.

Les valeurs obtenues sont présentées dans le tableau 3 et sont comparées avec celles obtenues pour différents alliages de terre-rare ainsi que les différents modèles théoriques.

Echantillon β γ δ Réf. Co45Er55 0.4 1.35 4.8 62 Co35Er65 0.4 1.35 4.8 62 Fe30Tb70 0.365 1.387 4.779 45 Fe30Tb70 0.400 1.230 4.24 45 Fe67Tb33 0.500 1.00 3.065 45 Co35Nd65 0.39 1.21 4.10 60 Co35Tb65 0.38 1.30 4.43 60 Co33Gd65 0.41 1.16 3.6 60 MFT 0.5 1.0 3.0 61 Ising 3D 0.325 1.241 4.82 61 Heisenberg 3D 0.365 1.336 4.80 61

Tableau 7: Valeurs des exposants critiques pour le système Co100-xErx.

2.3.5. Calcul des paramètres de l’anisotropie locale aléatoire

Comme dans le cas de l’alliage GdY, nous avons réalisé les ajustements des points expérimentaux de l’isotherme à 4.2 K à l’aide de l’équation :

0.0

1.5

3.0

Ln(H)

4.0

4.5

5.0

L

n

(M

)

10 K 15 K 20 K 25 K = 4.9 ± 0.4 δ

Chapitre 5 Chapitre 5Chapitre 5

Chapitre 5 : Transition de phase magnétiques dans les alliages Gd: Transition de phase magnétiques dans les alliages Gd: Transition de phase magnétiques dans les alliages Gd: Transition de phase magnétiques dans les alliages Gd1111----xxxxYYYYxxxx et Co et Co et Co et Co100100100100----xxxxErErErErxxxx

135       + + + + = ₂ ex U 2 1/2 ex U 1/2 0 ) H H (H a ) H H (H a M M(H) 1- -

Les paramètres trouvés sont regroupés dans le tableau 8.

Figure13 : Ajustement de l’aimantation expérimentale en fonction du champ magnétique pour les alliages Co45Er55 et Co35Er65 à 4.2 K. Composé M0 (uem.g-1) a1/2 (kOe1/2) a2 (kOe2) u ex H H + (kOe) Co45Er55 213 3.2 114 35 Co35Er65 240 3.6 120 40

Tableau 8 : Paramètres déduits à partir du modèle de Kronmüller.

Les facteurs a1/2 et a2 sont liés au champ d’anisotropie Hr et au champ d’échange par les

relations [15-17] : 3/2 ex 2 r 1/2 H 15 H a = (8) 2 0 L 2 r 2 M 2K 15 1 15 H a _      = = (9)

0

50

100

150

200

H (kOe)

0

50

100

150

M

(

u

em

.g

-1

)

Co

35

Er

65

Co

45

Er

55

forme : 2 a 0 2/3 /2 1 2 ex R M 2A a a H _ =       = (10)

A partir des paramètres donnés dans le tableau précédent, on peut évaluer Hex, Hr et KL. On

obtient les résultats donnés dans le tableau 9.

Connaissant les valeurs de Hex et A, il est possible de déterminer le paramètre structural Ra à

partir du modèle de Chudnovsky on peut alors écrire : 2 / 1       = ex 0 a H M 2A R (11)

Les faibles valeurs de Ra indiquent que une les directions d’anisotropie sont distribuées

aléatoirement sur une distance égale à Ra où règne un ordre à courte distance. Comme

ex r H

H > , la longueur de corrélation ferromagnétique Rf coïncide avec Ra [62].

Composé Hex (kOe) Hr (kOe) Κ(107 erg.cm-3) Ra (Å) λ

Co45Er55 10.8 41.3 3.95 5.4 1.4

Co35Er65 10.4 42.4 4.6 3.7 1.5

Tableau 9 : Evaluation des paramètres de l’anisotropie aléatoire.

2.3.6. Conclusion

En utilisant différentes méthodes d’analyse critique nous avons étudié le comportement des alliages Co_100−xEr_x au voisinage de la transition ferromagnétique- paramagnétique. Les exposants trouvés sont ceux d’un système ferromagnétique classique, l’alliage peut être décrit par un système tridimensionnel de Heisenberg. L’utilisation des modèles de Krönmuller et Chudnovsky a permis de déterminer les paramètres de l’anisotropie locale aléatoire, le système étant un système à forte anisotropie aléatoire.

Chapitre 5 Chapitre 5Chapitre 5

Chapitre 5 : Transition de phase magnétiques dans les alliages Gd: Transition de phase magnétiques dans les alliages Gd: Transition de phase magnétiques dans les alliages Gd: Transition de phase magnétiques dans les alliages Gd1111----xxxxYYYYxxxx et Co et Co et Co et Co100100100100----xxxxErErErErxxxx

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Chapitre 5 Chapitre 5Chapitre 5

Chapitre 5 : Transition de phase magnétiques dans les alliages Gd: Transition de phase magnétiques dans les alliages Gd: Transition de phase magnétiques dans les alliages Gd: Transition de phase magnétiques dans les alliages Gd1111----xxxxYYYYxxxx et Co et Co et Co et Co100100100100----xxxxErErErErxxxx

139

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[62] E. Loudghiri, A. Belayachi, N. Hassanain, O. Touraghe, A. Hassini, H. Lassri, accepté pour publication, Phys. Lett. A (2007).

CONCLUSION

140

CONCLUSIONS ET PERSPECTIVES

La thématique centrale de ce travail était l’étude de l’influence du désordre cationique sur les propriétés magnétiques de certains systèmes substitués. La description des structures magnétiques des composés étudiés dans cette thèse a été faite en utilisant différentes techniques de mesures magnétiques, telle que la susceptibilité statique χdc, la mesure de

l’aimantation et les mesures des cycles d’hystérésis. Les résultats de mesures de ces grandeurs macroscopiques n’ont pas permis de décrire correctement les différentes phases magnétiques apparaissant dans ces systèmes. Ce qui nous a amené à faire appel à des techniques de mesures dynamiques, a savoir, la susceptibilité alternative χac, les mesures de l’aimantation

thermorémanente TRM et enfin la spectroscopie Mössbauer qui est une sonde locale de point de vue magnétique.

Pour commencer, différentes techniques de fabrication, allant de la méthode simple de réaction en phase solide sous atmosphère contrôlée ou sous vide jusqu’à l’utilisation des techniques de croissance, ont été mises en œuvre. Une grande attention a été accordée au contrôle de la qualité des échantillons préparés afin d’éviter des interprétations erronées des différents phénomènes observés. Ceci a été réalisé grâce à l’utilisation de produits de départ de très grande pureté (4 N) et au contrôle systématique des produits par la diffraction des rayons X, et dans certains cas par la microsonde électronique.

L’étude menée sur le système Cd1-xZnxCr2Se4 a permis de montrer que :

- La structure est spinelle où les cations Cd2+ et Zn2+ sont distribués aléatoirement dans le sous réseau A, entraînant ainsi une distribution aléatoire des intégrales d’échanges via les cations Cd-Cr-Cd et Zn-Cr-Zn, qui est soit ferromagnétique dans le cas du cadmium, soit antiferromagnétique dans le cas du zinc.

- Pour des taux de substitution x≤0.4 et x>0.65, les structures magnétiques sont ferromagnétiques et hélimagnétiques respectivement.

- Pour 0.4<x<0.5, l’existence d’une transition réentrante a été mise en évidence pour la première fois. Une série de transitions ont été identifiées, une première à TC, où le

système passe d’un état ferromagnétique suivi d’une transition à T où chaque spin _fg voit augmenter sa composante transverse sans changement du paramètre d’ordre ferromagnétique. Cet état est caractérisé par une coexistence entre l’état ferromagnétique et un état verre de spin à basse température.

système lorsque0.5<x<0.6. Lorsque la température diminue, une première transition à Tclu a lieu où l’ordre à courte distance s’établit progressivement entre les spins

entraînant ainsi la formation de clusters, où les spins peuvent être fortement corrélés. La taille des clusters et leur comportement dépendent à la fois de x et de la température. Le système passe par un état magnétique à T =T_C qui n’est ni ferromagnétique ni antiferromagnétique et que nous avons appelé « phase mixte ». Deux autres transitions ont été mises en évidence, la première à

1 fg T (ligne de Gabay- Toulouse) et la deuxième à 2 fg

T (ligne d’Almeida-Touless), vers un état fortement irréversible caractérisé par un gel des clusters.

Aucune transition paramagnétique – verre de spin n’a été détectée contrairement à ce qui a été publié antérieurement par certains auteurs. Il faut souligner que dans ce travail, toutes les températures de transitions ont été déterminées à l’aide de plusieurs techniques afin de pouvoir trancher entre les différentes disparités existantes dans la littérature.

Enfin, un diagramme de phase expérimental complet pour ce système a été établi pour la première fois.

Afin d’établir l’influence de la substitution d’un atome magnétique, le fer, par un autre atome magnétique, le chrome, une étude systématique a été réalisée sur les oxydes LaFe1-xCrxO3, YFe1-xCrxO3 et Fe2-2xCrxO3. Les propriétés électriques de ces systèmes sont

étudiées intensivement, vu leurs applications essentiellement dans les piles à combustible et dans la photoélectrolyse de l’eau. Cependant très peu d’études sont consacrées aux propriétés magnétiques de ces oxydes. L’étude a permis de démontrer que la distribution des ions Fe3+ et Cr3+ se fait de manière aléatoire dans les réseaux des mailles perovskites et corindons. Grâce à la spectroscopie Mössbauer, nous avons démontré que cette distribution suit une loi binomiale. Les propriétés magnétiques peuvent être décrites en considérant le système comme un mélange de composantes antiferromagnétiques et faibles ferromagnétiques où l’évolution des différentes grandeurs est générée par le taux de substitution x. Des diagrammes de phases préliminaires ont été établis en attente de la réalisation des spectres Mössbauer à haute température pour ces composés. L’utilisation de la spectroscopie Mössbauer disponible au Laboratoire de Physique des Matériaux et la possibilité de les préparer en couches minces par

142

la méthode de pulvérisation chimique réactive permettront de faire une corrélation entre les propriétés magnétiques et électriques de ces oxydes.

Dans un autre contexte, nous nous sommes intéressés à l’étude des propriétés magnétiques des alliages amorphes Gd0.67Y0.33, Co45Er55 et Co35Er65. Les résultats obtenus ont

permis de déterminer de manière très précise les températures de transition magnétique de ces systèmes. Un comportement de type ferromagnétique réentrant a été mis en évidence dans l’alliage Gd1-xYx. Le désordre induit par la substitution ne modifie pas le comportement de ces

deux systèmes qui sont décrits par un système ferromagnétique tridimensionnel de Heisenberg, vu que les exposants critiques restent conformes à ceux déterminés numériquement pour ce système. L’utilisation combinée des modèles de Krönmuller et Chudnovsky a permis de déterminer les paramètres de l’anisotropie aléatoire dans ces deux alliages amorphes et de montrer que Gd1-xYx et Co1-xErx sont deux systèmes à forte

anisotropie aléatoire. L’utilisation de la calorimétrie différentielle à balayage (DSC) permettra de préparer des quasicristaux en suivant le processus de cristallisation de ces composés amorphes et d’étudier l’évolution des propriétés magnétiques lorsque les systèmes passent de l’état amorphe à l’état nanocristallin.

LISTE DES PUBLICATIONS ET

COMMUNICATIONS

LISTE DES PUBLICATIONS ET COMMUNICATIONS:

Publications

:

 E. Loudghiri, A. Belayachi, M. Nogues, M. Taibi, M. M. Cruz and M. Godinho: Magnetic structure and phase diagram of the frustrated spinel Cd1-xZnxCr2Se4 , sous

presse au Journal of Magnetism and Magnetic materials

 E. Loudghiri, A. Belayachi, N. Hassanain , O. Touraghe, A. Hassini, H. Lassri : Magnetic phase transition in ferromagnet Co100-xErx (x=55, 65) with random anisotropy, sous

presse à Physics Letters A

 A Dahmani, O. Sassi, M. Taibi, J. Aride, E. Loudghiri, A. Hassini, H. Lassri and A. Belayachi : Thermomagnetic study of the amorphous cobalt-erbium borides Co80ErxB20-x (0 ≤≤≤≤ x ≤≤≤≤ 4) , sous presse au Journal of Non-Crystalline Solids

 E. Loudghiri , K Roky, A. Hassini, A. Belayachi and H. Lassri: Magnetic properties of amorphous Gd0.67Y0.33, Physica B , Volume 353 (2004) , pp 53 – 58

 E. Loudghiri, M. Nogues, M. Taibi, and A. Belayachi : Preparation and magnetic

interactions in Cd1–x ZnxCr2Se4 spinel, M.J Condensed Matter, Volume 5 (2004),

pp 61 – 66

 A Dahmani, M. Taibi, M. Nogues , J. Aride, E. Loudghiri, and A. Belayachi: Magnetic properties of perovskite compounds YFe1–x CrxO3 ( 0.5≤ x ≤ 1), Materials Chemistry

and Physics, Volume 77 (2002), pp 912 – 917

 E. Loudghiri, A. Belayachi, M. Nogues, M. Taibi, A Dahmani, M. EL Yamani and J. Aride: Magnetic properties of LaFe1–x CrxO3 and Fe2 – 2x Cr2xO3 mixed oxides, M.J

Condensed Matter, Volume 3 (2000), pp98 – 105

 A. Belayachi, E. Loudghiri, M. EL Yamani, M. Nogues, J.L Dormann, and M. Taibi: Unusual magnetic behavior in LaFe1–x CrxO3, Annales de Chimie Science des

 E. Loudghiri, A. Belayachi, N. Hassanain , O. Touraghe, A. Hassini, H. Lassri : 7ème Rencontre Nationale de Physique Statistique , Meknes – 2002

 A Dahmani, E. Loudghiri, M. Taibi, M. Nogues , M. Grenèche, et A. Belayachi: Seconde Rencontre Arabe sur les Sciences des Matériaux, Rabat – 2001.

 E.Loudghiri, A. Belayachi, M. Nogues, M. Taïbi, A. Dahmani, M. El Yamani et J. Aride : 1ère Rencontre sur les Systèmes Magnétiques, Errachidia – 2000

 A Dahmani, E. Loudghiri, M. Taibi, J. Aride, M. Noguès et A. Belayachi : REMCES 8, Tétouan – 1999.

 A Dahmani, O. Sassi, M. Taibi, J. Aride, E. Loudghiri, A. Hassini, H. Lassri et A. Belayachi: Journée Matériaux STA , Meknes – 1999

UNIVERSITE MOHAMMED V – AGDAL

FACULTE DES SCIENCES

RABAT

RESUME :

L’objectif de cette thèse était l’étude de l’influence du désordre cationique sur les propriétés magnétiques des systèmes Cd1-xZnxCr2Se4, LaFe1-xCrxO3, YFe1-xCrxO3, Fe2-2xCr2xO3, Gd1-xYx et

Co100-xErx. Une étude systématique des propriétés du composé Cd1-xZnxCr2Se4, qui est un

semiconducteur magnétique, est présentée. Cette étude a permis d’affiner les connaissances existantes sur ce système dans la littérature. Elle a en outre permis d’établir, pour la première fois, un diagramme de phase expérimental de ce système. Par ailleurs, une étude similaire a été menée sur les systèmes LaFe1-xCrxO3, YFe1-xCrxO3 et Fe2-2xCr2xO3 de structure antiferromagnétique. Il a

été démontré que la substitution de l’atome magnétique (Fe) par un autre atome magnétique (Cr) se fait de manière aléatoire dans la maille du réseau. Cette distribution étant régie par une loi binomiale. Ceci a pour conséquence l’apparition de structures magnétiques non colinéaires. La combinaison entre les résultats expérimentaux et plusieurs modèles théoriques a en outre permis de caractériser l’ordre existant dans les composés amorphes Gd1-xYx et Co100-xErx et de déterminer les

différents paramètres de l’anisotropie locale aléatoire existant dans ces matériaux.

Mots Clés : Spinelle, Ferromagnétisme, Hélimagnétisme, transition réentrante, diagramme de phase, alliages amorphes, anisotropie locale aléatoire.

ABSTRACT:

The aim of this thesis was the study of the influence of cationic disorder on the magnetic properties of the systems Cd1-xZnxCr2Se4, LaFe1-xCrxO3, YFe1-xCrxO3, Fe2-2xCr2xO3, Gd1-xYx and

Co100-xErx. A systematic study of the properties of the compound Cd1-xZnxCr2Se4, which is a

magnetic semiconductor, is presented. This study has helped to refine existing knowledge on this system in the literature. It also permits to establish, for the first time, an experimental phase diagram of this system. In addition, a similar study was carried out on systems LaFe1-xCrxO3, YFe1-xCrxO3

and Fe2-2xCr2xO3 with antiferromagnétique structure. It has been shown that the substitution of the

magnetic atom (Fe) by another magnetic atom (Cr) occurs randomly in the lattice. This distribution of the magnetic atoms is governed by a binomial low distribution. One consequence of this randomly distribution is the appearance of non-colinear magnetic structures. The combination between experimental results and theoretical models has also made possible to characterize the existing order in the amorphous compounds Gd1-xYx and Co100-xErx and determine the different

local random anisotropy parameters in these materials.

Keywords: Spinelle, Ferromagnetism, Helimagnétism, reentrant transition, phase diagram, amorphous alloys, local random anisotropy.

Dans le document Influence du désordre cationique sur les propriétés magnétiques des systèmes : Cd₁₋xZnxCr₂Se₄, LaFe₁₋xCrxO₃, Fe₂₋₂xCr₂xO₃, YFe₁₋xCrxO₃, Gd₁₋xYx et Co₁₀₀₋xErx (Page 150-164)