adéquat. Bien que cette approche permette d’obtenir des temps de calcul plus raisonnables, le fait de ne pas prendre en compte le couplage des phénomènes peut devenir problématique. Wang et al. [83] ont présenté des études numériques prenant en compte l’hydrodynamique et le transfert de masse dans des colonnes à bulles totalement aérées. Ils ont développé un modèle couplé en considérant plusieurs mécanismes de fragmentation et de coalescence de bulles, et ont obtenu de bonnes prédictions de l’hydrodynamique, de la distribution de tailles de bulle, et du taux de transfert de masse gaz-liquide, pour une vitesse de gaz modérée. De telles interactions entre bulles ne sont cependant pas à prévoir dans notre cas, la phase continue ayant des propriétés physiques très différentes et la concentration volumique en bulles étant très faible.
Concernant les colonnes à bulles partiellement aérées, Darmana et al. [19] ont développé une méthode pouvant prendre en compte l’hydrodynamique, la diffusion et les réactions chimiques, basée sur un modèle Euler-Lagrange développé par Delnoij et al. [22]. Cette méthode a été appliquée au procédé d’absorption de CO2 dans l’eau, ainsi qu’à celui de
chimisorption du CO2 dans une solution aqueuse de NaOH [20]. Elle a montré une très
bonne correspondance quantitative avec les données expérimentales lorsque le transfert de matière n’était pas pris en compte, et des tendances qualitatives concordantes avec transfert de masse. Une méthode d’Euler-Lagrange a également été appliquée par Gong et al. [31] pour modéliser un procédé d’absorption d’ozone dans un système de purification de l’eau. L’écoulement de la phase continue est résolu ici par une méthode des différences finies, tandis que la trajectoire de chacune des bulles est résolue, de même que le transfert d’ozone, qui est pris en compte pour chaque bulle. Les résultats numériques du panache de bulles ont montré une bonne correspondance quantitative avec des mesures expérimentales. Ces méthodes sont voisines de celles que nous allons utiliser, la principale différence venant des régimes d’écoulement étudiés. Des modélisations Euler-Euler sont également développées pour les colonnes à bulles, comme par Cachaza et al. [10].
La production de bicarbonate de soude raffiné est également réalisée par bullage de CO2
dans une phase liquide composée de Na2CO3 et de NaHCO3, où les espèces réagissent. Un
modèle en géométrie 2D axisymétrique a été développé par Wylock et al. [88] pour étudier le transfert bulle-liquide dans le cas de bulles de CO2 propres et entièrement contaminées,
et pouvoir ainsi par la suite estimer le transfert se déroulant dans une colonne à bulles. Des mesures ont été réalisées à l’aide d’un interféromètre holographique digital permettant de visualiser la formation et le développement de la couche limite de diffusion du CO2 [87]. De
même, la spécificité de notre milieu (haute température pour l’expérimental, forte viscosité et écoulement laminaire pour le numérique) nous pousse à adapter notre approche à celle-ci.
2.2 Démarche générale de la Thèse.
Dans l’introduction de ce chapitre, nous avons expliqué comment la simulation numé- rique d’un nuage de bulles dans la fonte verrière devait prendre en compte les transferts de matière interfaciaux entre les bulles et la fonte. Du fait de l’interdépendance des différents phénomènes au sein du nuage de bulles, il est nécessaire d’effectuer des simplifications suc- cessives, illustrées par la figure 2.3, afin de mieux les appréhender. C’est pour cette raison que nous allons dans un premier temps nous concentrer sur une des bulles du nuage initial, que nous allons considérer comme isolée, et étudier plus en détail le transport d’espèces se déroulant autour de celle-ci.
Nous considèrerons donc une bulle en ascension (cf. figure 2.4) contenant une espèce transférée dans la fonte verrière, et réagissant alors avec les espèces ioniques présentes dans le liquide (principalement les ions Fe2+, Fe3+ et SO2−
CHAPITRE 2. DÉMARCHE DE MODÉLISATION.
Figure 2.3 – Description de la démarche suivie dans cette thèse.
2.2. DÉMARCHE GÉNÉRALE DE LA THÈSE.
Figure 2.5 – Description des propriétés physiques et chimiques des deux phases.
Figure 2.6 – Conditions aux limites associées au transfert interfacial autour d’une bulle isolée.
CHAPITRE 2. DÉMARCHE DE MODÉLISATION.
Les diverses propriétés physico-chimiques des phases continue et dispersée sont mention- nées sur la figure 2.5. Les cœfficients de diffusion Dj bulle des différentes espèces j en phase
gazeuse étant supérieurs de plusieurs ordres de grandeur aux cœfficients de diffusion de ces mêmes espèces dissoutes dans le verre Dj f luide, nous pouvons considérer que la distribution
spatiale des espèces dans la bulle est homogène, quelle que soit sa composition. Nous ne parlerons donc désormais que des diffusivités Dj dans la phase continue. Les simulations
numériques ne concerneront que l’extérieur de la bulle, et le couplage avec la composition in- terne sera assurée par l’évolution des conditions aux limites. Les simulations présentées dans cette configuration de bulle isolée ne sont donc à proprement parlé que monophasiques, en milieu semi-infini. La concentration en espèce j à l’interface côté liquide (notée Cinterf ace
j ),
nous est donnée par une relation d’équilibre thermochimique : LjPj = Cjinterf ace, avec Pj
la pression partielle en espèce j de la bulle et Lj la solubilité de l’espèce j dans la phase
continue. Nous aurons donc une condition aux limites évolutive de type Dirichlet pour le gaz à l’interface. Les espèces ioniques ne peuvent pénétrer à l’intérieur de la bulle, ce qui conduit à choisir des conditions aux limites de type flux nul au niveau de l’interface pour celles-ci. D’autre part, à l’infini, on impose un équilibre chimique, qui permet de déterminer les concentrations des différentes espèces, et donc d’imposer des conditions aux limites de type Dirichlet pour chaque espèce à la frontière du domaine de calcul. Les différentes condi- tions limites sont résumées sur la figure 2.6. Enfin, des réactions ri ont lieu dans la phase
continue, et ont chacune pour constante d’équilibre Keq i.
Afin de mieux cerner l’influence des réactions chimiques sur le transfert de masse entre la bulle et la phase continue, nous allons une fois encore simplifier la configuration d’étude (toujours en suivant le schéma 2.3) et nous concentrer sur la zone proche de l’interface de la bulle. Nous étudierons une zone suffisamment étroite pour que l’effet de courbure de l’interface soit négligeable, nous permettant de suivre une approche 1D. Une fois les outils de prise en compte des réactions validés sur un cas ayant des solutions analytiques, nous pourrons ainsi nous intéresser aux réactions d’oxydoréduction du fer et du sulfate, propres au milieu verrier. Nous chercherons alors à établir une modélisation de l’influence des réactions sur le transfert interfacial.
Une fois le couplage diffusion + réaction étudié localement en approche 1D, nous pour- rons alors revenir à l’échelle de la bulle, en utilisant une configuration 2D axisymétrique. Des outils utilisant les flux interfaciaux de matière pour faire évoluer la composition et la taille de la bulle pourront à ce moment-là être mis en place, et le phénomène de convection pourra également être pris en compte. Une étude du couplage entre convection et réaction sur le transfert sera nécessaire pour déterminer l’expression du terme source ΦjS, avant
d’effectuer des simulations numériques de cas prenant en compte la convection, la diffusion d’espèces et les réactions propres au verre autour d’une bulle isolée. Ces simulations numé- riques pourront d’ailleurs être comparées de manière qualitative à des expériences de lâcher de bulle isolée, comme celles qui ont été menées à Saint-Gobain Recherche.
Enfin, une fois l’expression du terme ΦjS déterminée et les outils donnant l’évolution
de composition et de taille de bulle validés, nous pourrons revenir à la configuration du problème applicatif, à savoir un nuage de bulles dans un liquide réactif. Des simulations numériques seront alors réalisées sur divers cas simples, pour vérifier la validité de l’ensemble des développements, avant d’aborder des configurations proches d’expériences menées dans des installations industrielles.