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Déstabilisation de l’interface solide/liquide et conséquences

I. Etat de l’art

1. La solidification des eutectiques

1.3. Déstabilisation de l’interface solide/liquide et conséquences

c) Croissance dendritique à deux phases, à une phase et eutectique

ternaire.

Les limites des régions sont déterminées en considérant des critères de stabilité

d’interface (cf. §1.3) et de croissances compétitives (cf. §1.2.3).

Figure I.1.12: Carte de sélection des microstructures d’un alliage ternaire pour une vitesse et un gradient de température fixés d’après [Mc Cartney, 1980a]

Himemiya a étendu l’approche de Mc Cartney et al. afin d’établir un modèle analytique pour

la croissance cellulaire à deux phases dans les systèmes eutectiques ternaires pour des

compositions hors/ou eutectiques [Himemiya, 1999a] [Himemiya, 1999b] [Himemiya, 2000].

Ce modèle permet de différencier les croissances cellulaires et dendritiques et de tracer une

carte de sélection dans la vallée eutectique. Ce modèle a été validé par comparaison avec la

même étude expérimentale que Mc Cartney et al.

1.3. Déstabilisation de l’interface solide/liquide et conséquences

L’interface eutectique de solidification peut devenir instable et perd sa planéité. Le

phénomène qui prédomine dans ce cas-là, est la diffusion à longue distance, supérieure à des

centaines d’espacements eutectiques λ. Deux types d’instabilités sont observés si la

croissance ne se fait plus selon une isotherme :

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- L’instabilité des deux phases qui engendre une croissance cellulaire également

appelée colonies.

La figure I.1.13 montre les types d’instabilités dans le cas de la croissance d’un système

eutectique binaire.

Figure I.1.13: Types d'instabilités de l'interface de solidification: a) Croissance dendritique b) Croissance cellulaire d’après Kurz et Fisher [Kurz, 1998]

Tiller et al. ont établi un critère de surfusion constitutionnelle afin de déterminer la stabilité

de l’interface qui prend en compte le gradient de température à l’interface et la vitesse de

croissance V [Tiller, 1953]:

𝐺

𝑉

≥ −

𝑚(𝐶𝑒−𝐶𝑜)

𝐷𝑙

= (

𝐺𝑉

)

𝑐𝑟𝑖𝑡𝑖𝑞𝑢𝑒

(I.17)

Pour des valeurs inférieures à ce rapport (

𝐺𝑉

)

𝑐𝑟𝑖𝑡𝑖𝑞𝑢𝑒

, des microstructures cellulaires ou

dendritiques sont observées. Si le rapport

𝐺𝑉

augmente, la structure devient dendritique, puis

colonnaire, jusqu’à devenir totalement alignée (lamelles ou fibres). Pour des valeurs élevées

de

𝐺𝑉

, le front est plan. Ce type de déstabilisation est communément appelé déstabilisation de

type Mullins-Sekerka. Mullins et Sekerka ont établi un critère de déstabilisation pour les

substances pures ou un alliage binaire dilué qui s’exprime de manière équivalente [Mullins,

1964].

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Cependant, une étude expérimentale menée par Cline et Livingston [Cline, 1969], sur l’alliage

Pb-Sn a montré que ce critère ne s’applique pas pour des faibles rapports

𝐺𝑉

. Il ne prend pas

en compte les phénomènes physiques dynamiques tels que le dégagement de chaleur à

l’interface de solidification lié à l’enthalpie de fusion, la création d’interface...

1.3.1. Croissance dendritique

Si la composition initiale 𝐶

𝑜

de l’alliage binaire est hors eutectique, disons plus riche en atome

de B, la couche limite dans le liquide est plus riche en B comparé à la composition moyenne

du liquide. Le liquidus de l’alliage étant à une température supérieure à celle de l’eutectique,

la surfusion constitutionnelle de la phase primaire α est beaucoup plus grande que celle de

l’eutectique. Ainsi la phase α croit plus vite que l’eutectique et une croissance dendritique de

la phase α a lieu. Burden et Hunt [Burden, 1974] ont mesuré la surfusion des dendrites lors

d’une étude expérimentale de solidification de l’alliage eutectique Al-Cu en fonction du

gradient de température et de la vitesse de croissance et ont montré que la surfusion diminue

puis augmente avec l’augmentation de la vitesse de croissance. Ils ont proposé un modèle

empirique de croissance de la phase primaire en exprimant sa surfusion ∆𝑇

𝑝

:

∆𝑇

𝑝

=

𝐺𝐷𝑙

𝑉𝑝

+ 𝐶𝑡𝑒 × 𝑉

𝑝12

(I.18)

Le critère établi se base sur la croissance compétitive, en comparant qui, de l’eutectique ou

de la phase primaire, croît plus vite. L’interface est stable si la surfusion de l’eutectique ∆𝑇

𝑒

est

supérieure à celle de la phase primaire ∆𝑇

𝑝

. La figure I.1.9 illustre l’influence de la vitesse :

∆𝑇

𝑒

= 𝑚(𝐶

𝑜

− 𝐶

𝑒

) > [

𝐺𝐷𝑙

𝑉𝑝

+ 𝐶𝑡𝑒 × 𝑉

𝑝12

] (I.19)

Dans le cas d’un système eutectique irrégulier, à forte vitesse, des dendrites de la phase α

peuvent être obtenues même si l’alliage est plus riche en B. Ce phénomène est illustré par la

figure I.1.14 où la zone de croissance couplée est asymétrique.

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Figure I.1.14 : Croissance couplée et croissance dendritique dans le cas d’un système eutectique irrégulier [Kurz, 1998]

1.3.2. Croissance cellulaire

Les colonies sont des structures caractéristiques de la solidification eutectique ternaire. Elles

sont la conséquence de protubérances à l’interface solide-liquide. Les origines de ces

perturbations sont : l’ajout d’un troisième élément au système eutectique ou des

compositions initiales de l’alliage trop éloignées de la composition eutectique (cf. §1.1.4). Au

centre de chaque colonie, la microstructure est celle de l’eutectique, elle est alignée selon la

direction de croissance. Mais proche des limites de la cellule les phases sont inclinées, alignées

vers les frontières et de forme plus irrégulière et plus grossière. Les variations de taille et

d’alignement des phases au sein d’une colonie sont dues à une augmentation de la taille

phases du centre au bord de la cellule. En effet, la vitesse à la pointe V de la cellule (interface

de solidification perpendiculaire à la direction de solidification) est plus grande que celle sur

les côtés V

locale

car 𝑉

𝑙𝑜𝑐𝑎𝑙𝑒

= 𝑉 cos 𝜃. De plus, les considérations de minimisation de l’énergie

à l’interface vont tendre à augmenter la taille des phases (équation 1.10). La figure I.1.15

illustre la morphologie longitudinale d’une colonie dans un système eutectique binaire. Les

colonies se distinguent des grains par l’arrangement des phases et non par leurs orientations

cristallographiques [Weart, 1958]. Weart et Mack assignent la morphologie des colonies au

mouvement de l’interface cellulaire au cours de la croissance. Ainsi chaque cellule génère une

colonie.

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