Le but de cette partie est de décrire et analyser les différents signaux LIF des atomes d’aluminium que nous avons produit dans les deux systèmes d’évaporation utilisés dans cette thèse (cube et BALI). Des spectres de fluorescence dispersée ont été enregistrés sur un large domaine de lon-gueurs d’onde, entre 300 et 400 nm, pour mettre en évidence ces différents signaux de fluores-cence. L’influence de la longueur d’onde d’excitation laser, de l’énergie laser et de la pression est discutée.
Les Figure 3.1 et Figure 3.2 présentent des spectres de fluorescence dispersée enregistrées pour deux longueurs d’onde d’excitation différentes :
• Sur la raie 3 (308,3048 nm) dans la Figure 3.1 • Sur la raie 2 (309,3608 nm) dans la Figure 3.2.
Les deux spectres sont obtenus dans le système d’évaporation thermique cube à 5 mbar (Figure 3.1) et 20 mbar (Figure 3.2) de N2. L’énergie laser a été fortement atténuée à 14 nJ. Les raies au-tour de 308-309 nm sont enregistrées en utilisant des fentes de 0,1 mm, et celles à 394-396 nm avec des fentes de 0,25 mm, soit des résolutions de respectivement 0,4 nm et 1 nm. L’amplitude du signal à 394-396 nm a été corrigée en conséquence afin qu’elle soit comparable à celle obtenue à 309 nm. De plus, l’amplitude du signal a été corrigée en prenant en compte la réponse spectrale du montage optique entre 300 et 400 nm.
Figure 3.1 Spectre de fluorescence dispersée après excitation de la raie 3 (308,3048 nm) à 5 mbar de N2, pour Elas = 14 nJ et T=1200 K. Le spectre est corrigé de la réponse spectrale de la partie détection.
Figure 3.2 Spectre de fluorescence dispersée après excitation de la raie 2 (309,3608 nm) à 20 mbar de N2, pour Elas = 14 nJ et T=1200 K. Le spectre est corrigé de la réponse spectrale de la partie détection.
On observe deux groupes de raies sur ces deux spectres. Les raies proches de l’excitation laser à 308,3048 nm (raie 3) et 309,3608 nm et 309,3737 nm (raies 2 et 1), ainsi que les deux autres raies
300 320 340 360 380 400 0.0 2.0x10-2 4.0x10-2 6.0x10-2 8.0x10-2 1.0x10-1 Raie 4 Raie 5 Raie 2 +1 Signa l, unité arbitraire Longueur d'onde (nm) Raie 3 300 320 340 360 380 400 0.0 1.0x10-1 2.0x10-1 3.0x10-1 4.0x10-1 5.0x10-1 Signa l, unité arbitraire Longueur d'onde (nm) Raie 5 Raie 4 Raie 2+1 Raie 3
de lumière et donc d’atteindre un bon niveau de signal (Photomultiplicateur + Boxcar). Une résolu-tion plus fine de 0,4 nm est nécessaire afin de séparer la raie 3 des raies 1 et 2 (Δλ = 1 nm). Par contre, les raies 1 et 2 (Δλ = 13 pm) ne sont pas résolues avec notre spectromètre. Ces résolutions grossières élargissent fortement les raies atomiques qui sont bien plus fines dans ces conditions expérimentales.
La fluorescence résonnante est la plus intense (raie 3 pour excitation de la raie 3, et raie 2 pour excitation de la raie 2). Il est important de constater que bien que 20 fois plus faible que la fluores-cence à résonance, la fluoresfluores-cence des raies 4et 5 est visible à 5 mbar de N2. Dans le cas de la Fi-gure 3.2, les trois raies 3, 4 et 5 sont issues du peuplement de leurs états excités par transferts collisionnels (c’est la fluorescence indirecte). Ce transfert est intra multiplet pour la raie 3 (2D5/2 →
2D3/2) et inter multiplet pour les raies 4 et 5 (2D5/2 → 2S1/2). De plus, la raie 3 qui a un coefficient d’Einstein d’émission spontanée plus faible, apparait comme bien plus intense que les raies 4 et 5 (Tableau 1.3). Cela illustre donc bien le fait que le transfert collisionnel intra multiplet est beau-coup plus efficace que le transfert inter multiplet. Le rapport d’amplitude entre les raies 4 et 5 est égal à 2, soit égal au rapport théorique. Cela indique que la fluorescence est linéaire et n’est pas réabsorbée.
On ne détecte aucun bruit, seules les raies de l’aluminium contribuent au signal de fluorescence récolté. Les conditions de génération d’atomes dans le cube sont donc favorables à la mesure des signaux de fluorescence résonante et des signaux de fluorescence indirecte issus des transferts collisionnels intra multiplet. Ils sont moins favorables à l’observation des signaux de fluorescence indirecte issus des transferts collisionnels inter multiplet.
La Figure 3.3 présente un spectre obtenu après excitation de la raie 2 avec une énergie laser Elas=1,5 µJ dans l’enceinte BALI. La pression est de 133 mbar d’argon, et les atomes proviennent de la vaporisation d’une cible AlN. Le moyen de vaporisation étant différent, la quantité de signal ob-tenue dans cette expérience n’est pas directement comparable à celles des spectres de l’expérience cube car la concentration d’aluminium n’est pas la même et fluctue probablement plus dans l’expérience BALI. Les rapports de signaux seront plus significatifs et exploitables car ils sont indépendants de la concentration d’atomes et donc de ces variations.
Comparé à la Figure 3.2, le rapport de signal de la Figure 3.3 entre fluorescence résonnante (raie 1-2) et fluorescence indirecte (raies 4 et 5) est de 4. On peut l’expliquer par l’augmentation de la pression qui favorise la fluorescence indirecte par l’accroissement des transferts collisionnels inter multiplet (2D5/2 – 2S1/2).
Figure 3.3 Spectre de fluorescence dispersée après excitation de la raie 2 à 133 mbar de Ar, pour Elas = 1,5 µJ et T=1200 K, après vaporisation laser d’une cible de AlN. Le spectre est corrigé de la réponse spectrale de
la partie détection.
Comme dans l’enceinte cube, on ne voit pas de bruit, et seul l’aluminium est visible. L’expérience BALI est donc également bien adaptée à notre étude. Cependant, la concentration de vapeurs d’aluminium produite dans l’expérience BALI entraine une réabsorption de la fluorescence. Par conséquent, la méthode 2 de détermination des coefficients de transferts collisionnels basée sur la détermination des rapports d’amplitudes des signaux de fluorescence issus des différentes raies ne sera pas appliquée dans BALI (voir partie 1.3.1.5). Nous avons donc choisi de mesurer ces coef-ficients dans l’enceinte cube, ils sont présentés dans la partie suivante.