CHAPITRE 2 IDENTIFICATION DES OBJECTIFS DU PROJET
2.5 Présentation de la thèse et cohérence des articles
2.5.1 Démarche scientifique
La démarche scientifique qui a été suivie lors de ce projet d’études doctorales s’inscrit dans une philosophie dualiste propre à l’École Polytechnique de Montréal entre celle de l’ingénieur et celle du scientifique. L’ingénieur cherche à développer des outils et des produits finis permettant d’améliorer ou de développer de nouveaux procédés alors que le scientifique s’intéresse aux bases fondamentales et théoriques des phénomènes physiques et chimiques survenant dans ces procédés.
Pour l’ingénieur, le présent travail d’études doctorales se veut un projet permettant de modéliser toute solution solide présentant un fort ordonnancement chimique à courte et potentiellement longue distance à partir d’un modèle thermodynamique adéquat implémenté dans un logiciel commercial dédié aux calculs thermodynamiques. Pour mieux représenter les évidences expérimentales qui ne sont souvent que caractérisées de manière qualitative par des approches théoriques, l’ingénieur ajuste les modèles thermodynamiques grâce à des termes d’excès flexibles. Les bases de données structurées de paramètres thermodynamiques lui permettent alors de réaliser des calculs complexes liés au durcissement structural, à l’étude de la corrosion des matériaux, à leur élaboration, etc.
Pour le scientifique, le présent projet d’études doctorales se veut un vaste terrain permettant de défricher plusieurs aspects liés à l’étude thermodynamique des matériaux. Le scientifique cherche alors à comprendre les raisons qui empêchent actuellement l’algorithme
SOLGASMIX d’identifier convenablement l’équilibre de phases modélisées à partir du modèle
d’accomplir cette tâche et d’élaborer des routines mathématiques fondées sur des théories développées dans le domaine de l’optimisation numérique afin d’évaluer avec succès les activités des diverses phases condensées. Le scientifique souhaite également maîtriser les hypothèses sous-jacentes à la construction des modèles thermodynamiques de manière à comprendre leurs limites et à envisager des solutions basées sur des évidences théoriques ou physiques pour améliorer leur précision. Finalement, le scientifique désire prévoir et comprendre le comportement de la matière tant à l’échelle nanométrique qu’à l’échelle macroscopique grâce aux plus récentes techniques de modélisations théoriques tels les calculs premiers principes et les techniques atomistiques classiques.
Dans cette optique, le projet d’études doctorales s’est articulé autour des 4 phases suivantes:
1. Développement des outils numériques nécessaires à la réalisation de l’étude.
Lors de cette première phase du projet, deux algorithmes distincts ont été entièrement implémentés : un algorithme de minimisation de l’énergie de Gibbs de systèmes multicomposants et un algorithme de simulation numérique de type Monte Carlo. L’implémentation d’un algorithme complet de minimisation de l’énergie de Gibbs permettant de calculer les équilibres de phases faisant intervenir la présence simultanée de solutions solides décrites par le modèle CVM ou CSA et d’une phase liquide décrite par le modèle MQMPA a certes été le défi le plus relevé de la présente thèse. En effet, le présent auteur a dû élaborer toute la structure d’un tel outil : construction et lecture de bases de données, élaboration d’une technique de premier estimé de l’assemblage de phases à l’équilibre pour des conditions d’équilibre données, apprentissage des différentes techniques de minimisation sous contraintes et choix d’une technique appropriée pour le problème général lié à la minimisation de l’énergie de Gibbs d’un système multicomposant et multiphasique, généralisation des fonctions dérivées (premières et secondes) des paramètres d’excès pouvant être utilisés pour chaque modèle thermodynamique, création d’une interface permettant ultimement de réaliser l’optimisation thermodynamique d’un système donné (ex. : série de calculs où l’on fait varier la composition, la température, traçage des propriétés thermodynamiques), etc. À noter que le temps requis pour l’élaboration d’une première version fonctionnelle d’un tel
outil pour des systèmes multicomposants se compte en années plutôt qu’en semaines suite à l’expérience vécue à travers ce projet.
Le simulateur Monte Carlo a quant à lui été construit pour plusieurs raisons. Tout d’abord, cette technique de simulation numérique est très attirante de par sa simplicité. En effet, il n’y a pas d’équations mathématiques devant être résolues afin d’évaluer les propriétés thermodynamiques découlant de potentiels interatomiques entre les divers atomes des structures modélisées. Un simple échantillonnage statistique basé sur une génération de configurations atomiques selon une chaîne de Markov suffit pour accomplir cette tâche. Le potentiel MEAM-2NN n’étant disponible dans aucun simulateur Monte Carlo connu et disponible au moment du début de la thèse, il était donc nécessaire d’implémenter un tel outil puisque le choix de ce potentiel avait été fait dès le début du projet. En plus de permettre le calcul de diverses propriétés thermodynamiques et physiques, le simulateur MC ainsi implémenté permet la génération automatique de toute structure orthorhombique solide. L’utilisateur n’a en effet qu’à entrer les vecteurs de base et les vecteurs primitifs pour générer la structure souhaitée. Le chemin d’intégration thermodynamique a aussi été implémenté à l’intérieur de ce simulateur afin de pouvoir évaluer l’énergie de Gibbs totale des phases solides et liquides. L’évaluation automatique des fonctions radiales de distributions de paires a aussi été rendue accessible dans cet algorithme. Cet outil a donc été utilisé abondamment tout au long du projet de manière à générer les propriétés thermodynamiques, physiques et structurales complètement cohérentes et nécessaires à la compréhension du comportement des phases étudiées. Ces données ont également été utilisées tout au long du projet de manière à pallier au manque de données expérimentales et pour justifier les modifications apportées aux modèles thermodynamiques.
2. Développement des connaissances et compétences propres à la compréhension des phases condensées métalliques.
Au début du projet d’études doctorales, le présent candidat ne possédait pas toutes les connaissances et compétences nécessaires à la pleine maîtrise quant à la compréhension et à l’interprétation des phénomènes physiques fins observés dans les
matériaux à l’échelle atomique de part sa formation d’ingénieur métallurgiste. Il en était de même en ce qui concerne les diverses méthodes numériques utilisées pour résoudre les problèmes de minimisation sous contraintes. Un important travail de recherche des connaissances a donc été nécessaire afin d’acquérir les compétences permettant d’affirmer les diverses thèses liées aux articles scientifiques présentés dans ce travail. Pour ce faire, des collaborations informelles ont notamment été établies avec le GÉRAD de l’École Polytechnique de Montréal (professeur Dominique Orban), l’université POSTECH (professeur Beyong-Joo Lee), en plus des collaborations au sein même du groupe de recherche du CRCT (avec notamment Dr. Gunnar Eriksson et Dr. Aimen Gheribi). Les nombreuses discussions avec ces scientifiques ont mené à plusieurs réalisations concrètes présentées dans les articles scientifiques de cette thèse. Entre temps, une foule de connaissances scientifiques a été acquise au cours du projet.
3. Amélioration des modèles thermodynamiques existants et développement de nouvelles théories et interprétations.
Après avoir développé tous les outils numériques requis et acquis les connaissances théoriques nécessaires à la compréhension fondamentale des phénomènes physiques survenant dans les phases métalliques condensées, le présent auteur a été en mesure d’améliorer les modèles thermodynamiques de solution solide considérant la présence simultanée de LRO et de SRO en proposant, par exemple, de nouveaux paramètres d’excès dépendant de la configuration. Par ailleurs, une importance particulière a été portée tout au long du travail quant à l’interprétation des résultats obtenus sur une base physique. Les résultats des simulations Monte Carlo faites à partir du potentiel interatomique MEAM-2NN ont notamment été comparés aux calculs ab
initio de dynamique moléculaire pour la phase liquide trouvés dans la littérature afin
d’identifier l’origine des différences entre les deux techniques. Le modèle de sphères dures a aussi été utilisé pour quantifier les différentes contributions entropiques pour la phase liquide Cu-Zr.
4. Livraison d’un produit fini.
À la fin du projet, il serait souhaité que les deux outils informatiques complets suivants puissent être livrés à la communauté scientifique : i) un code avec interface de minimisation de l’énergie de Gibbs de systèmes multicomposants et multiphasiques faisant intervenir la présence simultanée d’une phase liquide modélisée par le modèle MQMPA, de solutions solides présentant un fort ordonnancement local modélisées par le CVM ou le CSA et de divers composés stoechiométriques; et ii) un simulateur Monte Carlo calculant l’énergie de cohésion d’une supercellule grâce au potentiel interatomique MEAM-2NN et donnant accès à l’utilisation du chemin d’intégration thermodynamique permettant d’évaluer l’énergie de Gibbs absolue des phases liquides et solides. Le développement partiel d’une base de données de paramètres thermodynamiques du système Al-Li-Cu-Zr fournirait par ailleurs une compréhension fondamentale et originale des équilibres de phases survenant lors de la mise en alliage, des traitements thermiques de vieillissement structural et de la formation de verres métalliques massifs dans ce système.
En parallèle à cette démarche, le présent auteur a porté une attention toute particulière au développement d’habilités de critique scientifique nécessaire au bon avancement de la science. La stimulation de discussions constructives entre scientifiques par la rédaction de commentaires officiels est un exemple probant illustrant l’effort du présent auteur à amener des réflexions utiles sur divers sujets d’actualité liés directement au présent projet d’études doctorales.