Des films minces de PMMA contenant des boites quantiques de CdSe/ ZnS ont été fabriqués avec succès. L'effet de confinement quantique a des conséquences évidentes sur l'absorption et la luminescence de ces couches. Il a été constaté que le spectre d'absorption est principalement défini par les boites quantiques dans le domaine visible, grâce à la grande transparence de PMMA dans cette gamme de longueur d'onde. À la suite du fort confinement quantique
dans ce type de structure cœur-coquille, un pic de luminescence a également été
obtenu à une longueur d'onde d'environ 560 nm. Par rapport au pic d'absorption principal situé aux alentours de 545 nm, on note une conversion de fréquence. En prenant cette propriété de conversion de fréquence en considération pour des applications, nous avons démontré expérimentalement l'intérêt de l'insertion d'une couche de boites quantiques hybrides devant des cellules solaires pour convertir le spectre solaire UV dans le spectre visible. Les photons luminescents supplémentaires peuvent ensuite être absorbés par les cellules solaires. Grâce à la mesure de rendement quantique externe d'une cellule solaire en silicium, nous
nous sommes assurés d’avoir effectivement une augmentation de la production
de charge. Il a ainsi été montré que le courant initial de court-circuit (Isc) de 2 mA de la cellule solaire peut être porté à 2.43 mA. En outre, nous avons montré par simulation numérique qu'une autre amélioration peut provenir d'une augmentation du champ électrique optique entre chacune des boites quantiques incorporées dans la couche active de cellules solaires. On peut remarquer que ces résultats sont obtenus pour des structures beaucoup plus petites que la longueur d'onde.
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Grâce à des mesures de photoluminescence en fonction du temps, nous avons montré que l'effet de couplage entre les boites quantiques apparaît pour des concentrations croissantes de QDs. Avec des pourcentages plus élevés de boites
quantiques, les plus denses d’entre elles ont plus de chance d'être couplées les
unes aux autres et les transferts d'électrons sont augmentés. Des décalages vers le rouge du spectre d'absorption et du spectre de luminescence sont observés lorsque l'on augmente ainsi la proportion de boites quantiques. En outre, lorsque l'on augmente la puissance de pompage par laser, un décalage vers le bleu apparaît avec une augmentation de l'intensité de luminescence qui pourrait être due à une augmentation de la barrière de potentiel induite par la lumière. Cette barrière accrue pourrait piéger des porteurs de charge menant ainsi à une accumulation dans les niveaux élevés d'énergie, résultant en un tel décalage vers le bleu. Cependant, il a également été constaté que l'intensité de la luminescence commence à se réduire après des temps d'illumination laser plus longs. Après une analyse approfondie, nous avons constaté que la réduction du couplage exciton-phonon a plus facilement lieu avec les boites quantiques denses. Nous avons proposé que ce puisse être causé par un phonon liant les boites quantiques voisines.
Pour d'autres applications de couches hybrides incluant des QDs de forte luminescence, il est important de montrer que la direction de la lumière émise peut être contrôlée. A cet effet, nous avons démontré que ceci est rendu possible en structurant le film hybride par des techniques de nanoimpression. Nous
avons montré qu'un bon transfert d'un motif bi-périodique de 1.6 µm et d’un
motif de trous de 1.2 µm de diamètre réalisés par lithographie par faisceau d'électrons sur un moule en silicium dans des couches hybrides en PMMA/ QD peut être obtenue. Afin d'étudier les émissions directionnelles de couches, deux
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types de simulations ont été utilisés pour calculer les distributions du champ électrique : par FDTD et par la théorie de la diffraction classique. Les distributions de lumière calculées à 1 mètre de distance de l'échantillon sont en bon accord entre les deux méthodes. Cela montre qu'il est possible de contrôler la propagation de la luminescence des boîtes quantiques inclues dans des couches minces, ce qui peut trouver de nombreuses applications telles que les cellules solaires, les voyants ou encore les étiquettes biologiques.
Perspectives
Ce travail ouvre la voie à un grand nombre de recherches futures:
Nous n’avons considéré que le cas de matériaux hybrides organiques/
inorganiques semi-conducteurs réalisés sous forme de films minces de PMMA incluant des boites quantiques de CdSe/ ZnS. Des travaux futurs pourraient être effectués pour étendre ces études à d'autres composés
hybrides utilisant, par exemple des boites quantiques de TiO2. Il serait en
effet utile de comprendre les caractéristiques de ce matériau à l’échelle
nanométriques.
Nous avons présenté un moyen d’augmenter l'efficacité des cellules solaires
en plaçant une couche hybrides contenant des boites quantiques devant les cellules pour convertir la partie UV du spectre solaire en lumière visible. Toutefois, dans notre cas, la gamme d'absorption des couches étudiées couvre un large spectre en-dessous des 560 nm correspondant au pic de luminescence des boites quantiques. En conséquence, l'efficacité totale de conversion des cellules solaires pourrait être encore améliorée en utilisant d'autres boites quantiques toujours pour collecter le plus possible les UV proches mais sans absorber dans le visible.
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Les travaux futurs pourraient également se concentrer sur les boites
quantiques directement incorporées dans les cellules solaires
photovoltaïques pendant leur fabrication, pour une meilleure utilisation des photons luminescents. D'autre part, les couches hybrides organiques/ QD peuvent également être structurées sous forme de cristaux photoniques faites par nanoimpression de façon à améliorer le piégeage de la lumière et obtenir une autre voie pour augmenter l'absorption optique.
Le contrôle de la distribution spatiale de l’émission de boites quantiques a
été proposé en utilisant une structure bi-périodique réalisée par nanoimprint. Cependant, il n'a pas été possible de mesurer la répartition conique de la lumière luminescente émise. Ceci peut être effectué en utilisant un détecteur sensible à la lumière se déplaçant autour de l'échantillon. En outre la distribution spatiale précise de lumière est perturbée par la dispersion de la lumière provoquée par la rugosité de la surface. Par conséquent, les travaux futurs pourraient se concentrer sur une technique de lissage de surface afin de réduire la partie diffusée de la lumière. En outre, les considérations ci-dessus peuvent être également prises en compte dans la simulation, en incluant d'autres facteurs tels que l'effet du substrat ou d'autres structures différentes.
L’étude générales des propriétés de couches hybrides organiques/
inorganiques boites quantiques semi-conducteurs a été menée montrant de nouvelles propriétés et applications. Mais il y a encore beaucoup de place pour d'autres champs de recherche et avec de la créativité et de nouvelles idées. Dans
les années qui suivent, nous prévoyons d’être en mesure de contribuer de façon
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boîtes quantiques et pour les utiliser dans des applications. Plus généralement, des progrès portant sur l'énergie, avec la prochaine génération de cellules solaires photovoltaïques, ainsi que de nombreuses autres applications de ces nanomatériaux complexes combinés avec des nanostructures sont attendus dans un proche avenir.
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