Conclusion du second chapitre

Étude de Sensibilité liée aux Mises à Jour du

Modèle

Version v^MSA_dep Sources

Simulations de LMD-ZT Chimie et v^nssSO4

dep Tnuages anthropiques

0k-orig version 3.3 chimie originale 0,25 cm.s⁻1 -30^◦C non

pas de T^less_min

0k-A version 4 chimie originale 0,25 cm.s⁻¹ -30^◦C non pas de T^less_min

0k-B version 4 chimie 2004 0,05 cm.s⁻¹ -30^◦C non

T^less_min=-20^◦C

0k-C version 4 chimie 2007 (+O₃) 0,05 cm.s⁻¹ -20^◦C non T^less_min=-20^◦C

0k-D version 4 chimie 2007 0,05 cm.s⁻¹ -20^◦C oui

T^less_min=-20^◦C

0k-ref version 4 chimie 2007 0,05 cm.s⁻¹ -20^◦C non

T^less_min=-20^◦C

TAB. 3.1: Présentation des simulations pour le climat actuel. Elles diffèrent de part : la version du modèle de circulation

générale atmosphérique (paragraphe 3.5.1) ; le schéma chimique utilisé (paragraphe 3.5.2) ; la vitesse de dépôt sec v_dep

des aérosols soufrés MSA et nss SO₄(paragraphe 3.4.5) ; la température minimale T_nuages autorisant le lessivage des

espèces chimiques T^less_min (paragraphe 3.4.5) ; la température limite définissant un nuage de glace ou en phase liquide

(paragraphe 3.4.4) ; la prise en compte ou non des émissions anthropiques de soufre.

Dans ce chapitre, j’ai présenté un état de l’art du modèle tel qu’il existait au début de ma thèse.

Il s’agit de la version 3.3 du modèle LMD-ZT Soufre qui a été améliorée afin de mieux représenter

les spécificités du climat polaire, ainsi que celles du climat au Dernier Maximum Glaciaire [Krinner

et al., 1997; Krinner et Genthon, 1998]. Ce modèle est couplé avec un module de chimie

troposphé-rique du soufre validé aux hautes latitudes Sud pour un climat actuel [Cosme et al., 2002]. La version

4 du MCGA LMD-ZT a été disponible dès le début de ma thèse. Dans un souci de cohérence avec

les autres utilisateurs de ce modèle, ma première contribution au développement du modèle a été de

coupler le zoom Antarctique et le modèle de chimie du soufre à cette nouvelle version. Ce

change-ment de version a entraîné des modifications des résultats de notre modèle, présentées au chapitre 3

(paragraphe 3.5.1).

Les conclusions des travaux antérieurs m’ont permis de dresser un premier bilan des sources

d’incertitudes sur le cycle du soufre présent et passé en Antarctique :

– Une première source d’incertitude vient de la définition des émissions de DMS et est

d’au-tant plus impord’au-tante que le DMS est le précurseur majoritaire des espèces soufrées aux hautes

latitudes Sud. Les cartes de concentrations océaniques de DMS de Kettle et al. [1999] sont

uti-lisées, et la prise en compte d’un effet de couvercle de la glace de mer sur les flux de DMS

est nécessaire mais pas entièrement satisfaisante pour représenter le cycle saisonnier du DMS

atmosphérique. Des données plus détaillées de la distribution spatio-temporelle du DMS dans

l’océan (cycle saisonnier mais aussi variabilité interannuelle) seraient nécessaires. De plus, le

transfert du DMS de l’océan vers l’atmosphère peut être paramétrisé de plusieurs façons. Ces

différentes formulations conduisent à des valeurs de DMS atmosphérique comprises dans un

intervalle de valeurs généralement acceptées. Cet intervalle, trop important pour permettre de

poser des arguments solides dans le choix d’une ou l’autre des paramétrisations, entraîne une

incertitude supplémentaire sur le calcul des flux d’émission du DMS.

– La connaissance incomplète du schéma d’oxydation du DMS est un facteur limitant pour une

bonne représentation des concentrations atmosphériques en espèces soufrées. Certains

proces-sus pouvant avoir un impact potentiellement important sur le cycle du soufre ne sont pas pris

en compte dans notre modèle : l’oxydation du DMS par l’ozone et le BrO, et la réaction

d’oxy-dation hétérogène du DMSO. L’intégration de ces deux dernières réactions dans un modèle

né-cessite des champs d’aérosols validés aux moyennes et hautes latitudes Sud et une modélisation

complexe de la chimie du BrO dans la troposphère. Elle demeure une perspective importante de

ce travail. En revanche, nous avons testé la prise en compte de l’oxydation du DMS par l’ozone,

en voie aqueuse et gazeuse. Elle est présentée au chapitre suivant (paragraphe 3.6).

De plus, de fortes incertitudes marquent la cinétique de certaines réactions comme l’oxydation

du DMS par OH par la voie d’addition, l’oxydation du DMSO par OH, ainsi que la dépendance

des constantes cinétiques et des coefficients de branchement des réactions avec la température.

Les résultats de travaux cinétiques récents ont permis d’améliorer nos connaissances sur le

schéma d’oxydation du DMS et une mise à jour a été réalisée. Elle est discutée au chapitre 3

(paragraphe 3.5.2).

– Les phénomènes de dépôt sont également mal connus et leur paramétrisation dans le modèle est

assurément source d’incertitudes. Les données disponibles au centre du continent Antarctique

étant uniquement des concentrations dans la neige et dans la glace, la comparaison des résultats

du modèle à ces observations est soumise aux erreurs de définition du dépôt sec et du lessivage.

Des tests de sensibilité ont été réalisés et la paramétrisation de ces processus a été ajustée

(chapitre 3, paragraphe 3.4.5).

– En ce qui concerne la simulation du cycle du soufre au Dernier Maximum Glaciaire, des

incer-titudes supplémentaires s’ajoutent dues à la faible quantité d’informations sur les changements

glaciaire-interglaciaire de paramètres climatiques ou chimiques. Le schéma de chimie du soufre

a été appliqué de la même façon que pour les simulations pour le climat actuel (émissions,

méca-nismes chimiques). Seules les concentrations en oxydants ont été adaptées à un climat glaciaire

(chapitre 4, paragraphe 4.3.1.2). De plus, si les conditions limites imposées au modèle pour

un climat actuel sont relativement bien connues, ce n’est pas le cas pour le Dernier Maximum

Glaciaire, notamment en ce qui concerne les conditions de surface des océans (températures et

couverture de glace de mer). Ces incertitudes seront discutées au chapitre 4.

En dépit de ces incertitudes, le modèle LMD-ZT zoomé sur l’Antarctique reproduit cependant

correctement la variabilité saisonnière des espèces soufrées sur la côte antarctique. L’utilisation d’un

modèle de circulation générale atmosphérique est le seul moyen de pouvoir évaluer le cycle du soufre

dans le temps et dans l’espace. Il est également indispensable pour interpréter les enregistrements des

carottes de glace et ainsi pour améliorer notre compréhension des interactions entre le cycle du soufre

et le climat.

Étude de Sensibilité liée aux Mises à Jour du

Modèle

3.1 Présentation des simulations

Le chapitre précédent a permis de décrire le modèle LMD-ZT (version polaire 3.3) ainsi que le

module de chimie du soufre, dont les résultats ont été validés pour un climat actuel par Boucher et al.

[2002] et Cosme et al. [2002].

En avril 2004, le Laboratoire de Météorologie Dynamique (LMD) a diffusé la version 4 du MCGA

LMD-Z. Une première étape dans ce travail de thèse a été de coupler cette version avec le module

de chimie décrit précédemment, et de zoomer le modèle sur l’Antarctique. Puis, une mise à jour de

la représentation de la chimie du soufre a été faite, en deux étapes. Une première mise à jour a été

effectuée en 2004, tant au niveau des mécanismes réactionnels et des constantes cinétiques qu’au

ni-veau de la paramétrisation des phénomènes de dépôt sec et de lessivage. Ce schéma chimique modifié

sera nommé "chimie 2004" par la suite, en comparaison avec le schéma utilisé par Boucher et al.

[2002] et Cosme et al. [2002], nommé "chimie originale". Les résultats des simulations faites alors

ont été publiés dans le cadre d’une étude sur les changements glaciaire-interglaciaire [Castebrunet

et al., 2006] (voir chapitre 4). Suite à la mise en ligne des rapports d’évaluation de l’IUPAC [Atkinson

et al., 2006] et de la NASA/JPL [Sander et al., 2006], une nouvelle mise à jour des constantes

ciné-tiques a été réalisée. La paramétrisation de la chimie dans la phase aqueuse des nuages a également

été ajustée. Dans ce dernier schéma chimique, noté "chimie 2007", les mécanismes réactionnels ainsi