Introduction

De tous temps les matériaux ont été essentiels pour l'évolution des civilisations : c’est ainsi que de grandes époques de notre humanité ont été référencées aux matériaux : âge de pierre, âge de bronze, âge de fer ...

Aujourd'hui dans notre monde de haute technologie aux évolutions rapides, les innovations dans le domaine des matériaux sont au cœur de bien des avancées industrielles et elles se succèdent à un rythme très soutenu.

Les matériaux composites font partie des matériaux dits "nouveaux" et vont retenir notre attention dans cette étude. Les premiers matériaux composites créés par l'homme furent sans doute à base de bois. Un des tous premiers composites est l'arc traditionnel mongol qui date d'environ 2000 ans av. J.-C. L'âme de l'arc est en bois et contrecollée de tendon au dos et de corne sur la face interne. Durant le moyen-âge, un matériau composite populaire pour la construction, le torchis, fut utilisé pour ses propriétés isolantes et son faible coût. En 1823, Charles Macintosh créa l'imperméable en imprégnant du caoutchouc sur du tissu. Par la suite, en 1892, Hennebique déposa un brevet sur un matériau très semblable au béton armé d'aujourd'hui. Fabriqués à partir de dérivés de l’industrie pétrochimique, les composites à fibres de verre sont les plus répandus dans les applications industrielles à cause des performances techniques liées à leurs excellentes propriétés mécaniques et thermiques.

Un matériau composite est un assemblage d'au moins deux matériaux non miscibles, mais ayant une forte capacité d'adhésion. Le nouveau matériau ainsi constitué possède des propriétés que les éléments seuls ne possèdent pas. En

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combinant deux phases différentes, par exemple un polymère tel que le polypropylène et de la fibre de verre, il est possible de créer un matériau beaucoup plus intéressant du point de vue mécanique que le polypropylène seul, mais à un coût moindre que la fibre de verre seule. Le matériau ajouté, souvent sous forme de fibre, est appelé le renfort, tandis que le matériau présent en plus grande quantité et qui assure la cohésion dans la structure est appelé la matrice. Dans l'exemple précédent, le polypropylène est la matrice et la fibre de verre est le renfort. Les matrices les plus communes sont les polymères thermoplastiques, thermodurcissables ou élastomères (les caoutchoucs). Il existe également des matrices de type céramique ou métallique, mais seules deux matrices sont concernées dans ce travail (la matrice thermoplastique et la matrice thermodurcissable). Les renforts les plus utilisés à ce jour sont les fibres de verre et de carbone, bien que les fibres naturelles gagnent en popularité. L’utilisation des matériaux composites s’est répandue très rapidement ces dernières années à tel point qu’ils sont devenus omniprésents dans notre vie de tous les jours à travers des applications dans des domaines aussi divers que l’industrie automobile, l’ameublement, la construction, l’agroalimentaire, la marine, l’aéronautique, la décoration, le sport et les loisirs et même la santé.

Cette évolution s’est encore généralisée dans d’autres secteurs de la vie avec l’élaboration des matériaux composites à fibres naturelles.

Outre les fibres artificielles ou synthétiques, c'est-à-dire celles créées par l'homme, il y a plusieurs types de fibres d'origine naturelle (Baley, 2005). Comme il est mentionné ci-dessus, les fibres naturelles ont sans aucun doute été les premières à être utilisées par l'homme. Ce qui justifie l’utilisation des fibres naturelles, c’est tout d'abord leurs impacts environnementaux qui sont beaucoup moindres que les fibres artificielles. Ces fibres sont biodégradables et renouvelables. Finalement, les fibres naturelles peuvent permettre d'atteindre des propriétés mécaniques intéressantes, tout en réduisant de façon significative le coût des composites. Il est important de spécifier que le terme « fibre naturelle » comme le montre la figure 6, regroupe aussi bien les fibres d'origine végétale (cellulose), animale (protéine) que minérale (Robert, 2005 ; Baley, 2005). Les fibres naturelles les plus intéressantes à utiliser sont celles qui possèdent déjà à la base une propriété de renfort ou de support. Un autre point intéressant à mentionner est que,

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de par la très grande différence entre les fibres naturelles, les propriétés mécaniques varient énormément d'une fibre à l'autre. Les fibres d'origine animale les plus intéressantes sont sans doute les soies (Baley, 2005). De par leur structure complexe, les soies possèdent d'excellentes propriétés de résistance à l'allongement supérieures à celles des fibres artificielles. Quant aux fibres naturelles d'origine végétale, en plus de la fibre de chanvre qui se distingue des autres fibres par ses propriétés intéressantes de bonne rigidité et de résistance à la rupture (Baley, 2005), il y’a aussi la fibre de kénaf et la fibre de coton qui possèdent de bonnes propriétés de résistance et de rigidité. Une limitation majeure de l’élaboration des matériaux dans le domaine des fibres est la température maximale de mise en forme. Bien que les technologies pour mettre en forme les matériaux composites soient souvent les mêmes (extrusion, injection, compression), une température maximale de l'ordre de 200 à 230°C ne doit pas être dépassée, puisqu'à ces températures commence la dégradation des fibres (Ouajai et al., 2005). Finalement, un autre aspect non négligeable des fibres naturelles est leur décomposition. En les jumelant à un polymère biodégradable, il serait possible de créer des matériaux composites « verts » ayant peu d'impact sur l'environnement : 100% recyclable (Stanojlovic-Davidovic A., 2006).

Ces matériaux peuvent se présenter sous différentes formes généralement dépendantes de la géométrie du renfort (particules, fibres longues ou courtes introduites dans les tissus...). Les composites qui nous préoccupent ici, font partie de la famille des composites des fibres courtes et de celle des composites dits particulaires. Pour les composites dits particulaires, la matrice conserve la disposition géométrique des renforts et leur transmet les sollicitations auxquelles elle est soumise. Ces matériaux sont hétérogènes à l’échelle microscopique mais sont considérés macroscopiquement comme homogènes selon la taille de la pièce (Berthelot, 1992 ; Chapman et Hall, 1993; Gay, 1987;).

Les matériaux composites sont développés et choisis pour leurs caractéristiques mécaniques, thermiques, chimiques, etc... Les propriétés obtenues sont généralement meilleures que celles de la matrice seule. Bien évidemment, il est impossible de réunir l’ensemble de ces propriétés dans un même composite (Nielsen, 1970) ; mais, par rapport aux caractéristiques recherchées, on peut trouver des solutions optimales.

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La progression des connaissances sur les différents matériaux constitutifs permet un contrôle permanent des différents paramètres de conception, ce qui a pour effet d’améliorer considérablement les propriétés des matériaux composites résultants. Les matériaux ainsi obtenus sont de plus en plus performants dans les différents domaines d’application.

Dans leur utilisation, les matériaux composites sont soumis à différents phénomènes de dégradation, qu’ils soient d’ordre mécanique, chimique ou bien physique. Depuis de nombreuses années, on s’intéresse à l’analyse de leurs propriétés thermomécaniques et à la modélisation de leur comportement. Les différentes études expérimentales utilisant des analyses non-destructives permettent de suivre le comportement évolutif de matériaux composites en cours de dégradation.

Dans notre étude, nous nous intéresserons dans un premier temps au cas des matériaux composites où les particules (renfort) sont agglomérées par un liant (polymère) et dans un second temps au cas de matériaux composites dans lesquels les charges particulaires (renfort) sont directement intégrées dans une matrice polymère (figure 3).

Figure 3 : structure d’un composite renforcé de charges particulaires

Les propriétés du composite résultent directement de celles de ses constituants, de la distribution des charges dans la matrice et de l’interaction entre les constituants ; Pour décrire le matériau composite, il sera nécessaire de spécifier la nature des constituants et leurs propriétés, la géométrie et la distribution des charges, la nature et les propriétés de l’interface charge-matrice.

Les composites peuvent être formés d’un nombre relativement important de constituants, ce qui rend complexe leur étude. Dans le cadre de notre travail, nous nous concentrerons sur l’étude de deux matériaux composites à deux phases (charge d’une seule nature et matrice).

17 Figure 4. Illustration de la distribution et de la dispersion des charges dans la matrice (MORTON, 1989)

La fraction de charges dans la matrice est un des paramètres déterminants des propriétés du matériau composite, car elle fait intervenir un volume de renfort et une surface de contact (interface charges-matrice). Pour une concentration donnée, la répartition des charges dans la matrice constitue également un paramètre aussi important. Une répartition uniforme des charges assurera, à l’échelle macroscopique, une certaine « homogénéité » du matériau. Cette hypothèse simplifie considérablement les problèmes de modélisation du matériau composite. Les mauvaises répartitions spatiales (ou dispersions) des charges dans la matrice (constitution d’agrégats, zone dépourvue de charge, zone dite de gomme occluse), présentées par (Morton, 1989) à la figure 4, affecteront directement les propriétés mécaniques, favorisant des zones pauvres en renfort et diminuant nettement la résistance du composite.

Les renforts se présentent généralement sous deux formes différentes, les fibres plus ou moins longues et les charges particulaires (sphériques). Les propriétés du composite résultant diffèrent en fonction de la géométrie des charges caractérisées par leur forme, leur taille et leur orientation notamment pour les fibres.