Conclusion et perspectives

Nous avons décrit dans ce chapitre les aspects théoriques et expérimentaux des déca-lages lumineux dans la spectroscopie de photoassociation de l’hélium métastable⁴He^∗. Ces développements ont permis de déterminer la longueur de diffusion a = 7.2 ±0.6 nm caractéristique des collisions entre atomes métastables 23S₁polarisés. Nous avons consi-déré le cas où une paire d’atomes polarisés de spin est excitée dans un état moléculaire du potentiel J = 1, 0+

u par l’absorption d’un photon dont la fréquence est dans le rouge de la transition atomique S − P0. Nous avons considéré le couplage de cet état excité aux états de diffusion et aux états liés des voies de collisions fondamentales et la dépendance de ces couplages en fonction de la polarisation du laser de photoassociation. Nous avons notamment insisté sur le rôle joué par les voies de collisions ℓ 6= 0, et la dépendance en fonction de la longueur de diffusion a. En utilisant la méthode de l’Hamiltonien effectif, nous avons calculé l’expression des décalages lumineux. Expérimentalement, les déca-lages lumineux pour les niveaux vibrationnels v = 0, 1, 2 ont été étudiés en fonction de l’intensité du laser de photoassociation, ainsi que sa polarisation. Comme l’intensité du laser effectivement vue par les atomes est une quantité difficile à calibrer, nous avons utilisé des rapports des décalages lumineux qui en sont indépendants pour comparer théorie et expérience. En fait, on peut considérer que l’on dispose d’un système modèle pour l’étude des décalages lumineux dans la spectroscopie de photoassociation : la voie de collision initiale est bien définie étant donné que les atomes sont polarisés et que la température du nuage est très faible. D’autre part, l’atome considéré n’a pas de structure hyperfine, ce qui simplifie le traitement des collisions. Enfin, étant donné que le poten-tiel excité est purement à longue portée, nous disposons des fonctions d’ondes exactes décrivant les molécules excitées. En conséquence, nous pouvons utiliser l’expression asymptotique des fonctions d’ondes de collision pour calculer les quantités physiques qui font intervenir des recouvrements de fonctions d’onde. C’est la raison pour laquelle

nous avons pu exprimer le décalage lumineux comme une fonction linéaire de a, sans avoir à connaître les détails du potentiel d’interaction entre atomes métastables. En ce sens, la méthode que nous avons présentée ici est plus directe (mais moins précise) que la détermination par spectroscopie à deux photons réalisée ultérieurement [39,55] : dans ce cas, on doit déduire le lien précis entre la longueur de diffusion et l’énergie de liaison du dernier état lié à partir de l’étude de potentiels ab initio.

Les atomes alcalino-terreux sont d’autres systèmes intéressants pour lesquels ces dé-calages lumineux, et de façon plus générale la photoassociation, pourraient êtres étudiés. Certains isotopes n’ont pas de structure hyperfine ce qui en fait des objets d’étude plus simples que les alcalins. Les isotopes⁴⁰Ca,⁸⁶Sr,⁸⁸Sr ont été étudiés dans les références [34, 35, 92, 93, 94]. Le cas ⁸⁸Sr est particulièrement intéressant puisqu’il présente des potentiels à longue portée [95], et le cas de174Yb est particulier puisqu’il n’a ni structure fine, ni structure hyperfine.

DÉTERMINATION DE LA DURÉE DE VIE D’UN DIMÈRE D’HÉLIUM MÉTASTABLE PAR L’ÉTUDE DE PROFILS DE FANO DANS LA SPECTROSCOPIE DE PHOTOASSOCIATION À DEUX PHOTONS. Dans ce chapitre, nous étudions théoriquement et expérimentalement une expérience voisine de celle présentée au chapitre2(voir la figure 2.1). Ici, les atomes en collision ont la possibilité d’interagir avec un deuxième champ laser (voir la figure3.1). Celui ci est accordé au voisinage de la transition entre l’état moléculaire J = 2, ⁵Σ⁺_g, v = 14 liant deux atomes métastables, et l’état moléculaire électroniquement excité J′= 1, 0⁺_u, v = 0. Un tel schéma de niveaux dit en Λ est bien connu en physique atomique [46], et a déjà été exploité plusieurs reprises en physique moléculaire (voir les références de la revue [9], chapitre VII). Nous nous intéressons aux spectres de photoassociation à deux photons qu’il est possible d’acquérir dans ces conditions. Ceux-ci font intervenir des formes de raies asymétriques universelles appelées profils de Fano [57, 96]. L’intérêt que nous portons à une telle expérience est double. D’une part, comme nous l’avons évoqué en conclusion du chapitre précédent (voir le paragraphe2.5), la détermination de l’énergie de liaison de l’état vibrationnel v = 14 du potentiel⁵Σ⁺_g permet de déterminer la longueur de diffusion correspondante. Cette étude à laquelle j’ai contribué [39] est décrite dans la thèse [55]. D’autre part la molécule v = 14, peut être qualifiée de molécule exotique puisqu’elle est constituée de deux atomes dans l’état métastable, chacun ayant une grande énergie interne (20 eV). Se pose alors le problème de sa désexcitation, et donc sa durée de vie. C’est cet aspect que nous développons ici. Nous voulons mettre en relation dans ce chapitre la largeur des raies de photoassociation à deux photons avec le durée de vie intrinsèque τ de la molécule exotique. Cela passe par une bonne compréhension des formes de raies rencontrées. Dans le chapitre4nous déterminerons théoriquement la durée de vie induite par autoionisation Penning, processus ayant pour état final un atome stable dans l’état ⁴He(1¹S₀), un ion ⁴He+ et un électron. Nous la comparerons avec le résultat expérimental τ = 1.4 ±0.3 µs que nous établissons dans ce

chapitre pour tenter de l’interpréter.

Ce chapitre est divisé en deux parties. Dans une première partie, nous calculons la forme de raie de photoassociation en fonction de paramètres expérimentaux (tempéra-ture du nuage d’atomes froids, intensité des deux lasers de photoassociation) et de gran-deurs caractéristiques du système, en particulier la durée de vie τ du dimère He∗

2. Nous évoquons en introduction le caractère universel des profils de Fano, leur importance et leurs applications en physique atomique, notamment pour les atomes présentant une configuration de niveaux en Λ : transparence induite électromagnétiquement, piégeage cohérent de population dans des états dits noirs. Nous présentons ensuite les similitudes et différences avec notre problème de photoassociation. Dans la partie3.1.1, nous étu-dions le problème le plus simple de diffusion qui fait intervenir un profil de Fano, et interprétons physiquement son asymétrie. Nous abordons alors dans le paragraphe3.1.2 un calcul des spectres de photoassociation de l’hélium métastable. Deux mécanismes de pertes peuvent être envisagés : désexcitation radiative de l’état électroniquement ex-cité J′= 1, v = 0, 0⁺_u (voir la figure 3.1) et pertes liées à la désexcitation du dimère J= 2, v = 14, ⁵Σ⁺_g. Nous montrons que les deux taux de désexcitation se décomposent en produits et sommes de profils de Breit-Wigner et de profils de Fano dont l’amplitude et la largeur dépendent des taux de relaxation des états liés 0+

u v= 0 et ⁵Σ⁺_g, v = 14. Cette décomposition, à notre connaissance inédite, est obtenue en adoptant une méthode mettant en jeu des projecteurs et un Hamiltonien effectif. Les développements de cette partie s’appuient sur la référence [97] qui traite des profils de Fano observés en spectro-scopie atomique à deux photons où seul l’état électroniquement excité peut relaxer, et la référence [52] qui traite de la photoassociation à un photon. Nous retrouvons les mêmes raies que celles établies par Bohn et Julienne en utilisant la théorie MQDT (Modified Quantum Defect Theory) [51,98,99].

Dans une deuxième partie nous présentons les résultats expérimentaux, publiés dans la référence [100]. Nous montrons que dans notre situation expérimentale, les signaux relevés sont le reflet de la désexcitation radiative de l’état moléculaire électroniquement excité 0+

u. Les résultats expérimentaux concernant la largeur de la raie en fonction des paramètres de l’interaction avec les lasers et de la température du nuage d’atomes sont

Figure 3.1 – Potentiels et états moléculaires pertinents pour la description de l’expérience de photoassociation à deux photons. Le potentiel5Σ⁺_g décrit l’interaction de deux atomes métastables dans l’état de spin total S = 2, ce qui est le cas quand ceux-ci sont polarisés. On considère deux tels atomes entrant en collision avec l’énergie E∞. L’état moléculaire du potentiel 5Σ⁺_g avec l’énergie de liaison la plus faible est caractérisé par le nombre quantique de vibration v = 14. Le niveau vibrationnel v = 0 du potentiel d’interaction 0+

u connecté à l’asymptote S1− P0sert de niveau relai dans un schéma de niveaux en Λ continuum-lié-lié (E∞,v = 0,v = 14). Les états sont couplés par des lasers émettant aux fréquences ν₁et ν₂qui correspondent à des désaccords ∆₁et ∆₁− ∆2.

analysés. On trouve une durée de vie τ = 1.4 ± 0.3 µs. A l’aide d’expériences complé-mentaires, nous montrons que celle-ci n’est pas limitée par des collisions, comme c’était le cas dans des expériences voisines sur Rb₂[101,102].