III.3.1. Tests préliminaires
Compte tenu de l’homogénéité du groupe de mortiers d’Antibes et pour réduire le temps de mesure, le test de plateau et le test de transfert thermique ont été effectués sur un seul échantillon de série. Le test de plateau d’un échantillon BDX 16045 (Figure III-14) n’a montré aucune dépendance de la dose déterminée avec la température de préchauffe. Pour un ensemble de disques mesurés, on constate à la température de préchauffe de 240°C que la variation des doses archéologiques individuelles est la moins importante. Le choix de cette température semble donc convenable.
Selon le test de transfert thermique (Figure III-15) effectué ici sur des disques de multigrain blanchis artificiellement pour un échantillon BDX 16045, les températures inférieures ou égales à 240°C ne provoquent aucun transfert thermique notable. A partir de 260°C, on constate une croissance légère du signal. Cette tendance a aussi été observée par de nombreux chercheurs pour des grains de quartz « jeunes » (par ex.
Murray & Clemmensen, 2001; Rhodes, 2000; Madsen et al., 2001 ; Medialdea et al., 2014).
Figure III-14 : Test de plateau pour le mortier BDX 16045. Le test consiste aux mesures de la dose archéologique à plusieurs températures de
préchauffe effectuées sur des disques de multigrain.
Chaque point du graphique représente la moyenne des six mesures indépendantes.
Figure III-15 : Test de transfert thermique pour le mortier BDX 16045. Le test consiste aux mesures de la dose provoquée par le transfert thermique à plusieurs températures de préchauffe effectuées sur des disques de multigrain blanchis artificiellement au laboratoire.Chaque point du graphique
représente la moyenne des six mesures indépendantes.
87 Les mesures de LM-OSL d’un échantillon BDX 16045 ont confirmé la prédominance d’une composante rapide dans le signal (Figure III-16). La proportion de grains luminescents varie entre 3.9 et 5 % selon l’échantillon. 80 % de la luminescence enregistrée provient de 30 % des grains (Figure III-17). Les 70 % restants grains donnent un signal de très faible intensité et ne contribuent pas considérablement au signal détecté.
Figure III-16 : Mesure d’un signal du quartz du mortier BDX 16045 en augmentant linéairement la puissance (LM-OSL). La forme de la courbe indique que le signal est largement dominé par une
composante rapide du signal (observable lors des premières secondes d’excitation).
Figure III-17 : Luminescence cumulée du signal naturel en fonction de la proportion de grains luminescents. La ligne 1:1 représente la situation où tous les grains luminescents contribuent de façon équilibrée à la luminescence.
Les résultats des tests recovery effectués sur des disques de monograin blanchis artificiellement au simulateur solaire et irradiés par une dose de 9.6 Gy sont présentés sur la Figure III-18. La représentation graphique des distributions de grains mesurés est accompagnée par les valeurs de la dose (CAM) et de l’over-dispersion (OD) calculées à partir du modèle d’âge central pour le nombre de grains notée n. Le dose recovery ratio est notée DR ratio. Les distributions des doses individuelles mesurées indiquent une répartition homogène autour de la dose recovery recherchée. La valeur du doserecovery ratio rentre dans les limites 0.9-1.1, le dose recovery ratio moyenne étant égale à 1.04.
L’ensemble de paramètres de mesure utilisés pour les tests recovery est donc considéré convenable pour la détermination de la dose archéologique (Tableau III-2).
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Figure III-18 : Histogrammes des distributions de doses mesurées pour des grains individuels lors de tests de recovery. La dose recherchée (CAM) et l’over-dispersion (OD) pour le nombre de grains n sont calculés en utilisant le modèle d’âge central. DR ratio représente le rapport entre la dose calculée (CAM) et la dose recovery.
Préchauffe T1 [°C] Préchauffe T2 [°C] Dose test [Gy] Doses de régénération [Gy]
240 190 4.8 4.8, 9.6, 14.4, 19.2, 0, 4.8
Tableau III-2 : Paramètres de mesure choisis pour la détermination de la dose archéologique.
(a) (b)
(c) (d)
(e)
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III.3.2. Détermination de la dose archéologique
Les distributions des doses archéologiques individuelles pour la série de mortiers d’Antibes sont symétriques (Figure III-19). A part quelques grains sporadiques, toutes les valeurs s’étendent autour de la valeur centrale, ce qui indique un bon état de blanchiment des grains de sable pour ces mortiers.
(a) (b)
(c) (d)
(e) (f)
90
Figure III-19: Histogrammes des distributions de doses archéologiques individuelles (a, c, e, g, i), accompagnés des graphiques de Tn (dose test après le signal naturel) en fonction de la dose (b, d, f, h, j).
La dose archéologique moyenne (CAM) et l’over-dispersion (OD) pour le nombre de grains n est calculée en utilisant le modèle d’âge central (CAM).
Figure III-20 : Distribution des incertitudes absolues (a) et relatives (b) en fonction de la dose mesurée pour des grains individuelles du mortier BDX 16045.
On constate la croissance d’incertitudes absolues en fonction de la dose mesurée (Figure III-20a). Aucune tendance particulière n’est observée dans la distribution des
(i) (g)
(j) (h)
(a) (b)
91 incertitudes relatives en fonction de la dose mesurée (Figure III-20b). Cela est une condition préalable pour que le résultat d’un modèle d’âge central (CAM) (qui sera utilisé dans cette étude de cas), puisse être considéré comme convenable. La majorité de grains est associée à une incertitude comprise entre 5 et 20 %. Le nombre de grains avec des incertitudes relatives supérieurs à 30 % est faible.
Les résultats complets sont résumés dans les tableaux ci-dessous. Pour déterminer la dose archéologique, environ 4000 grains par échantillon ont été mesurés, dont entre 3.9 et 5 % donnent un signal. La moyenne arithmétique et la médiane sont, pour ce cas d’étude, assez proches de la dose archéologique attendue (Tableau III-3).
Nom Grains mesurés Grains luminescents Dose attendue
[Gy] Moyenne arithmétique
Tableau III-3 : Récapitulatif des analyses des mortiers d’Antibes avec les nombres et les proportions de grains mesurés et de grains luminescents. La dose attendue est comparée avec la moyenne arithmétique et avec la médiane de distribution correspondante des doses.
Afin d’évaluer l’influence des critères de sélection (voir sous-chapitre II.6.2) à la dose archéologique calculée, le modèle d’âge central (CAM) a été appliqué à trois séries de grains (Tableau III-4). Une première série (notée dans le Tableau III-4 « sans sélection ») contient tous les grains qui donnent un signal. Une deuxième série (notée dans le Tableau III-4 « critères a, b, c ») a été obtenue en appliquant les premiers trois critères de sélection, rejetant entre 4 et 16 grains par rapport de la première série. Les raisons de rejection correspondent à l’incertitude relative du recycling ratio et de la dose test après la mesure du signal naturel supérieure à 25 %. Aucun grain n’a fourni le signal inférieur à 3 écart-types sur le bruit de fond. Les différences entre la dose archéologique calculée à partir de la première et de la deuxième série sont relativement négligeables et n’excèdent pas 0.11 Gy. Cela fait varier l’âge au maximum de 47 ans. Une troisième série (notée dans le Tableau III-4 « critères a, b, c, d ») a été obtenue en ajoutant, par rapport à la deuxième série, le quatrième critère de sélection (l’incertitude relative de la dose archéologique individuelle est inférieure à 30 %). L’application de ce critère, menant à
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une rejection de 12 à 28 grains, a causé une diminution de la dose archéologique moyenne de 0.14 à 0.39 Gy. L’utilisation de ce critère conduit donc à une légère sous-estimation de la dose archéologique.
Modèle d’âge central
grains retenus selon les différents critères de sélection (sous-chapitre II.6.2) Sans Tableau III-4 : Résultats du calcul de la dose archéologique moyenne en appliquant le modèle d’âge central (CAM) aux trois séries des données suivant des différents critères de sélection (sous-chapitre II.6.2). Les analyses ont été réalisées en monograin.
Les valeurs de l’over-dispersion entre la première et la deuxième série varient très peu, la valeur moyenne étant égale à 34 %. La valeur de l’over-dispersion pour la troisième série est significativement plus petite (autour de 22 %), ce qui reflète le fait d’avoir rejeté des grains avec des incertitudes relatives trop grandes et donc d’avoir réduit la dispersion parmi des données mesurées. Bien que les mortiers d’Antibes soient considérés bien blanchis, les valeurs de l’over-dispersion des mesures de la dose naturelle (de 27 à 44 %) sont plus élevées que celle de la dose recovery (de 5 à 14 %). La variabilité des doses archéologiques individuelles pour les échantillons naturels indique la présence d’un facteur externe, ici probablement les effets microdosimétriques comme discuté dans le sous-chapitre 0.
Afin de comparer les analyses de monograin et multigrain pour un mortier bien blanchi, la dose archéologique a été déterminée aussi par une technique classique de multigrain (Tableau III-5). Sauf l’échantillon BDX 16049 avec une dose archéologique sous-estimée, des résultats de multigrain sont en bon accord avec la dose archéologique attendue. Les mortiers d’Antibes pourraient donc être datés aussi par cette technique.
Les valeurs de l’over-dispersion de 15 à 26 % sont moins élevées que pour les mesures de monograin, ce qui reflète bien l’effet moyennant de l’analyse de multigrain.
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Nom Nb de discs Dose centrale [Gy] Over-dispersion [%]
BDX 16045 21 3.78±0.21 25±4
BDX 16046 24 3.69±0.20 26±4
BDX 16047 22 4.54±0.15 15±2
BDX 16048 23 4.01±0.16 18±3
BDX 16049 24 3.30±0.10 15±2
Tableau III-5 : Résultats du calcul de la dose archéologique moyenne en utilisant le modèle d’âge central.
Tous les disques ont été pris en compte dans le calcul. Les analyses ont été réalisées en multigrain.
III.3.3. Détermination de la dose annuelle
Les concentrations en radioéléments présentées dans le Tableau III-6 déterminées par la spectrométrie gamma varient légèrement parmi les cinq échantillons. Aucune tendance particulière n’est constatée par rapport à la distance de l’échantillon au-dessus du sol.
Les teneurs en K et Th sont moins élevées pour BDX 16045 et BDX 16046 que pour le reste d’échantillons (Figure III-21a). Il s’agit de mortiers qui sont moins poreux.
Supposant que ces radioéléments sont contenus essentiellement dans la charge, cette observation peut indiquer deux groupes de mortier avec la quantité de chaux plus importante pour les échantillons BDX 16045 et BDX 16046.
Le 210Pb et le 226Ra sont en déséquilibre à l’avantage de 226Ra avec le rapport
226Ra/210Pb 1.27 pour BDX 16046, 1.46 pour BDX 16047 et 1.42 pour BDX 16048 (Figure III-21b). Cela indique qu’une perte du radon se produit au cours de la dernière trentaine d’années dans les parties concernées de la maçonnerie. Si les soubassements du château n’ont jamais été comblés, on peut supposer que la perte du radon a été permanente depuis la construction de la structure. Les âges seront donc calculés en prenant en compte ce phénomène.
Le 238U et le 226Ra sont légèrement en déséquilibre sans aucune tendance particulière prononcée (Figure III-21c). Aussi, les rapports U/Th et Ra/Th montrent une très faible variabilité de U/Th et une variabilité significative de Ra/Th (Figure III-21d).
Néanmoins, le nombre d’échantillons est insuffisant pour pouvoir interpréter l’origine d’un tel déséquilibre à savoir s’il s’agit d’une altération de la concentration en uranium ou de celle du radium. Etant donné que la teneur en radium varie plus que la teneur en potassium, on aurait tendance de dire que cet déséquilibre provient du radium.
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Nom Saturation en eau
[%] K
[%] U(238U)
[ppm] U(226Ra)
[ppm] U(210Pb)
[ppm] Th
[ppm]
BDX 16045 10 1.43 ± 0.03 1.68 ± 0.12 1.77 ± 0.04 1.66 ± 0.21 2.31 ± 0.07
BDX 16046 13 1.44 ± 0.03 1.46 ± 0.11 1.81 ± 0.04 1.43 ± 0.19 2.11 ± 0.06
BDX 16047 27 1.88 ± 0.03 1.60 ± 0.12 1.86 ± 0.04 1.27 ± 0.21 2.89 ± 0.07
BDX 16048 19 1.94 ± 0.03 2.02 ± 0.10 2.36 ±0.04 1.66 ± 0.17 2.67 ± 0.06
BDX 16049 25 1.74 ± 0.04 1.99 ± 0.13 1.42 ± 0.04 1.43 ± 0.24 2.83 ± 0.08
Tableau III-6 : Teneurs en radioéléments déterminées par spectrométrie gamma à bas de bruit de fond.
Figure III-21 : Représentation graphique des teneurs en radioéléments et des états d’équilibre de l’uranium.
On constate une corrélation négative entre la teneur en calcaire et celle du thorium. Cela indique que ces radioéléments sont portés principalement par la phase silicatée (Figure III-22).
Les grains de quartz des dimensions entre 200 et 250 µm utilisés pour les mesures d’OSL ont été étudiés par microscopie électronique à balayage. L’analyse n’a montré aucune présence « inclusions polluantes » à l’intérieur des grains de quartz (Figure III-23). On appelle des inclusions « polluantes » les minéraux très radioactifs tels
(a) (b)
(c) (d)
95 que les zircons ou les fragments de granit. Leur présence pourrait produire localement des fortes irradiations de grains de quartz et provoquer donc des variations microdosimétriques assez importantes.
Figure III-22 : Représentation graphique de la corrélation négative entre la teneur en thorium et en calcium.
Figure III-23 : Image électronique (MEB) des grains de quartz des dimensions entre 200 et 250 µm de l’échantillon BDX 16045.
Le Tableau III-7 résume toutes les contributions à la dose annuelle. Les valeurs de la dose annuelle environnementale obtenues par la dosimétrie in situ sont assez cohérentes pour les cinq échantillons de mortier et relativement peu élevées. La dose annuelle totale déterminée se trouve autour de 2 mGy par an.
Nom Dose annuelle alpha Dose annuelle beta
Ienvironmentalec Itotal
Inclusionsa Matriceb Total Inclusionsa Matriceb Total
BDX 16045 - 0.02 0.02±0.01 - 1.25 1.25±0.04 0.56±0.01 1.83±0.06
BDX 16046 - 0.02 0.02±0.01 - 1.23 1.23±0.05 0.50±0.01 1.75±0.07
BDX 16047 - 0.02 0.02±0.01 - 1.46 1.46±0.11 0.84±0.03 2.32±0.17
BDX 16048 - 0.03 0.03±0.01 - 1.61 1.61±0.09 0.49±0.01 2.12±0.13
BDX 16049 - 0.02 0.02±0.01 - 1.37 1.37±0.08 0.53±0.02 1.91±0.11
a suite aux analyses de grains de quartz en MEB qui n’ont montré aucune présence d’inclusions radioactives à l’intérieur de grains, les contributions α et β internes aux grains sont considérées négligeables
b contributions α et β mesurées par la spectrométrie gamma à bas bruit de fond
c contributions γ et cosmique mesurées par dosimétrie in situ
Tableau III-7 : Récapitulatif des différentes contributions à la dose annuelle (débit de dose en mGy/an).
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