Impact sur les concentrations d’ozone

L’impact des émissions de NOx optimisées sur les concentrations d’ozone est dû à la

fois à la modification de l’intensité des émissions et à celle du rapport COV sur NOx.

L’inversion des émissions de NOxamène donc à la question du régime chimique. Or, en

Île-de-France, le régime chimique dans le panache de la ville est le plus souvent proche de la transition entre NOx-limité et COV-limité, des régimes différents pouvant être établis

au même moment en différents lieux (Sillman et al. 2003). La complexité de la situation fait donc des concentrations d’ozone optimisées un point de validation nécessaire des émissions optimisées.

L’impact des émissions de NOx optimisées le matin sur les concentrations d’ozone dans

le panache l’après-midi est faible, comme indiqué à 15 heures sur la Figure 6.18. Les concentrations simulées lors du pic sont augmentées de 5 ppb au maximum, ce qui cor- respond à une modification de seulement 4,5%. Cette correction correspond à une amé- lioration des concentrations simulées, les concentrations a priori simulées à cette heure étant sous-estimées de 8% par rapport aux concentrations mesurées (voir page 99). On peut cependant se demander si des concentrations d’ozone optimisées en aussi bon accord avec les concentrations mesurées n’auraient pas pu être obtenues sans modifier le rapport COV sur NOx à l’émission. En conservant ce rapport, les régimes chimiques

établis dans le domaine avec les émissions a priori ne sont pas modifiés par les émissions optimisées. Les concentrations d’ozone simulées ne sont donc améliorées que si leur sous- estimation est due à une mauvaise estimation de l’intensité «absolue» des flux de COV et de NOx.

48.00 48.25 48.50 48.75 49.00 49.25 49.50 1.25 1.50 1.75 2.00 2.25 2.50 2.75 3.00 3.25 -3.0 -2.0 -1.0 -0.5 0.5 1.0 2.0 3.0 4.0 5.0 48.00 48.25 48.50 48.75 49.00 49.25 49.50 1.25 1.50 1.75 2.00 2.25 2.50 2.75 3.00 3.25 Optimisation - a priori [O3]: 1998/08/07 - 15 heures

FIG. 6.18 – Différence (ppb) entre les concentrations d’ozone optimisées et a priori le 7 août 1998 à 15 heures TU. En été, TU = heure légale - 2 heures.

Rapport COV sur NOx conservé Une inversion identique à celle qui a été discutée

jusqu’ici mais conservant le rapport COV sur NOx a priori a été effectuée : le même co-

efficient correctif a été appliqué à toutes les espèces des deux familles. Les contraintes utilisées étant toujours les concentrations de monoxyde d’azote, sur lesquelles les émis- sions de COV n’ont quasiment pas d’influence, les résultats obtenus pour les émissions de NOx sont les mêmes que lors de la première optimisation à moins de 3,2%. Le profil

temporel moyen des émissions totales de COV optimisées (Figure 6.19) suit donc celui des flux de NOx de façon à maintenir le rapport COV sur NOx à l’émission égal au rap-

port a priori. Les deux profils temporels présentent les mêmes caractéristiques avec un pic matinal intensifié entre 4 et 5 heures et réduit les heures suivantes. La plus grande dif- férence en valeur absolue est obtenue à 6 heures et correspond à une diminution de 14% par rapport au flux de NOxa priori.

L’effet de l’inversion des émissions de NOx et de COV matinales sur les concentrations

d’ozone dans le panache l’apres-midi est opposé à celui de l’inversion des émissions de NOx seules : les concentrations d’ozone simulées lors du pic à 15 heures sont diminuées

de 1,5% (Figure 6.20). Bien que l’impact en soit faible, l’inversion conservant le rapport COV sur NOx à l’émission aggrave donc la sous-estimation des concentrations d’ozone

simulées. Ceci ne signifie pas que les émissions de COV a priori sont plus «justes» que les émissions obtenues ici mais que le rapport COV sur NOx a priori ne peut pas être

considéré comme une donnée à conserver.

Finalement, puisqu’on ne dispose pas de contraintes permettant d’inverser les émissions de COV indépendamment, l’optimisation des émissions de NOx permet d’optimiser à la

1 6 12 18 24 Heure (TU) 1,5e+12 2e+12 2,5e+12 3e+12 3,5e+12 4e+12 4,5e+12 5e+12 5,5e+12 6e+12 Flux (moléc.s -1 .cm -2 ) émissions a priori émissions optimisées

FIG. 6.19 – Profil temporel moyen sur tout le domaine du flux total d’émission de COV le 7 août 1998. En été, TU = heure légale - 2 heures. Les zones grisées correspondent aux heures non optimisées.

48.00 48.25 48.50 48.75 49.00 49.25 49.50 1.25 1.50 1.75 2.00 2.25 2.50 2.75 3.00 3.25 -3.0 -2.0 -1.0 -0.5 0.5 1.0 2.0 3.0 4.0 5.0 48.00 48.25 48.50 48.75 49.00 49.25 49.50 1.25 1.50 1.75 2.00 2.25 2.50 2.75 3.00 3.25 Optimsation - a priori [O3]: 1998/08/07 - 15 heures

FIG. 6.20 – Différence (ppb) entre les concentrations d’ozone optimisées et a priori le

6.4.4

Conclusion

La journée du 7 août 1998, au cours de laquelle s’est développé un épisode local de pollution photo-oxydante bien documenté par la campagne ESQUIF, a été choisie pour la première étude complète d’inversion sur un cas réel. Les études menées dans le cadre de la campagne ont indiqué une sous-estimation des concentrations d’ozone simulées dans le panache l’après-midi, probablement liée à la surestimation des émissions de NOxa priori

le matin en ville ou à une sous-estimation du mélange vertical.

Une rapide étude de sensibilité a permis de constater que la paramétrisation du coefficient de mélange turbulent ne pouvait expliquer les écarts entre mesures et modèle. La correc- tion de la hauteur de couche-limite, très sous-estimée par les données de l’ECMWF par rapport aux mesures effectuées lors d’ESQUIF, a par contre permis d’expliquer un peu moins de 40% de l’écart entre concentrations de NO mesurées et simulées le matin en ville.

Une fois la hauteur de couche-limite débiaisée, les émissions de NOx ont été optimisées.

Le profil temporel des émissions optimisées présente un pic de durée inférieure au plateau du profil a priori. Pour les flux les plus intenses correspondant à la ville notamment, le pic matinal est réduit en durée de cinq heures, de 5 à 9 heures, à deux heures, de 8 à 9 heures. Le cadastre a priori ayant été élaboré sur la base du mois de juillet 1998, cette réduction de la durée du pic d’émission de NOxmatinal pour le mois d’août semble réaliste. De plus,

le cadastre élaboré par AIRPARIF pour l’année 2000 à partir de données de la DREIF indique que la durée du pic du soir pour un jour ouvrable moyen est plus grande que celle du pic du matin (quatre heures contre deux, de 8 à 9 heures) (AIRPARIF 2004). Certaines caractéristiques du cadastre optimisé sont moins réalistes : un pic d’émission très intense entre 4 et 5 heures dans quatre mailles péri-urbaines paraît bien placé dans le temps mais d’une intensité surestimée.

Les émissions de NOxoptimisées le matin provoquent une augmentation de moins de 5%

des concentrations d’ozone simulées dans le panache à 15 heures, les concentrations a priori à la même heure étant sous-estimées de 8% par rapport aux mesures. Cet impact positif est dû à la fois au changement d’intensité des émissions de NOx et à la modifi-

cation du rapport COV sur NOx à l’émission induit par l’optimisation des flux de NOx.

La comparaison avec une optimisation de l’intensité des flux de NOxet de COV, obtenue

en répercutant les modifications des émissions de NOx sur la famille entière des COV, a

montré que les concentrations d’ozone obtenues en conservant le rapport COV sur NOx

a priori étaient moins proches des mesures d’une part que les concentrations optimisées précédentes et d’autre part que les concentrations a priori. L’optimisation de l’intensité des émissions de NOxet du rapport COV sur NOxà l’émission est donc plus satisfaisante

6.5

Du 16 au 18 juillet 1999