Effets du champ magnétique sur le courant

Variation du courant en absence de champ magnétique

Des informations supplémentaires sur les effets d'un champ magnétique normal ont été obtenues à l'aide de la variation du courant pendant la croissance. Le courant a été enregistré pour des croissances faites sans et avec un champ magnétique appliqué. Dans un premier temps nous avons enregistré le courant pour des croissances réalisées à partir de solutions 0.3 M pour différentes épaisseurs de la cellule (Fig. III.14). On observe que le courant croît très vite au début de la croissance dans le cas des cellules épaisses. En diminuant l'épaisseur de la cellule le courant croît moins vite.

Pour les cellules fines, 50 µm et 10 µm, il y a un temps de démarrage au cours duquel le

courant est constant, ou diminue un peu avant de croître. Le moment où le courant commence à croître coïncide avec le moment où des branches apparaissent. Ce temps de démarrage est observé aussi en cellules épaisses si la concentration de la solution est faible. Ces faits sont en accord avec l'affirmation faite dans le paragraphe I.2.1 selon laquelle l'épaisseur de la cellule joue en quelque sorte le rôle de la concentration.

1

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3

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8

0 2 0 40 60 80 100 120

200 µm

100 µm

50 µm

10 µm

I/I

t(s)

Fig. III.14 Variation du courant pendant la croissance, rapporté à la valeur initiale du courant, enregistrée pour des croissances réalisées à partir d'une solution 0.3 M dans des cellules de différentes épaisseurs. Dans le cas des cellules de faible épaisseur le courant croît moins vite que dans le cas des cellules épaisses. Les croissances ont été

interrompues quand plusieurs dendrites sont arrivés à moins de 1 mm de l'anode.

La variation du courant dans le cas des croissances réalisées dans des cellules épaisses, présentée dans la figure III. 15.a, est bien décrite par la relation III.14' Le rapport α entre la résistivité de l'agrégat et celle de la solution a été obtenue expérimentalement à partir d'une croissance réalisée jusqu'à l'anode en faisant le rapport:

α =^R = R I I final final 0 0 (III.29)

La valeur trouvée pour les dendrites réalisées en cellule épaisse (200 µm ) est typiquement 0.14 (une valeur de 0.13 a été trouve par Grier et al. [Gri87] pour une croissance DBM en cellule d'épaisseur 130 µm). De façon un peu surprenante nous avons trouvé des valeurs de α de 0.12 et

0.11 pour des croissances réalisées en cellules d'épaisseur 50 µm et 10 µm. Comme les cellules

fines ont une résistance initiale plus grande que les cellules épaisses, on attendait des valeurs de α plus petites mais celles trouvées semblent montrer que les dendrites obtenues pour des faibles épaisseurs sont électriquement plus résistantes que les dendrites obtenues pour des grandes épaisseurs de la cellule. En prenant la valeur 0.14 pour ce paramètre α dans la relation (III.14')

on obtient une variation du courant en désaccord avec l'expérience (Fig. III.15 a, courbe en rouge). Ce désaccord vient du fait que la vitesse d'avancement des dendrites est plus grande que la vitesse d'avancement d'un front DBM. En imposant que le temps expérimental pour que la croissance arrive à l'anode soit égal au temps calculé pour une morphologie DBM, on obtient une deuxième courbe (Fig. III.15.a, courbe en bleu) qui est en bon accord avec l'expérience. Le rapport de 1.5 trouvé entre le temps de croissance calculé pour une morphologie DBM et le temps mesuré expérimentalement pour la croissance dendritique est en bon accord avec la croissance présentée dans le paragraphe (I.2.1) où le rapport entre les longueurs des dendrites et la longueur de la zone DBM est environ 1.5.

5 1 0 15 20 25 30 35 40 45 0 5 0 100 150 200 I(t) exp I_calc ; t=t_DBM I_calc ; t=t_exp I(mA) t(s) a 0 1 2 3 4 5 6 7 0 2 0 40 60 80 100 120 I exp I calc ; t=t exp I(mA) t(s) b

Fig. III.15 Variation du courant, expérimentale et théorique (relation III.14'), pour une croissance réalisée dans une cellule d'épaisseur 200 µm, α=0.14 (a) et pour une croissance réalisée dans une cellule d'épaisseur 10 µm, α=0.11

(b); concentration 0.3M, tension 10V, dans la relation III.14' nous avons pris ∆V=1V

La différence existante pour des temps plus grandes que 70 s est explicable par plusieurs facteurs: l'existence des mouvements convectifs qui partent de l'anode (voire le paragraphe I.2) et qui augmentent le transport du courant en solution, l'existence de la zone de forte concentration à l'anode qui a été négligée dans l'expression de la variation du courant (III.14) et qui augmente aussi le courant.

Dans le cas des croissances réalisées en cellule fine il y a un désaccord total entre les variations du courant déterminés théoriquement et expérimentalement (Fig. III.17 b). On pense que ce désaccord est dû à la nucléation tardive des branches pour les épaisseurs fines.

Effet du champ magnétique sur la variation du courant

Dans un premier temps nous avons enregistré la variation du courant dans le cas des croissances obtenues à partir de solutions 0.3 M, en absence et en présence d'un champ

magnétique de 1.2 T. Pour les grandes épaisseurs de la cellule (200 µm), où le champ magnétique a des effets importants sur la morphologie, le courant est très bruité et il augmente globalement moins vite pour les croissances réalisées sous champ. Pour les croissances réalisées

en cellule fine (10 µm) et où le champ magnétique n'affecte pas la morphologie le courant

augmente de manière monotone avec ou sans champ magnétique (Fig. III.16).

Fig. III.16 Effet d'un champ magnétique sur le courant. Pour les croissances réalisées en cellule épaisse là où il y a des effets visibles sur la morphologie, un champ magnétique appliqué diminue et perturbe le courant pendant la croissance (graphique à gauche), pour les croissances réalisées en cellule fine, où des effets morphologiques ne sont

pas observés, le champ magnétique n'influence pas le courant pendant la croissance (graphique à droite). Les effets du champ magnétique sur la morphologie sont reflétés par le courant (Fig. III.16). Le caractère bruité de la variation du courant sans champ se comprend comme associé aux fluctuations de résistance de l'agrégat dû au pliage des branches. La variation globale du courant qui augmente plus lentement pendant la croissance sous champ, correspond à une réduction relative du rayon globale de l'arborescence. Cette perturbation du courant est bien comprise comme une réduction brutale du rayon de croissance dû au pliage des branches, ce qui détermine une chute du courant. Ainsi le fait que dans le même temps, la croissance faite sous champ a un rayon plus petit par rapport à celle qui est obtenue sans champ est bien reflétée par le courant.

L'enregistrement du courant, pour une croissance réalisée au début sans champ et poursuivie sous champ, montre que pour une très grande variation de rayon (Fig.III.10) le courant chute d'environ 10 % (Fig. III.17). Les figures III.10 et III.17 montrent que le temps nécessaire pour que de nouvelles branches commencent à pousser est du même ordre que le temps écoulé avant que le courant commence à croître.

Fig. III.17 Variation du courant pour une croissance réalisée au début sans champ magnétique et où le champ magnétique a été appliqué après, le courant est enregistré à partir du moment où le champ magnétique a été appliqué. On observe une diminution du courant induite par la diminution globale du rayon de la croissance (voir

Fig. III.10).

Dans le cas des croissances réalisées à partir de solutions de concentration 0.06 M en

cellule épaisse (200 µm), les effets du champ magnétique sur le courant sont encore plus

importants (Fig. 20) ce qui est normal étant donné que les effets sur la morphologie sont eux aussi très forts. Pour les croissances réalisées sous un champ magnétique de 0.23T, le bruit et la diminution du courant sont notables mais le courant croît globalement. Quand le champ magnétique est fort, le courant est très bruité et diminue dès le début de la croissance. Le champ magnétique inhibe pratiquement la croissance des branches.

Fig. III.18 Effet du champ magnétique sur le courant dans le cas des croissances réalisées à partir de solutions 0.06

M en cellule d'épaisseur 200 µm.

La décroissance du courant par rapport à sa valeur initiale peut se comprendre si on fait appel au modèle de croissance présenté dans le paragraphe (I.2). Après l'application de la tension, les anions migrent vers l'anode sous l'action du champ électrique dans la solution. Cette migration entraîne l'apparition de la zone de faible concentration à la cathode et a tendance à l'augmenter. En absence de champ, les branches poussent à la vitesse de récession des anions et

la zone de faible concentration ne s'élargit pas. Le courant croît donc en raison de la croissance du rayon de l'agrégat. Par contre si les branches sont empêchées de pousser, la zone de faible concentration s'élargit et le courant diminue. Le mouvement du fluide, induit par le champ magnétique, inhibe la croissance des branches ce qui entraîne la diminution du courant pour les croissances réalisées sous champ magnétique.