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La plupart des réactions de valorisation du CO2 produisent l’eau comme sous-produit ce qui

limite thermodynamiquement le processus et désactive le catalyseur. L’élimination de l’eau par adsorption permet de déplacer l’équilibre et d’augmenter la conversion et le rendement des réactions. Le procédé SERP qui combine le système réactionnel (ici, l’hydrogénation catalytique du CO2) avec la séparation in-situ d’un produit (ici, l’eau) offre la possibilité

d’éliminer l’eau du milieu réactionnel afin d’augmenter la conversion du CO2 et le

rendement et la sélectivité.

Dans ce travail, la capacité et la cinétique d'adsorption de l'eau par les zéolithes LTA- (3A, 4A et 5A), SOD et FAU-13X ont été étudiées en utilisant l'analyseur gravimétrique intelligent (IGA) à 100 kPa et en variant plusieurs paramètres comme la température (25 - 250 °C), la granulométrie (perle et poudre) et la pression partielle de l’eau (1,09 – 9,1 kPa).

Les résultats ont montré que pour les zéolithes étudiées, la capacité d’adsorption diminue significativement avec la température mais qu’elle reste encore significative à 250 °C. Les zéolithes de type LTA et FAU-13X ont montrées qu’elles peuvent constituer des adsorbants prometteurs pour l'application dans le procédé SERP. La poudre de FAU-13X s'est révélée avoir la meilleure capacité d'adsorption parmi les zéolithes testées. Ceci a été confirmé par les tests d’application dans les conditions du procédé SERP pour la réaction RWGS pour laquelle la concentration du CO à la sortie du réacteur a augmenté de 60%. La capacité d’adsorption de la zéolithe SOD n’a pas été évaluée avec précision car sa cinétique d'adsorption de l’eau est très faible, ce qui limite son utilisation. Afin de faire la

modélisation et la conception des procédés SERP efficaces, les constantes cinétiques du modèle DSE ont été déterminées pour tous les adsorbants et à toutes les températures testées ainsi que les valeurs correspondantes de l'énergie d'activation.

Il est évident que la sélectivité vis-à-vis de l'eau est une propriété clé pour un choix efficace de l'adsorbant en raison de la complexité de toutes les réactions de valorisation du CO2. Les

études de sélectivité trouvées dans la littérature sont toutes réalisées à des températures inférieures à 180 °C pour le CO2 et à 170 °C pour les alcools. La comparaison des

conditions opératoires des différentes études laisse à penser que la sélectivité de l’eau peut être favorisée en augmentant la température. Malgré cela, pour démontrer la sélectivité dans les conditions des réactions de valorisation du CO2 par hydrogénation catalytique, des

expériences de sélectivité à hautes températures doivent être réalisées et analysées. Cette étude est présentement en cours dans notre laboratoire et fera l’objet d’une prochaine publication.

Il faut mentionner aussi que dans le procédé SERP l'adsorbant doit être mélangé au catalyseur. Il est donc évident que la stabilité structurelle et la capacité de régénération cyclique sont des paramètres clés dans la réussite de ce procédé hybride. Des tests cycliques adsorption/désorption doivent donc être réalisés afin d’évaluer l’efficacité globale de ce type d’adsorbants dans des applications industrielles.

La température maximale étudiée dans ce projet est de 250 °C. D’autres expériences à des températures plus élevées doivent être faites afin de vérifier l’efficacité de l’adsorption et du procédé SERP pour d’autres réactions à plus haute température.

Pour la mise en conditions opératoires des adsorbants, l’étude de l’adsorption en milieu réactionnel permettra d’identifier les différents paramètres à optimiser comme la composition initiale du flux entrant, le ratio adsorbant/catalyseur et la durée des cycles adsorption/désorption afin de permettre le meilleur rendement de la réaction.

Finalement, le développement de nouveaux adsorbants plus performants constitue une autre perspective de ce projet en vue d’augmenter la capacité d’adsorption ainsi que la sélectivité et le rendement de la réaction.

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