Défauts lacunaires et ions négatifs induits par irradiation avec des protons de 12MeV

Dans cette partie sont discutés les résultats des mesures de temps de vie des positons rapides et des mesures de Résonance Paramagnétique Electronique réalisées sur les monocristaux 3C-SiC HOYA de type N1F1 irradiés avec des protons aux fluences 4x1014cm-2 et 4x1016cm-2.

Les spectres de RPE enregistrés à 120K et 300K dans les cristaux 3C-SiC HOYA de type N1F1 irradiés avec des protons de 12MeV aux fluences 4x1014cm-2 et 4x1016cm-2 montrent un seul signal. Comme pour les cristaux irradiés avec des ions carbone, il s’agit du signal T1,

caractéristique de la monolacune de silicium chargée négativement V_Si-. Le rapport des

concentrations mesurées pour les deux fluences est de 80, tandis que le rapport des fluences est de 100. Cela indique que le taux de génération des défauts lacunaires est quasiment constant en fonction de la fluence.

La géométrie des cristaux n’a pas permis de vérifier la présence de l’azote donneur et d’en tirer des conclusions quant à la compensation électrique des cristaux. Néanmoins, pour les cristaux irradiés à la faible fluence de 4x1014cm-2, la concentration en monolacunes de silicium négatives est [V_Si-]=6.6x1015cm-3, valeur légèrement inférieure à la concentration initiale de porteurs libres n_D-n_A=8.5x1015cm-3. Ces monolacunes de silicium négatives participent à la compensation dans SiC d’après Von Bardeleben et al. [9], mais leur concentration dans les cristaux irradiés à la faible fluence de 4x1014cm-2 ne nous permet pas de conclure quant à la compensation des cristaux. En revanche pour les cristaux irradiés à la forte fluence de 4x1016cm-2 on peut penser qu’il y a

compensation. En effet, la concentration en monolacunes de silicium négatives est [V_Si

-]=5.5x1017cm-3, valeur très supérieure à la concentration initiale de porteurs libres n_D -n_A=8.5x1015cm-3. De plus, les nombres de déplacements atomiques prévus par SRIM dans les deux sous-réseaux sont plus grands que pour les cristaux irradiés avec des ions carbone de 132MeV à la fluence 2.5x1014cm-2, qui sont quant à eux compensés (voir partie V.7, page 178). Les mesures de temps de vie des positons en fonction de la température sur les monocristaux 3C-SiC HOYA de type N1F1 irradiés avec des protons de 12MeV aux fluences 4x1014cm-2 (figure V.11) et 4x1016cm-2 (figure V.12) fournissent des informations quant à la nature et la concentration des défauts ponctuels générés dans la région des traces des protons de 12MeV. La comparaison des temps de vie moyens en fonction de la température pour les cristaux 3C-SiC de type N1F1 vierge, et irradiés H+ 12MeV aux fluences 4x1014cm-2 3CN1H+F1 et 4x1016cm-2 3CN1H+F2 est représentée sur la figure V.13 :

__________DEFAUTS INDUITS PAR IRRADIATION C+ ET H+ DANS 6H- ET 3C-SiC 0 50 100 150 200 250 300 140 150 160 170 180 190 200 210

3C-SiC HOYA type N1F (n_D-n_A=8.5x10¹⁵cm^-2) Vierges Irradiés H⁺ 12MeV 4x10¹⁴cm^-2 4x10¹⁶cm^-2 Température de mesure (K) T e m p s de vi e m o yen ( p s)

Figure V.13 : Evolution de temps de vie moyen τ_moy en fonction de la température pour le cristaux 3C-SiC de type N1F1 vierge et irradiés H+ 12MeV aux fluences 4x1014cm-2 3CN1H+F1 et 4x1016cm-2 3CN1H+F2

Il apparaît que le temps de vie moyen des positons τ_moy dans les cristaux irradiés aux deux fluences est supérieur au temps de vie mesuré dans les cristaux vierges, quelle que soit la température de mesure. Cela indique que des défauts lacunaires ont été générés dans les cristaux irradiés aux deux fluences. Pour les deux fluences, τ_moy varie en fonction de la température, suggérant que les positons détectent plusieurs pièges différents dont les taux de piégeage varient avec la température. De plus le temps de vie moyen augmente avec la fluence des protons, donc

la concentration et/ou la taille des défauts lacunaires augmente avec la fluence.

Dans le cristal 3CN1H+F1 irradié à faible fluence, le temps de vie court τ₁ est égal à 120ps jusqu’à 100K, diminue avec la température jusqu’à 150K puis reste stable autour de 95ps jusqu’à 295K. Les valeurs de τ₁, inférieures à 140ps, indiquent que le piégeage n’est pas total dans ces cristaux, c’est-à-dire qu’une partie des annihilations se produisent dans des états délocalisés (dans le réseau). Un modèle à un seul piège (voir annexe B page 224) ne permet pas de simuler correctement l’évolution des décompositions de temps de vie, quelle que soit la température de mesure. En effet, pour satisfaire ce modèle, il faudrait par exemple que τ₁ soit égal à 90ps à 15K, or sa valeur est de 120ps à cette température de mesure. On peut dès lors penser que le temps de vie τ₁ caractérise un mélange d’annihilations dans l’état délocalisé du réseau et dans un autre piège de temps de vie plus court que τ₂ (=213ps). Ces pièges sont plus efficaces à basse température puisque τ₁ est plus élevée à basse température qu’à température ambiante. Il s’agit donc d’un défaut chargé négativement. Parmi les candidats possibles on peut envisager les ions négatifs ou la lacune de carbone, dont les temps de vie caractéristiques sont respectivement de 140ps et 160ps. Nous allons voir par la suite que les mesures dans les cristaux 3C-SiC HOYA irradiés avec des protons de 12MeV à forte fluence permettent de trancher en faveur des ions négatifs.

__________DEFAUTS INDUITS PAR IRRADIATION C+ ET H+ DANS 6H- ET 3C-SiC

La composante longue de temps de vie τ₂ est caractéristique des défauts lacunaires. Sa valeur est de 213±2ps quelle que soit la température de mesure. Les valeurs de τ₂ sont plus faibles que dans le cristal vierge (τ₂Vierge=228ps±8ps), suggérant que le piégeage dans les défauts lacunaires natifs n’est plus prépondérant du fait du fort taux de piégeage dans les défauts générés par irradiation. Ce temps de vie de 213ps n’est pas un temps de vie déjà répertorié. Cela suggère qu’il est en fait caractéristique d’un mélange de défauts lacunaires, tels que des monolacunes de silicium V_Si (τ_exp=202ps) et des bilacunes V_Si-V_C (τ_exp=219ps à Orléans, voir partie V.3). Le taux de piégeage de ces deux défauts ne semble pas évoluer avec la température, et les mesures de RPE montrent que les lacunes de silicium sont dans un état de charge une fois négatif. Nous proposons dès lors que l’état de charge des bilacunes V_Si-V_C est négatif.

Ce résultat est différent de celui qui a été obtenu par Henry et al. [8] sur des cristaux 6H-SiC CREE irradiés avec des protons dans les mêmes conditions. Dans le cas du 6H-SiC, la

composante longue de temps de vie τ₂ augmente fortement (de 12ps) entre 15K et 295K,

indiquant un taux de piégeage qui varie dans les deux types de défauts, et donc des états de charge différents pour V_Si et V_Si-V_C (V_Si- et V_Si-V_C0).

Des ions négatifs sont détectés dans les cristaux 3C-SiC HOYA de type N1F1 irradiés avec

des protons à forte fluence puisque le temps de vie court τ₁ est proche de 140ps quelle que soit la température de mesure et que son intensité relative I₁ diminue lorsque la température augmente. Or les mesures d’annihilation de positons réalisées sur les cristaux HOYA vierges n’indiquent pas à priori de pièges de ce type. Les « ions négatifs » détectés ont donc été

générés par irradiation avec des protons. La création par irradiation de ces « ions négatifs »

dans SiC, qui constituent par la suite un piège pour les positons, a déjà été observée par Henry et

al. [8] après irradiation avec des protons et Polity et al. [12] après irradiation avec des électrons. La valeur du temps de vie long τ₂ mesuré dans les cristaux 3C-SiC HOYA irradiés avec des protons de 12MeV à forte fluence oscille autour de la valeur 217ps lorsque la température augmente. Cette valeur est légèrement inférieure à la valeur attendue pour l’annihilation dans les bilacunes (219ps) et largement supérieure à celle qui correspond à l’annihilation dans les monolacunes V_Si (202ps). Cela suggère une annihilation dans les deux types de pièges comme cela a été observé dans 6H-SiC irradié avec des protons de 12MeV [8].

Dans 3C-SiC, la valeur plus élevée de τ₂ à basse température, et sa faible variation avec la température par rapport aux cristaux 6H-SiC indique que la fraction des positons qui s’annihilent dans les bilacunes V_Si-V_C est plus grande dans les cristaux 3C-SiC. Si le rapport des coefficients de piégeage C Si Si V V V µ µ − −

est équivalent pour les deux polytypes, alors le rapport

] [ ] [ − − Si C Si V V V entre les concentrations de lacunes est plus grand dans les cristaux 3C-SiC HOYA que dans les cristaux 6H-SiC CREE. Une autre hypothèse est que l’état de charge de la bilacune V_Si-V_C pourrait être négatif dans le cristal 3C-SiC irradié avec des protons à forte fluence, ce qui a été observé après irradiation à faible fluence. En effet, dans ce cas le coefficient de piégeage dans la bilacune serait plus grand que dans la monolacune V_Si-, et le taux de piégeage dans les deux types de défauts n’évoluerait pas avec la température et le temps de vie long τ₂ non plus. Quoiqu’il en soit, le

__________DEFAUTS INDUITS PAR IRRADIATION C+ ET H+ DANS 6H- ET 3C-SiC

temps de vie mesuré est proche du temps de vie de la bilacune (τ_exp≈219ps à Orléans) quelle que soit la température de mesure. C’est donc la bilacune V_Si-V_C qui est le piège principal pour les positons dans 3C-SiC irradié avec des protons à forte fluence.

V.7 Défauts lacunaires et ions négatifs induits par irradiation avec